Using sulfur isotope fractionation to understand the atmospheric oxidation of SO 2

Sulfate aerosol plays an important but uncertain role in cloud formation and radiative forcing of the climate, and is also important for acid deposition and human health. The oxidation of SO2 to sulfate is a key reaction in determining the impact of sulfate in the environment through its effect on aerosol size distribution and composition. This thesis presents a laboratory investigation of sulfur isotope fractionation during SO2 oxidation by the most important gas-phase and heterogeneous pathways occurring in the atmosphere. The fractionation factors are then used to examine the role of sulfate formation in cloud processing of aerosol particles during the HCCT campaign in Thuringia, central Germany. The fractionation factor for the oxidation of SO2 by ·OH radicals was measured by reacting SO2 gas, with a known initial isotopic composition, with ·OH radicals generated from the photolysis of water at -25, 0, 19 and 40°C (Chapter 2). The product sulfate and the residual SO2 were collected as BaSO4 and the sulfur isotopic compositions measured with the Cameca NanoSIMS 50. The measured fractionation factor for 34S/32S during gas phase oxidation is αOH = (1.0089 ± 0.0007) − ((4 ± 5) × 10−5 )T (°C). Fractionation during oxidation by major aqueous pathways was measured by bubbling the SO2 gas through a solution of H2 O2

Entwicklung und Anwendung massenspektrometrischer Methoden zur Spurenanalytik iodhaltiger Verbindungen und aliphatischer Amine in der marinen Umwelt

In der marinen Grenzschicht beeinflussen reaktive Iodspezies wie z.B. I2 sowie aliphatische Amine eine Vielzahl atmosphärischer Prozesse, vor allem bei der Partikelneubildung spielen sie eine entscheidende Rolle. Allerdings stellt die Quantifizierung dieser Verbindungen im Spurenbereich immer noch eine große analytische Herausforderung dar. rnAus diesem Grund wurde im Rahmen der vorliegenden Arbeit das GTRAP-AMS (Gaseous compound trapping in artificially generated particles – aerosol mass spectrometry) entwickelt, um gasförmiges I2 und aliphatische Amine zu bestimmen. Hierbei wird ein Flugzeit-Aerosolmassenspektrometer (ToF-AMS), das ursprünglich für die on-line Charakterisierung von Aerosolen entwickelt wurde, mit einer GTRAP-Einheit gekoppelt. Im Fall von I2 werden mit Hilfe eines pneumatischen Zerstäubers a-Cyclodextrin/NH4Br-Partikel erzeugt, die mit dem gasförmigen I2 innerhalb der GTRAP-Einheit eine Einschlussverbindung bilden und dieses dadurch selektiv in die Partikelphase aufnehmen. Für die on-line Bestimmung gasförmiger aliphatischer Amine dagegen wurde Phosphorsäure als partikulärer Reaktionspartner eingesetzt. Nach Optimierung des GTRAP-AMS Systems wurde sowohl für I2 als auch für die aliphatischen Amine eine Nachweisgrenze im sub-ppb-Bereich für eine Zeitauflösung zwischen 1 und 30 min erhalten. Als erstes wurde das GTRAP-AMS System zur Charakterisierung von Permanentdenudern eingesetzt, um deren I2-Aufnahmefähigkeit und Wiederverwendbarkeit im Vergleich zu den herkömmlichen einmal verwendbaren a-Cyclodextrin Denudern zu testen.rnIm Anschluss daran wurde das GTRAP-AMS für die Bestimmung zeitlich aufgelöster I2- Emissionsraten ausgewählter Makroalgen unter dem Einfluss von Ozon eingesetzt. Die Kenntnis der Emissionsraten iodhaltiger Verbindungen der wichtigsten weltweit vorkommenden Makroalgen ist für die Modellierung der Iodchemie in der marinen Grenzschicht von besonderer Bedeutung. Die Resultate zeigen, dass verschiedene Makroalgen sowohl unterschiedliche zeitlich aufgelöste I2-Emissionsprofile als auch Gesamtemissionsraten liefern. Im Vergleich zu den iodorganischen Verbindungen ist die Gesamtemissionsrate an I2 allerdings eine bis zwei Größenordnungen größer. Dies und die deutlich kürzere atmosphärische Lebensdauer von I2 im Vergleich zu den iodorganischen Verbindungen führen dazu, dass I2 die dominierende iodhaltige Verbindung für die Bildung reaktiver Iodatome in der marinen Grenzschicht ist. rnDa über dem tropischen Atlantischen Ozean bislang jedoch nur ein geringer Anteil der IO-Konzentration durch die Oxidation von iodorganischen Verbindungen erklärt werden kann, wurden weitere Quellen für I2 erforscht. Deshalb wurden Kammerexperimente mit Mikrolagen durchgeführt, um deren Einfluss auf die I2-Freisetzung in die Atmosphäre zu untersuchen. Hierbei konnte gezeigt werden, dass die Anwesenheit von Mikroalgen (z.B. Coscinodiscus Wailesii) im Meerwasser zu einer erhöhten Freisetzung von I2 aus dem Meerwasser in die Atmosphäre führen kann. rnDes Weiteren wurden auch Versuche zu abiotischen Bildungswegen von I2 durchgeführt. Die Ergebnisse der Atmosphärensimulationsexperimente haben gezeigt, dass partikuläre Iodoxide durch organische Verbindungen zu I2 reduziert werden können, welches im Anschluss von der Partikelphase in die Gasphase übergehen kann und dort wieder für Gasphasenprozesse zur Verfügung steht.rn

Development and application of an analytical method for the determination of total atmospheric biogenic non-methane organic carbon

Ein wesentlicher Anteil an organischem Kohlenstoff, der in der Atmosphäre vorhanden ist, wird als leichtflüchtige organische Verbindungen gefunden. Diese werden überwiegend durch die Biosphäre freigesetzt. Solche biogenen Emissionen haben einen großen Einfluss auf die chemischen und physikalischen Eigenschaften der Atmosphäre, indem sie zur Bildung von bodennahem Ozon und sekundären organischen Aerosolen beitragen. Um die Bildung von bodennahem Ozon und von sekundären organischen Aerosolen besser zu verstehen, ist die technische Fähigkeit zur genauen Messung der Summe dieser flüchtigen organischen Substanzen notwendig. Häufig verwendete Methoden sind nur auf den Nachweis von spezifischen Nicht-Methan-Kohlenwasserstoffverbindungen fokussiert. Die Summe dieser Einzelverbindungen könnte gegebenenfalls aber nur eine Untergrenze an atmosphärischen organischen Kohlenstoffkonzentrationen darstellen, da die verfügbaren Methoden nicht in der Lage sind, alle organischen Verbindungen in der Atmosphäre zu analysieren. Einige Studien sind bekannt, die sich mit der Gesamtkohlenstoffbestimmung von Nicht-Methan-Kohlenwasserstoffverbindung in Luft beschäftigt haben, aber Messungen des gesamten organischen Nicht-Methan-Verbindungsaustauschs zwischen Vegetation und Atmosphäre fehlen. Daher untersuchten wir die Gesamtkohlenstoffbestimmung organische Nicht-Methan-Verbindungen aus biogenen Quellen. Die Bestimmung des organischen Gesamtkohlenstoffs wurde durch Sammeln und Anreichern dieser Verbindungen auf einem festen Adsorptionsmaterial realisiert. Dieser erste Schritt war notwendig, um die stabilen Gase CO, CO2 und CH4 von der organischen Kohlenstofffraktion zu trennen. Die organischen Verbindungen wurden thermisch desorbiert und zu CO2 oxidiert. Das aus der Oxidation entstandene CO2 wurde auf einer weiteren Anreicherungseinheit gesammelt und durch thermische Desorption und anschließende Detektion mit einem Infrarot-Gasanalysator analysiert. Als große Schwierigkeiten identifizierten wir (i) die Abtrennung von CO2 aus der Umgebungsluft von der organischen Kohlenstoffverbindungsfaktion während der Anreicherung sowie (ii) die Widerfindungsraten der verschiedenen Nicht-Methan-Kohlenwasserstoff-verbindungen vom Adsorptionsmaterial, (iii) die Wahl des Katalysators sowie (iiii) auftretende Interferenzen am Detektor des Gesamtkohlenstoffanalysators. Die Wahl eines Pt-Rd Drahts als Katalysator führte zu einem bedeutenden Fortschritt in Bezug auf die korrekte Ermittlung des CO2-Hintergrund-Signals. Dies war notwendig, da CO2 auch in geringen Mengen auf der Adsorptionseinheit während der Anreicherung der leichtflüchtigen organischen Substanzen gesammelt wurde. Katalytische Materialien mit hohen Oberflächen stellten sich als unbrauchbar für diese Anwendung heraus, weil trotz hoher Temperaturen eine CO2-Aufnahme und eine spätere Abgabe durch das Katalysatormaterial beobachtet werden konnte. Die Methode wurde mit verschiedenen leichtflüchtigen organischen Einzelsubstanzen sowie in zwei Pflanzenkammer-Experimenten mit einer Auswahl an VOC-Spezies getestet, die von unterschiedlichen Pflanzen emittiert wurden. Die Pflanzenkammer-messungen wurden durch GC-MS und PTR-MS Messungen begleitet. Außerdem wurden Kalibrationstests mit verschiedenen Einzelsubstanzen aus Permeations-/Diffusionsquellen durchgeführt. Der Gesamtkohlenstoffanalysator konnte den tageszeitlichen Verlauf der Pflanzenemissionen bestätigen. Allerdings konnten Abweichungen für die Mischungsverhältnisse des organischen Gesamtkohlenstoffs von bis zu 50% im Vergleich zu den begleitenden Standardmethoden beobachtet werden.

Das Aerosol-Ionenfallen-Massenspektrometer (AIMS) : Aufbau, Charakterisierung und Feldeinsatz

Um die in der Atmosphäre ablaufenden Prozesse besser verstehen zu können, ist es wichtig dort vorhandene Partikel gut charakterisieren zu können. Dazu gehört unter anderem die Bestimmung der chemischen Zusammensetzung der Partikel. Zur Analyse insbesondere organischer Partikel wurde dazu in einer früheren Promotion das Aerosol-Ionenfallen-Massenspektrometer (AIMS) entwickelt.Im Rahmen dieser Arbeit wurden Entwicklungsarbeiten durchgeführt, um die Charakteristiken des Prototypen zu verbessern sowie es für den Feldeinsatz tauglich zu machen. Die durchgeführten Veränderungen betreffen mechanische und elektrische Komponenten sowie das LabView Steuerungsprogramm. So wurde z.B. die Ionenquelle derart modifiziert, dass die Ionen nicht mehr permanent erzeugt werden, sondern nur innerhalb des Zeitraums wenn sie auch in der Ionenfalle gespeichert werden können. Durch diese Modifikation konnte das Signal-zu-Rausch Verhältnis deutlich verbessert werden. Nach Beendigung der Umbauten wurden in ausführlichen Laborstudien die einzelnen Instrumentenparameter detailliert charakterisiert. Neben den Spannungen die zur Fokussierung oder zur Speicherung der Ionen in der Ionenfalle dienen, wurden die unterschiedlichen Arten der resonanten Anregung, mittels der die Ionen in der Ionenfalle gezielt zu Schwingungen angeregt werden können, sehr genau untersucht. Durch eine gezielte Kombination der unterschiedlichen Arten der resonanten Anregung ist es möglich MSn-Studien durchzuführen. Nach erfolgreicher Charakterisierung konnte in weiteren Laborstudien die MSn-Fähigkeit des AIMS demonstriert werden. Für Tryptophan (C11H12N2O2) wurde anhand von MS4-Studien ausgehend von m/z 130 ein möglicher Fragmentierungsweg identifiziert. Für die einzelnen Stufen der MS4-Studien wurden die Nachweisgrenzen abgeschätzt. Im Rahmen der PARADE (PArticles and RAdicals: Diel observations of the impact of urban and biogenic Emissions) Messkampagne im August/September 2011 auf dem kleinen Feldberg in der Nähe von Frankfurt am Main wurde die Feldtauglichkeit des AIMS demonstriert. Die Nachweisgrenzen liegen für eine Mittelungszeit von 60 Minuten für Organik bei 1,4 µg m-3, für Nitrat bei 0,5 µg m-3 und für Sulfat bei 0,7 µg m-3, was ausreichend ist um atmosphärisches Aerosol messen zu können. Dies ist ein signifikanter Fortschritt im Vergleich zum Prototypen, der aufgrund schlechter Reproduzierbarkeit und Robustheit noch nicht feldtauglich war. Im Vergleich zum HR-ToF-AMS, einem Standard-Aerosolmassenspektrometer, zeigte sich, dass beide Instrumente vergleichbare Trends für die Spezies Nitrat, Sulfat und Organik messen.

Laboratory and field measurements of enantiomeric and non-enantiomeric biogenic VOCs and anthropogenic BTEX compounds

This doctoral thesis was focused on the investigation of enantiomeric and non-enantiomeric biogenic organic compound (BVOC) emissions from both leaf and canopy scales in different environments. In addition, the anthropogenic compounds benzene, toluene, ethylbenzene, and xylenes (BTEX) were studied. BVOCs are emitted into the lower troposphere in large quantities (ca. 1150 Tg C ·yr-1), approximately an order of magnitude greater than the anthropogenic VOCs. BVOCs are particularly important in tropospheric chemistry because of their impact on ozone production and secondary organic aerosol formation or growth. The BVOCs examined in this study were: isoprene, (-)/ (+)-α-pinene, (-)/ (+)-ß-pinene, Δ-3-carene, (-)/ (+)-limonene, myrcene, eucalyptol and camphor, as these were the most abundant BVOCs observed both in the leaf cuvette study and the ambient measurements. In the laboratory cuvette studies, the sensitivity of enantiomeric enrichment change from the leaf emission has been examined as a function of light (0-1600 PAR) and temperature (20-45°C). Three typical Mediterranean plant species (Quercus ilex L., Rosmarinus officinalis L., Pinus halepensis Mill.) with more than three individuals of each have been investigated using a dynamic enclosure cuvette. The terpenoid compound emission rates were found to be directly linked to either light and temperature (e.g. Quercus ilex L.) or mainly to temperature (e.g. Rosmarinus officinalis L., Pinus halepensis Mill.). However, the enantiomeric signature showed no clear trend in response to either the light or temperature; moreover a large variation of enantiomeric enrichment was found during the experiment. This enantiomeric signature was also used to distinguish chemotypes beyond the normal achiral chemical composition method. The results of nineteen Quercus ilex L. individuals, screened under standard conditions (30°C and 1000 PAR) showed four different chemotypes, whereas the traditional classification showed only two. An enclosure branch cuvette set-up was applied in the natural boreal forest environment from four chemotypes of Scots pine (Pinus sylvestris) and one chemotype of Norway spruce (Picea abies) and the direct emissions compared with ambient air measurements above the canopy during the HUMPPA-COPEC 2010 summer campaign. The chirality of a-pinene was dominated by (+)-enantiomers from Scots pine while for Norway spruce the chirality was found to be opposite (i.e. Abstract II (-)-enantiomer enriched) becoming increasingly enriched in the (-)-enantiomer with light. Field measurements over a Spanish stone pine forest were performed to examine the extent of seasonal changes in enantiomeric enrichment (DOMINO 2008). These showed clear differences in chirality of monoterpene emissions. In wintertime the monoterpene (-)-a-pinene was found to be in slight enantiomeric excess over (+)-a-pinene at night but by day the measured ratio was closer to one i.e. racemic. Samples taken the following summer in the same location showed much higher monoterpene mixing ratios and revealed a strong enantiomeric excess of (-)-a-pinene. This indicated a strong seasonal variance in the enantiomeric emission ratio which was not manifested in the day/night temperature cycles in wintertime. A clear diurnal cycle of enantiomeric enrichment in a-pinene was also found over a French oak forest and the boreal forest. However, while in the boreal forest (-)-a-pinene enrichment increased around the time of maximum light and temperature, the French forest showed the opposite tendency with (+)-a-pinene being favored. For the two field campaigns (DOMINO 2008 and HUMPPA-COPEC 2010), the BTEX were also investigated. For the DOMINO campaign, mixing ratios of the xylene isomers (meta- and para-) and ethylbenzene, which are all well resolved on the ß-cyclodextrin column, were exploited to estimate average OH radical exposures to VOCs from the Huelva industrial area. These were compared to empirical estimates of OH based on JNO2 measured at the site. The deficiencies of each estimation method are discussed. For HUMPPA-COPEC campaign, benzene and toluene mixing ratios can clearly define the air mass influenced by the biomass burning pollution plume from Russia.

Entwicklung und Anwendung von mobilen Messstrategien und Analysemethoden zur Untersuchung urbanen Aerosols

Seit Anbeginn der Menschheitsgeschichte beeinflussen die Menschen ihre Umwelt. Durch anthropogene Emissionen ändert sich die Zusammensetzung der Atmosphäre, was einen zunehmenden Einfluss unter anderem auf die Atmosphärenchemie, die Gesundheit von Mensch, Flora und Fauna und das Klima hat. Die steigende Anzahl riesiger, wachsender Metropolen geht einher mit einer räumlichen Konzentration der Emission von Luftschadstoffen, was vor allem einen Einfluss auf die Luftqualität der windabwärts gelegenen ruralen Regionen hat. In dieser Doktorarbeit wurde im Rahmen des MEGAPOLI-Projektes die Abluftfahne der Megastadt Paris unter Anwendung des mobilen Aerosolforschungslabors MoLa untersucht. Dieses ist mit modernen, zeitlich hochauflösenden Instrumenten zur Messung der chemischen Zusammensetzung und Größenverteilung der Aerosolpartikel sowie einiger Spurengase ausgestattet. Es wurden mobile Messstrategien entwickelt und angewendet, die besonders geeignet zur Charakterisierung urbaner Emissionen sind. Querschnittsmessfahrten durch die Abluftfahne und atmosphärische Hintergrundluftmassen erlaubten sowohl die Bestimmung der Struktur und Homogenität der Abluftfahne als auch die Berechnung des Beitrags der urbanen Emissionen zur Gesamtbelastung der Atmosphäre. Quasi-Lagrange’sche Radialmessfahrten dienten der Erkundung der räumlichen Erstreckung der Abluftfahne sowie auftretender Transformationsprozesse der advehierten Luftschadstoffe. In Kombination mit Modellierungen konnte die Struktur der Abluftfahne vertieft untersucht werden. Flexible stationäre Messungen ergänzten den Datensatz und ließen zudem Vergleichsmessungen mit anderen Messstationen zu. Die Daten einer ortsfesten Messstation wurden zusätzlich verwendet, um die Alterung des organischen Partikelanteils zu beschreiben. Die Analyse der mobilen Messdaten erforderte die Entwicklung einer neuen Methode zur Bereinigung des Datensatzes von lokalen Störeinflüssen. Des Weiteren wurden die Möglichkeiten, Grenzen und Fehler bei der Anwendung komplexer Analyseprogramme zur Berechnung des O/C-Verhältnisses der Partikel sowie der Klassifizierung der Aerosolorganik untersucht. Eine Validierung verschiedener Methoden zur Bestimmung der Luftmassenherkunft war für die Auswertung ebenfalls notwendig. Die detaillierte Untersuchung der Abluftfahne von Paris ergab, dass diese sich anhand der Erhöhung der Konzentrationen von Indikatoren für unprozessierte Luftverschmutzung im Vergleich zu Hintergrundwerten identifizieren lässt. Ihre eher homogene Struktur kann zumeist durch eine Gauß-Form im Querschnitt mit einem exponentiellen Abfall der unprozessierten Schadstoffkonzentrationen mit zunehmender Distanz zur Stadt beschrieben werden. Hierfür ist hauptsächlich die turbulente Vermischung mit Umgebungsluftmassen verantwortlich. Es konnte nachgewiesen werden, dass in der advehierten Abluftfahne eine deutliche Oxidation der Aerosolorganik im Sommer stattfindet; im Winter hingegen ließ sich dieser Prozess während der durchgeführten Messungen nicht beobachten. In beiden Jahreszeiten setzt sich die Abluftfahne hauptsächlich aus Ruß und organischen Partikelkomponenten im PM1-Größenbereich zusammen, wobei die Quellen Verkehr und Kochen sowie zusätzlich Heizen in der kalten Jahreszeit dominieren. Die PM1-Partikelmasse erhöhte sich durch die urbanen Emissionen im Vergleich zum Hintergrundwert im Sommer in der Abluftfahne im Mittel um 30% und im Winter um 10%. Besonders starke Erhöhungen ließen sich für Polyaromaten beobachten, wo im Sommer eine mittlere Zunahme von 194% und im Winter von 131% vorlag. Jahreszeitliche Unterschiede waren ebenso in der Größenverteilung der Partikel der Abluftfahne zu finden, wo im Winter im Gegensatz zum Sommer keine zusätzlichen nukleierten kleinen Partikel, sondern nur durch Kondensation und Koagulation angewachsene Partikel zwischen etwa 10nm und 200nm auftraten. Die Spurengaskonzentrationen unterschieden sich ebenfalls, da chemische Reaktionen temperatur- und mitunter strahlungsabhängig sind. Weitere Anwendungsmöglichkeiten des MoLa wurden bei einer Überführungsfahrt von Deutschland an die spanische Atlantikküste demonstriert, woraus eine Kartierung der Luftqualität entlang der Fahrtroute resultierte. Es zeigte sich, dass hauptsächlich urbane Ballungszentren von unprozessierten Luftschadstoffen betroffen sind, advehierte gealterte Substanzen jedoch jede Region beeinflussen können. Die Untersuchung der Luftqualität an Standorten mit unterschiedlicher Exposition bezüglich anthropogener Quellen erweiterte diese Aussage um einen Einblick in die Variation der Luftqualität, abhängig unter anderem von der Wetterlage und der Nähe zu Emissionsquellen. Damit konnte gezeigt werden, dass sich die entwickelten Messstrategien und Analysemethoden nicht nur zur Untersuchung der Abluftfahne einer Großstadt, sondern auch auf verschiedene andere wissenschaftliche und umweltmesstechnische Fragestellungen anwenden lassen.

Abiotic methane formation in oxic soils

Methane plays an important role as a radiatively and chemically active gas in our atmosphere. Until recently, sources of atmospheric methane in the biosphere have been attributed to strictly anaerobic microbial processes during degradation of organic matter. However, some potentially abiotic sources from the biosphere have been discovered in the past few years, starting with methane emissions from plants and plant litter up to the recent discovery of methane production in saprotrophic fungi.rnAlso methane fluxes from aerobic soils have been observed for decades but no alternative source to methanogenesis has been identified so far.rnThis work aims to provide evidence for non-microbial methane formation in soils under oxic conditions. It was found that soils release methane upon heating and other environmental factors like ultraviolet irradiation, and drying-rewetting cycles. The chemical formation of methane during degradation of soil organic matter represents an additional source in soil that helps to understand the methane cycle in aerobic soils. Although the emission fluxes are relatively low when compared to those from aerobic soil sources like wetlands, they may still be important in warm and wet regions subjected to ultraviolet radiation. Therefore this methane source might be highly sensitive to global climate change.rn

Mineral dust mobilisation, transport, and deposition in different climate epochs

Mineral dust is an important component of the Earth's climate system and provides essential nutrientsrnto oceans and rain forests. During atmospheric transport, dust particles directly and indirectly influencernweather and climate. The strength of dust sources and characteristics of the transport, in turn, mightrnbe subject to climatic changes. Earth system models help for a better understanding of these complexrnmechanisms.rnrnThis thesis applies the global climate model ECHAM5/MESSy Atmospheric Chemistry (EMAC) for simulationsrnof the mineral dust cycle under different climatic conditions. The prerequisite for suitable modelrnresults is the determination of the model setup reproducing the most realistic dust cycle in the recentrnclimate. Simulations with this setup are used to gain new insights into properties of the transatlanticrndust transport from Africa to the Americas and adaptations of the model's climate forcing factors allowrnfor investigations of the impact of climatic changes on the dust cycle.rnrnIn the first part, the most appropriate model setup is determined through a number of sensitivity experiments.rnIt uses the dust emission parametrisation from Tegen et al. 2002 and a spectral resolutionrnof T85, corresponding to a horizontal grid spacing of about 155 km. Coarser resolutions are not able tornaccurately reproduce emissions from important source regions such as the Bodele Depression in Chad orrnthe Taklamakan Desert in Central Asia. Furthermore, the representation of ageing and wet deposition ofrndust particles in the model requires a basic sulphur chemical mechanism. This setup is recommended forrnfuture simulations with EMAC focusing on mineral dust.rnrnOne major branch of the global dust cycle is the long-range transport from the world's largest dustrnsource, the Sahara, across the Atlantic Ocean. Seasonal variations of the main transport pathways to thernAmazon Basin in boreal winter and to the Caribbean during summer are well known and understood,rnand corroborated in this thesis. Both Eulerian and Lagrangian methods give estimates on the typicalrntransport times from the source regions to the deposition on the order of nine to ten days. Previously, arnhuge proportion of the dust transported across the Atlantic Ocean has been attributed to emissions fromrnthe Bodele Depression. However, the contribution of this hot spot to the total transport is very low inrnthe present results, although the overall emissions from this region are comparable. Both model resultsrnand data sets analysed earlier, such as satellite products, involve uncertainties and this controversy aboutrndust transport from the Bodele Depression calls for future investigations and clarification.rnrnAforementioned characteristics of the transatlantic dust transport just slightly change in simulationsrnrepresenting climatic conditions of the Little Ice Age in the middle of the last millennium with meanrnnear-surface cooling of 0.5 to 1 K. However, intensification of the West African summer monsoon duringrnthe Little Ice Age is associated with higher dust emissions from North African source regions and wetterrnconditions in the Sahel. Furthermore, the Indian Monsoon and dust emissions from the Arabian Peninsula,rnwhich are affected by this circulation, are intensified during the Little Ice Age, whereas the annual globalrndust budget is similar in both climate epochs. Simulated dust emission fluxes are particularly influencedrnby the surface parameters. Modifications of the model do not affect those in this thesis, to be able tornascribe all differences in the results to changed forcing factors, such as greenhouse gas concentrations.rnDue to meagre comparison data sets, the verification of results presented here is problematic. Deeperrnknowledge about the dust cycle during the Little Ice Age can be obtained by future simulations, based onrnthis work, and additionally using improved reconstructions of surface parameters. Better evaluation ofrnsuch simulations would be possible by refining the temporal resolution of reconstructed dust depositionrnfluxes from existing ice and marine sediment cores.

Total OH reactivity measurements at the biosphere-atmosphere interface

The biosphere emits copiously volatile organic compounds (VOCs) into the atmosphere, which are removed again depending on the oxidative capacity of the atmosphere and physical processes such as mixing, transport and deposition. Biogenic VOCs react with the primary oxidant of the atmosphere, the hydroxyl radical (OH), and potentially lead to the formation tropospheric ozone and aerosol, which impact regional climate and air quality. The rate of OH decay in the atmosphere, the total OH reactivity is a function of the atmospheric, reactive compound's concentration and reaction velocity with OH. One way to measure the total OH reactivity, the total OH sink, is with the Comparative Reactivity Method - CRM. Basically, the reaction of OH with a reagent (here pyrrole) in clean air and in the presence of atmospheric, reactive molecules is compared. This thesis presents measurements of the total OH reactivity at the biosphere-atmosphere interface to analyze various influences and driving forces. For measurements in natural environment the instrument was automated and a direct, undisturbed sampling method developed. Additionally, an alternative detection system was tested and compared to the originally used detector (Proton Transfer Reaction-Mass Spectrometer, PTR-MS). The GC-PID (Gas Chromatographic Photo-Ionization Detector) was found as a smaller, less expensive, and robust alternative for total OH reactivity measurements. The HUMPPA-COPEC 2010 measurement campaign in the Finish forest was impacted by normal boreal forest emissions as well as prolonged heat and biomass burning emissions. The measurement of total OH reactivity was compared with a comprehensive set of monitored individual species ambient concentration levels. A significant discrepancy between those individually measured OH sinks and the total OH reactivity was observed, which was characterized in detail by the comparison of within and above the forest canopy detected OH reactivity. Direct impact of biogenic emissions on total OH reactivity was examined on Kleiner Feldberg, Germany, 2011. Trans-seasonal measurements of an enclosed Norway spruce branch were conducted via PTR-MS, for individual compound's emission rates, and CRM, for total OH reactivity emission fluxes. Especially during summertime, the individually monitored OH sink terms could not account for the measured total OH reactivity. A controlled oxidation experiment in a low NOx environment was conducted in the EUPHORE reaction chamber (CHEERS, Spain 2011). The concentration levels of the reactant isoprene and its major products were monitored and compared to total OH reactivity measurements as well as to the results of two models. The individually measured compounds could account for the total OH reactivity during this experiment as well as the traditional model-degradation scheme for isoprene (MCM 3.2). Due to previous observations of high OH levels in the isoprene-rich environment of the tropics, a novel isoprene mechanism was recently suggested. In this mechanism (MIME v4) additional OH is generated during isoprene oxidation, which could not be verified in the conditions of the CHEERS experiment.

Microscopic and spectroscopic analysis of biogenic aerosols

Aerosol particles are important actors in the Earth’s atmosphere and climate system. They scatter and absorb sunlight, serve as nuclei for water droplets and ice crystals in clouds and precipitation, and are a subject of concern for public health. Atmospheric aerosols originate from both natural and anthropogenic sources, and emissions resulting from human activities have the potential to influence the hydrological cycle and climate. An assessment of the extent and impacts of this human force requires a sound understanding of the natural aerosol background. This dissertation addresses the composition, properties, and atmospheric cycling of biogenic aerosol particles, which represent a major fraction of the natural aerosol burden. The main focal points are: (i) Studies of the autofluo-rescence of primary biological aerosol particles (PBAP) and its application in ambient measure-ments, and (ii) X-ray microscopic and spectroscopic investigations of biogenic secondary organic aerosols (SOA) from the Amazonian rainforest.rnAutofluorescence of biological material has received increasing attention in atmospheric science because it allows real-time monitoring of PBAP in ambient air, however it is associated with high uncertainty. This work aims at reducing the uncertainty through a comprehensive characterization of the autofluorescence properties of relevant biological materials. Fluorescence spectroscopy and microscopy were applied to analyze the fluorescence signatures of pure biological fluorophores, potential non-biological interferences, and various types of reference PBAP. Characteristic features and fingerprint patterns were found and provide support for the operation, interpretation, and further development of PBAP autofluorescence measurements. Online fluorescence detection and offline fluorescence microscopy were jointly applied in a comprehensive bioaerosol field measurement campaign that provided unprecedented insights into PBAP-linked biosphere-atmosphere interactions in a North-American semi-arid forest environment. Rain showers were found to trigger massive bursts of PBAP, including high concentrations of biological ice nucleators that may promote further precipitation and can be regarded as part of a bioprecipitation feedback cycle in the climate system. rnIn the pristine tropical rainforest air of the Amazon, most cloud and fog droplets form on bio-genic SOA particles, but the composition, morphology, mixing state and origin of these particles is hardly known. X-ray microscopy and spectroscopy (STXM-NEXAFS) revealed distinctly different types of secondary organic matter (carboxyl- vs. hydroxy-rich) with internal structures that indicate a strong influence of phase segregation, cloud and fog processing on SOA formation, and aging. In addition, nanometer-sized potassium-rich particles emitted by microorganisms and vegetation were found to act as seeds for the condensation of SOA. Thus, the influence of forest biota on the atmospheric abundance of cloud condensation nuclei appears to be more direct than previously assumed. Overall, the results of this dissertation suggest that biogenic aerosols, clouds and precipitation are indeed tightly coupled through a bioprecipitation cycle, and that advanced microscopic and spectroscopic techniques can provide detailed insights into these mechanisms.rn

Molecular plating of thin lanthanide layers with improved material properties for nuclear applications

In der vorliegenden Arbeit werden Experimente beschrieben, die zu einem vertieften Verständnis fundamentaler Prozesse bei der elektrochemischen Herstellung von Dünnschichten, sog. Targets, für kernphysikalische und -chemische Studien führten. Targets wurden mittels 'Molecular Plating' (MP) hergestellt, indem eine Elektrodeposition aus organischem Medium in der Regel bei konstantem Strom in Zwei-Elektroden-Zellen. Die Resultate erlaubten, optimierte Herstellungs-bedingungen zu ermitteln, welche die Produktion deutlich verbesserter Targets erlaubten. MP bei konstantem Strom ist ein massentransportkontrollierter Prozess. Der angelegte Strom wird durch einen konstanten Fluss elektroaktiver Spezies zur Kathode – auf der die Schicht wächst – und Anode aufrechterhalten. Die Untersuchungen zeigten, dass das Zellenpotential des Elektrodepositionsystems immer durch den Ohm'schen Spannungsabfall auf Grund des Widerstandes der verwendeten Lösung dominiert wurde. Dies erlaubte die Herleitung einer Beziehung zwischen dem Zellenpotential und der Konzentration der elektroaktiven Spezies. Die Beziehung erlaubt die Erklärung des gemessenen zeitlichen Verlaufs des Zellenpotentials während der Abscheidung als Funktion der Elektrolytkonzentration. Dies dient als Basis, auf der nun ein umfassenderes Bild der Prozesse, die für die charakteristischen Minima im Potentialverlauf einer Abscheidung verantwortlich sind, gewonnen werden kann. Es konnte gezeigt werden, dass die Minima mit der fast vollständigen Entfernung (durch Abscheidung) der aus einem gelösten Salz erzeugten Nd-Ionen korrespondieren. Die abgeschiedene Spezies wurde als Nd3+ identifiziert, vermutlich als Carboxylat, Oxid oder Hydroxid, was auf Grund der hohen negative Werte des Standardredoxpotentials der Lanthanide verständlich erscheint. Von den vorliegenden elektroaktiven Spezies tragen die Nd3+ Ionen nur zu knapp 20% zum Gesamtstrom bei. Durch Elektrolyse tragen auch die Lösungsmittelkomponenten zu diese Strom bei. Die Gegenwart von elektrolysiertem Lösungsmittel wurde in Analysen der Dünnschichten bestätigt. Diese waren immer mit chemi- und physisorbierten Lösungsmittelmolekülen bedeckt. Die Analyse der Dünnschichten zeigte, dass die Oberflächen von einem furchenartiges Netz durchzogen waren, und dass diese während des Trocknen der Schichten nach dem MP entstanden. Ob die Schichten an Luft oder in inerter Atmosphäre trockneten, hatte keinen Einfluss. Es wurden Experimente mit mehreren Lösungsmitteln durchgeführt, die sich deutlich in ihren physikalischen Eigenschaften, v.a. dem Siedepunkt, unterschieden. Furchenfreie Dünnschichten konnten insbesondere bei MP in N,N-dimethylformamide (DMF) erzeugt werden. Die Verwendung von DMF in Kombination mit einer Abscheidung auf sehr glatten Substraten erlaubte die Produktion von sehr homogenen, glatten und defektfreien Schichten. Diese waren vermutlich geringeren inneren Spannungen während des Trocknens ausgesetzt, als Schichten auf raueren Substraten oder solche, die aus flüchtigeren Lösungsmitteln hergestellt wurden. Die Oberflächenrauigkeit des Substrats und das gewählte Lösungsmittel wurden so als Schlüsselfaktoren für die Produktion hochqualitativer Schichten identifiziert. Es konnte gezeigt werden, dass mit MP eine sehr effiziente Methode zur Herstellung homogener Schichten mit exzellenter Ausbeute ist. In weiteren Experimenten mit dem primordialen Alpha-Emitter 147Sm als Modellisotop wurde die Eignung solcher Schichten als Alpha-Quelle untersucht. Sowohl die Energieauflösung als auch der Anteil der Alpha-Teilchen, die den Detektor erreichten, waren von den Quelleneigenschaften abhängig. Die Effekte wurden verschiedenen Variablen der Dünnschicht zugeordnet, welche die Alpha-Spektren beeinflussten. Dominant war die Wahl des Lösungsmittels und die Rauigkeit des Substrats. Dies beeinflusste Schichtdicke und -morphologie sowie die Art des Schichtwachstums und veränderte die Detektionseffizienz in Alpha-Messungen bis zu 15%. Nur homogene, ebene Schichten, die aus DMF auf glatten Substraten abgeschieden wurden, eignen sich optimal als Alpha-Quelle. Die gewonnenen Ergebnisse erlauben die optimierte Herstellung nuklearer Targets durch MP. Künftige Anwendungen beinhalten insbesondere die Herstellung von Targets für neutroneninduzierte Spaltexperimente und untergrundarmeAlpha-Messungen sehr kleiner Aktivitäten.

Kinetische Studien zur OH-Bildung über die Reaktionen von HO 2 mit organischen Peroxyradikalen

Es wurde untersucht, wie sich das Substitutionsmuster organischer Peroxyradikale (RO2) auf die Ratenkonstante k1 und die Verzweigungsverhältnisse α, β und γ der Reaktionen von RO2 mit HO2 auswirkt. Die Effekte der Deuterierung von HO2 wurden ebenfalls studiert. Für zwei RO2 wurde zusätzlich das UV-Absorptionsspektrum bestimmt.rnrn αrnRO2 + HO2 → RO + OH + O2 R1arnrn βrn → RO2H + O2 R1brnrn γrn → ROH + O3 R1crnrnIn dieser Arbeit wurde ein neues Experiment aufgebaut. Für die direkte und zeitaufgelöste Messung der OH-Konzentration wurde das Verfahren der Laser-induzierten Fluoreszenz angewendet. Die Radikalerzeugung erfolgte mittels gepulster Laserphotolyse, wodurch unerwünschte Nebenreaktionen weitgehend unterdrückt werden konnten. Mittels transienter Absorptionsspektroskopie konnten die Menge der photolytisch erzeugten Radikale bestimmt und die Ozonbildung über R1c quantifiziert werden. Für die Auswertung wurden kinetische Modelle numerisch an die Messdaten angepasst. Um die experimentellen Unsicherheiten abzuschätzen, wurde ein Monte-Carlo-Ansatz gewählt.rnrnk1 und α reagieren sehr empfindlich auf Veränderungen des RO2-Substitutionsmusters. Während sich eine OH-Bildung für das unsubstituierte C2H5O2 (EtP) mit α EtP ≤ 5 % nicht nachweisen lässt, stellt R1a bei den α-Oxo-substituierten H3CC(O)O2 (AcP) und HOCH2C(O)O2 (HAP) mit α AcP = (63 ± 11) % bzw. α HAP = (69 ± 12) % den Hauptkanal dar. Wie die mit α HEP = (10 ± 4) % geringfügige OH-Bildung bei HOC2H4O2 (HEP) zeigt, nimmt die OH-Gruppe in β-Stellung weniger Einfluss auf den Wert von α als die Oxogruppe in α-Stellung. Bei der Erzeugung α-Oxo-substituierter RO2 kann ebenfalls OH entstehen (R+O2→RO2/OH). Die Druckabhängigkeit dieser OH-Quelle wurde mit einem innovativen Ansatz bestimmt. Mit γ AcP = (15+5-6) % bzw. γ HAP = (10+2-3) % lässt sich für die Reaktionen der α-Oxo-substituierten RO2 eine erhebliche Ozonbildung nachweisen. Durch die Einführung der α-Oxogruppe steigt k1 jeweils um 1,3 • 10-11 cm3s-1 an, der Effekt der β-Hydroxygruppe ist halb so groß (k1 AcP = (2,0 ± 0,4) • 10-11 cm3s-1, k1 HAP = (2,6 ± 0,4) • 10-11 cm3s-1). Das Verzweigungsverhältnis α steigt weiter, wenn das HO2 deuteriert wird (α AcP,iso = (80 ± 14) %, k1 AcP,iso = (2,1 ± 0,4) • 10-11 cm3s-1). Vergleiche mit älteren Studien zeigen, dass die OH-Bildung über R1a bislang deutlich unterschätzt worden ist. Die möglichen Ursachen für die Unterschiede zwischen den Studien werden ebenso diskutiert wie die Hintergründe der beobachteten Substituenteneffekte.

Software tools and efficient algorithms for the feature detection, feature tracking, event localization, and visualization of large sets of atmospheric data

Data sets describing the state of the earth's atmosphere are of great importance in the atmospheric sciences. Over the last decades, the quality and sheer amount of the available data increased significantly, resulting in a rising demand for new tools capable of handling and analysing these large, multidimensional sets of atmospheric data. The interdisciplinary work presented in this thesis covers the development and the application of practical software tools and efficient algorithms from the field of computer science, aiming at the goal of enabling atmospheric scientists to analyse and to gain new insights from these large data sets. For this purpose, our tools combine novel techniques with well-established methods from different areas such as scientific visualization and data segmentation. In this thesis, three practical tools are presented. Two of these tools are software systems (Insight and IWAL) for different types of processing and interactive visualization of data, the third tool is an efficient algorithm for data segmentation implemented as part of Insight.Insight is a toolkit for the interactive, three-dimensional visualization and processing of large sets of atmospheric data, originally developed as a testing environment for the novel segmentation algorithm. It provides a dynamic system for combining at runtime data from different sources, a variety of different data processing algorithms, and several visualization techniques. Its modular architecture and flexible scripting support led to additional applications of the software, from which two examples are presented: the usage of Insight as a WMS (web map service) server, and the automatic production of a sequence of images for the visualization of cyclone simulations. The core application of Insight is the provision of the novel segmentation algorithm for the efficient detection and tracking of 3D features in large sets of atmospheric data, as well as for the precise localization of the occurring genesis, lysis, merging and splitting events. Data segmentation usually leads to a significant reduction of the size of the considered data. This enables a practical visualization of the data, statistical analyses of the features and their events, and the manual or automatic detection of interesting situations for subsequent detailed investigation. The concepts of the novel algorithm, its technical realization, and several extensions for avoiding under- and over-segmentation are discussed. As example applications, this thesis covers the setup and the results of the segmentation of upper-tropospheric jet streams and cyclones as full 3D objects. Finally, IWAL is presented, which is a web application for providing an easy interactive access to meteorological data visualizations, primarily aimed at students. As a web application, the needs to retrieve all input data sets and to install and handle complex visualization tools on a local machine are avoided. The main challenge in the provision of customizable visualizations to large numbers of simultaneous users was to find an acceptable trade-off between the available visualization options and the performance of the application. Besides the implementational details, benchmarks and the results of a user survey are presented.

Entwicklung und Anwendung eines Verfahrens zur Bestimmung von halogenierten Kohlenwasserstoffen in Luft mittels anreichernder Probenahme,Thermodesorption und GC,MS mit negativer chemischer Ionisation

Flüchtige organische Halogenverbindungen übernehmen in der Chemie der Troposphäre eine Schlüsselrolle. Photolytisch gebildete Halogenatome reagieren mit troposphärischem Ozon und können durch Oxidation, vor allem von Iod, zur Neubildung von Partikeln beitragen. Auf diese Weise beeinflussen Halogenalkane den Strahlungshaushalt der Atmosphäre. Aus analytischem Blickwinkel ist es wichtig die Konzentration der einzelnen Spezies zu untersuchen um Rückschlüsse auf deren biotische oder abiotische Quellen ziehen und die Emissionswege besser verstehen zu können. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde daher eine sensitive Methode zur Untersuchung von halogenierten Kohlenwasserstoffen entwickelt, basierend auf anreichernder Probenahme mit anschließender Thermodesorption und der Analyse mittels Massenspektrometrie mit negativer chemischer Ionisation. Die Kennwerte der Methode sind: Nachweisgrenzen zwischen 0.11 pg und 5.86 pg bzw. zwischen 1.0 ppqV und 44.7 ppqV, Linearität zwischen R2=0.993 und R2=1.000, Reproduzierbarkeit (Triplikate) RSD < 15 % und ein sicheres Probenahmevolumen von 10 L. Die Methode wurde im Anschluss im Rahmen von zwei Feldmessungen, in Mace Head, Irland und auf einer Schiffskampagne im antarktischen Amundsen-Meer, angewendet. Durch die Ergebnisse aus Irland kann gezeigt werden, dass die Mischungsverhältnisse der Iodalkane mit denen früherer Studien vergleichbar sind, und dass die verschiedenen untersuchten Algenarten deutlich unterschiedliche Emissionsraten zeigen. Die Ergebnisse der Kampagne im Amundsen-Meer zeigen einen großen Einfluss der Windrichtung auf die Halogenalkan-Konzentrationen. So sind die Mischungsverhältnisse der Halogenalkane deutlich höher, wenn der Wind zuvor über die antarktischen Eisflächen strömt. Für die biotischen Quellen wurden die Emissionsraten ausgewählter Makroalgen unter dem Einfluss von Ozon untersucht. Die Emissionsrate der Iodalkane zeigt einen exponentiellen Zusammenhang, sowohl zur I2-Emission als auch zum Gesamtiodgehalt der Algen. Unter oxidativen Bedingungen zeigt L. Digitata eine linear steigende Iodalkanemission. Mit diesem Verhalten wird die These der Bildung von Iodalkanen als Nebenprodukt beim Abbau reaktiver Sauerstoffspezies unterstützt. Neben den Makroalgen wurden auch Mikroalgen als biotische Quellen untersucht. Hierbei können zwei unterschiedliche Emissionsmuster der Halogenalkane für Diatomeen und Phaeocystis sp. gezeigt werden. Im Gegensatz zur Iodalkan-Emission hängt die I2 Emission der Mikroalgenproben von der Ozonkonzentration der Luft ab. Durch die lineare Korrelation der I2-Emission mit der Iodid-Konzentration der wässrigen Phase einerseits, und dem Ozonverbrauch andererseits, kann die Bildung von I2 durch Oxidation von Iodid durch Ozon bestätigt werden. Für das Emissionsverhalten der Mikroalgenprobe aus dem Sylter Wattenmeer, welche keine Korrelation mit dem verbrauchten Ozon zeigt, gibt es zwei Erklärungen: Zum einen kann I2 durch den hohen Gehalt an organischen Verbindungen an diesen adsorbiert bzw. chemisch gebunden werden und wird dann nicht mehr in die Gasphase emittiert. Zum anderen können aktive organische Verbindungen das Gleichgewicht zwischen HOI und I2 in Richtung HOI verlagern. Im Versuch zur abiotischen Bildung von Iodalkanen aus Partikeln, bestehend aus I2O5 und verschiedenen Alkoholen, kann gezeigt werden, dass die Bildung von Iodmethan und Diiodmethan abläuft, dass jedoch die Emission bis zu zwei Größenordnungen kleiner ist als die von I2. Somit trägt die Bildung von Iodalkanen nur in einem sehr eingeschränkten Rahmen zum Recycling des Iods in der Atmosphäre bei. Der vorgestellte abiotische Bildungsweg hängt sowohl vom pH-Wert als auch vom Mischungsverhältnis im Partikel ab.

Beyond socialism: Tanzanian theatre, neoliberalism and foreign aid complexity

Theatralität ist ein gängiges Konzept, um Theater in Afrika zu definieren. Wird dieses Konzept angewendet, so treten die historischen Unterschiede zwischen den verschiedenen Theaterformen in den Hintergrund. Deshalb ist es wichtig, Theater in einen kulturellen Kontext zu stellen, aus dem das Theater entsteht. Dadurch können nationale und internationale Suprastrukturen, die die sozialpolitische und wirtschaftliche Atmosphäre bestimmen, analysiert werden,. Da sich die aktuelle „globale“ Entwicklung auf neoliberale Grundsätze stützt, ist es offensichtlich, dass man Theater nicht diskutieren kann, ohne näher auf Neoliberalismus, Imperialismus, Kapitalismus, Entwicklungshilfe und Geberpolitik einzugehen.rnDerzeit werden die meisten Theaterprojekte in Tansania durch die Entwicklungshilfe oder ausländische Geberorganisationen unterstützt. Diese Organisationen stellen finanzielle Mittel zur Verfügung, um Theaterproduktionen auf unterschiedlichem Niveau zu ermöglichen. Diese Spendenpraxis hat zu der Fehlannahme geführt, dass Theater nur dann ein Theater ist, wenn es durch ausländische Organisationen finanziert wird. Jedoch ist es offensichtlich, dass diese finanziellen Mittel eine große Rolle in der Machtpolitik spielen. Diese Studie untersucht deshalb die Frage: Welchen Einfluss hat die neoliberale Politik, insbesondere durch die Entwicklungshilfe, auf das Theater in Tansania? Die Arbeit deckt einmal die Verbindung zwischen dem produzieren Theater und den verschiedenen dominierenden politischen Richtungen – von Nationalismus bis Neoliberalismus – auf. Darüber hinaus wird gezeigt, dass diese Verbindungen es dem Theater erschweren, diese Suprastrukturen zu vermeiden, durch die es finanziert wird. Das bedeutet, dass die neoliberale Politik mit seinen Merkmalen von Einengung, Unterdrückung und Ausbeutung auch ein eingeengtes, unterdrücktes und ausbeuterisches Theater hervorbringt. Dieser Studie bezeichnet ein solches Theater als Theater (Neo-)Liberalismus. Es ist ein Theater, das apolitisch auftritt, aber tatsächlich unter der neoliberal Politik des freien Markts und der Subventionsstreichungen ums Überleben kämpft.rnIndem diese Verbindungen zwischen Theater, Entwicklungshilfe und Geberorganisationen erläutert werden, kommt diese Forschung zu folgendem Ergebnis: Die Geberorganisationen haben kein Recht, unabhängig von der Höhe ihrer Spende, in die Souveränität eines Staates einzugreifen oder ein neues System einzuführen. Deshalb sollte die Loslösung von ausländischen Geberländern an erster Stelle stehen, damit sich das Theater ganz entwickeln und unabhängig überleben kann. Es ist deshalb notwendig, das Konzept des Volkstheaters neu zu definieren. Das Theater soll wieder mit den Initiativen von Menschen zu tun haben und ihre eigenen Themen in einem gewissen zeitlich und räumlichen Rahmen ansprechen.rnrn