The balloon flights in the tropics of the hibiscus project

HIBISCUS is a project for studying the dynamics, microphysics and chemistry of the Tropical Tropopause Layer based on balloon measurements. Thirteen heavy sondes and 18 short duration balloons of different types have been used for local process studies. Eight superpressure (BP) and 3 Infra Red Montgolfier (MIR) long duration balloons have been flown for extending the investigations at global scale around the world. Overall the campaign has been very successful operationally as well as scientifically. The paper provides a description of the balloons, the instruments and the strategy used for meeting at best the goals of the project.

Modelling study of the impact of deep convection on the utls air composition - Part I: Analysis of ozone precursors

The aim of this work is to study the local impact on the upper troposphere/lower stratosphere air composition of an extreme deep convective system. For this purpose, we performed a simulation of a convective cluster composed of many individual deep convective cells that occurred near Bauru (Brazil). The simulation is performed using the 3-D mesoscale model RAMS coupled on-line with a chemistry model. The comparisons with meteorological measurements show that the model produces meteorological fields generally consistent with the observations. The present paper (part I) is devoted to the analysis of the ozone precursors (CO, NO x and non-methane volatile organic compounds) and HO x in the UTLS. The simulation results show that the distribution of CO with altitude is closely related to the upward convective motions and consecutive outflow at the top of the convective cells leading to a bulge of CO between 7 km altitude and the tropopause (around 17km altitude). The model results for CO are consistent with satellite-borne measurements at 700 hPa. The simulation also indicates enhanced amounts of NO x up to 2 ppbv in the 7-17 km altitude layer mainly produced by the lightning associated with the intense convective activity. For insoluble non-methane volatile organic compounds, the convective activity tends to significantly increase their amount in the 7-17km layer by dynamical effects. During daytime in the presence of lightning NO x, this bulge is largely reduced in the upper part of the layer for reactive species (e.g. isoprene, ethene) because of their reactions with OH that is increased on average during daytime. Lightning NO x also impacts on the oxydizing capacity of the upper troposphere by reducing on average HO x, HO 2, H 2O 2 and organic hydroperoxides. During the simulation time, the impact of convection on the air composition of the lower stratosphere is negligible for all ozone precursors although several of the simulated convective cells nearly reach the tropopause. There is no significant transport from the upper troposphere to the lower stratosphere, the isentropic barrier not being crossed by convection. The impact of the increase of ozone precursors and HO x in the upper troposphere on the ozone budget in the LS is discussed in part II of this series of papers.

A study of the effect of overshooting deep convection on the water content of the TTL and lower stratosphere from Cloud Resolving Model simulations

Simulations of overshooting, tropical deep convection using a Cloud Resolving Model with bulk microphysics are presented in order to examine the effect on the water content of the TTL (Tropical Tropopause Layer) and lower stratosphere. This case study is a subproject of the HIBISCUS (Impact of tropical convection on the upper troposphere and lower stratosphere at global scale) campaign, which took place in Bauru, Brazil (22° S, 49° W), from the end of January to early March 2004. Comparisons between 2-D and 3-D simulations suggest that the use of 3-D dynamics is vital in order to capture the mixing between the overshoot and the stratospheric air, which caused evaporation of ice and resulted in an overall moistening of the lower stratosphere. In contrast, a dehydrating effect was predicted by the 2-D simulation due to the extra time, allowed by the lack of mixing, for the ice transported to the region to precipitate out of the overshoot air. Three different strengths of convection are simulated in 3-D by applying successively lower heating rates (used to initiate the convection) in the boundary layer. Moistening is produced in all cases, indicating that convective vigour is not a factor in whether moistening or dehydration is produced by clouds that penetrate the tropopause, since the weakest case only just did so. An estimate of the moistening effect of these clouds on an air parcel traversing a convective region is made based on the domain mean simulated moistening and the frequency of convective events observed by the IPMet (Instituto de Pesquisas Meteorológicas, Universidade Estadual Paulista) radar (S-band type at 2.8 Ghz) to have the same 10 dBZ echo top height as those simulated. These suggest a fairly significant mean moistening of 0.26, 0.13 and 0.05 ppmv in the strongest, medium and weakest cases, respectively, for heights between 16 and 17 km. Since the cold point and WMO (World Meteorological Organization) tropopause in this region lies at ∼ 15.9 km, this is likely to represent direct stratospheric moistening. Much more moistening is predicted for the 15-16 km height range with increases of 0.85-2.8 ppmv predicted. However, it would be required that this air is lofted through the tropopause via the Brewer Dobson circulation in order for it to have a stratospheric effect. Whether this is likely is uncertain and, in addition, the dehydration of air as it passes through the cold trap and the number of times that trajectories sample convective regions needs to be taken into account to gauge the overall stratospheric effect. Nevertheless, the results suggest a potentially significant role for convection in determining the stratospheric water content. Sensitivity tests exploring the impact of increased aerosol numbers in the boundary layer suggest that a corresponding rise in cloud droplet numbers at cloud base would increase the number concentrations of the ice crystals transported to the TTL, which had the effect of reducing the fall speeds of the ice and causing a ∼13% rise in the mean vapour increase in both the 15-16 and 16-17 km height ranges, respectively, when compared to the control case. Increases in the total water were much larger, being 34% and 132% higher for the same height ranges, but it is unclear whether the extra ice will be able to evaporate before precipitating from the region. These results suggest a possible impact of natural and anthropogenic aerosols on how convective clouds affect stratospheric moisture levels.

Flugzeuggetragene Spurengasmessungen in der Tropopausenregion

ZusammenfassungIm Rahmen der EU-Projekte POLSTAR (Polar StratosphericAerosol Experiment) und STREAM (Stratosphere TroposphereExperiment by Airborne Measurements) wurden flugzeuggetragene Spurengasmessungen in verschiedenen geografischen Breiten durchgeführt. Zwei Messkampagnen fanden im Januar (POLSTAR 97) und März (STREAM 97) 1997 über Kiruna (Schweden, 67°N, 20°O) statt, eine Kampagne wurde im Juli 1998 von Timmins (Kanada, 47°N, 81°W) aus durchgeführt (STREAM 98).CO und N2O wurden mittels TDLAS (Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy) nachgewiesen, CO2 wurde mit einem modifizierten kommerziellen Messgerät breitbandig gemessen. Zur Untersuchung von Mischungsvorgängen in der Tropopausenregion wurden Korrelationenzwischen CO, O3, N2O, CO2 und NOy herangezogen.Dabei konnte festgestellt werden, dass im Winter in der untersten Stratosphäre Mischung mit troposphärischen Luftmassen durch isentropen Transport im Bereich der Polarfront bis zu potentiellen Temperaturen von Theta=335K auftritt. Im Sommer lässt sich Mischung mit troposphärischen Luftmassen bis mindestens Theta=360K nachweisen, die effektiver als im Winter abläuft.Exemplarisch kann an einem Flug gezeigt werden, dassbis Theta=349K die Ausbildung der Mischungsschicht durchLuftmassenaustausch an der Polarfront verursacht wird, während oberhalb von Theta=349K Signaturen subtropischertroposphärischer Luftmassen gefunden werden.Der stratosphärische Hintergrund wird mitbestimmt durch photochemisch gealterte Luftmassen, die ihren Ursprung höchstwahrscheinlich in der Vortexregion des vorangegangenen Winters haben.

Flugzeuggestützte Messungen des atmosphärischen Aerosols

Flugzeuggestützte Messungen des atmosphärischen Aerosols: Saharastaub, stratosphärisches Hintergrundaerosol und nichtsichtbare Wolken in den Tropen Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden flugzeuggestütze Messungen des atmosphärischen Aerosols durchgeführt. Das hierfür eingesetzten Meßinstrument (FSSP-300) mißt die Intensität des von einzelnen Aerosolpartikeln in Vorwärtsrichtung gestreuten Lichts. Der Meßbereich umfaßt Partikeldurchmesser von ca. 0,4 µm bis 20 µm. Das FSSP-300 wurde auf mehreren Flugzeugen eingesetzt, u. a. auch erstmals auf dem russischen Höhenforschungsflugzeug Geophysika. Bei der Meßkampagen ACE-2 wurden im Juli 1997 von Teneriffa aus zwei Schichten windgetragenen Sahara-Staubes beobachtet. Die tiefere Schicht reichte bis in 1500 m Höhe, die höhere Schicht bis in 6000 m bei einer Schichtdicke von über 3000 m. In einer Analyse der Wetterlage und von Rückwärtstrajektorien wird der Ursprung des Staubes dargestellt. Die mit dem FSSP-300 gemessenen Größenverteilungen werden durch Messungen anderer Partikel-Meßinstrumente ergänzt und mit Literaturdaten verglichen. Im Rahmen der Untersuchung des stratosphärischen Aerosols wurden Messungen aus zwei Perioden ohne vulkanischen Einfluß und aus der Zeit nach dem Ausbruch des Vulkans Pinatubo verglichen. Die beiden Perioden reinen Hintergrundaerosols lagen mit über fünf Jahren eine vergleichbare Zeitspanne nach großen Vulkanausbrüchen. Die Analyse der Aerosolmessungen umfaßt den zeitlichen Verlauf der Gesamtkonzentration als auch den Vergleich von Größenverteilungen aus den verschiedenen Perioden. Bei den Flügen über dem Indischen Ozean während der Meßkampagne APE-THESEO auf den Seychellen wurden verschiedene Schichten von Cirren im Bereich des Ausläufers eines Cumulonimbus und direkt an der Tropopause beobachtet. Letztere und auch einige Bereiche der ersteren waren nichtsichtbar, d. h. hatten eine optische Dicke von weniger als 0,03 im sichtbaren Licht. Die Partikelmessungen werden auch im Kontext der Ergebnisse anderer Meßinstrumente und einer meteorologischen Analyse der Wettersituation betrachtet. Die gemessenen Größenverteilungen sind eine wichtige Ergänzung der wenigen früheren Veröffentlichungen zu diesem Thema.

Lagrangian transport evaluation of atmospheric chemistry in the Mediterranean region

Global observations of the chemical composition of the atmosphere are essential for understanding and studying the present and future state of the earth's atmosphere. However, by analyzing field experiments the consideration of the atmospheric motion is indispensable, because transport enables different chemical species, with different local natural and anthropogenic sources, to interact chemically and so consequently influences the chemical composition of the atmosphere. The distance over which that transport occurs is highly dependent upon meteorological conditions (e.g., wind speed, precipitation) and the properties of chemical species itself (e.g., solubility, reactivity). This interaction between chemistry and dynamics makes the study of atmospheric chemistry both difficult and challenging, and also demonstrates the relevance of including the atmospheric motions in that context. In this doctoral thesis the large-scale transport of air over the eastern Mediterranean region during summer 2001, with a focus on August during the Mediterranean Intensive Oxidant Study (MINOS) measurement campaign, was investigated from a lagrangian perspective. Analysis of back trajectories demonstrated transport of polluted air masses from western and eastern Europe in the boundary layer, from the North Atlantic/North American area in the middle end upper troposphere and additionally from South Asia in the upper troposphere towards the eastern Mediterranean. Investigation of air mass transport near the tropopause indicated enhanced cross-tropopause transport relative to the surrounding area over the eastern Mediterranean region in summer. A large band of air mass transport across the dynamical tropopause develops in June, and is shifted toward higher latitudes in July and August. This shifting is associated with the development and the intensification of the Arabian and South Asian upper-level anticyclones and consequential with areas of maximum clear-air turbulence, hypothesizing quasi-permanent areas with turbulent mixing of tropospheric and stratospheric air during summer over the eastern Mediterranean as a result of large-scale synoptic circulation. In context with the latex knowledge about the transport of polluted air masses towards the Mediterranean and with increasing emissions, especially in developing countries like India, this likely gains in importance.

Ultrafeine Aerosolpartikel in der Stratosphäre

Ein neu konstruierter Kondensationskernzähler COPAS (COndensation PArticle counting System) für in-situ-Messungen der Konzentration von Aitken-Teilchen und ultrafeinen Aerosolpartikeln wurde im Rahmen dieser Arbeit erstmals erfolgreich bei Flugzeugmessungen eingesetzt. COPAS ist ein für flugzeuggestützte Messungen an Bord des Forschungsflugzeuges „Geophysica“ in der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre angepaßtes und voll automatisiertes System. Die Verfahrensweise, die Aerosolpartikel des Größenbereichs mit Durchmessern d < 100 nm zum Anwachsen zu bringen, um sie mittels optischer Detektion zu erfassen, ist im COPAS durch das Prinzip der thermischen Diffusion realisiert, wodurch eine kontinuierliche Messung der Aerosolkonzentration mit der untersten Nachweisgrenze für Partikeldurchmesser von d = 6 nm gewährleistet ist. Durch die Verwendung einer Aerosolheizung ist die Unterscheidung von volatilem und nichtvolatilem Anteil des Aerosols mit COPAS möglich. In umfassenden Laborversuchen wurde das COPAS-System hinsichtlich der unteren Nachweisgrenze in Abhängigkeit von der Betriebstemperatur und bei verschiedenen Druckbedingungen charakterisiert sowie die Effizienz der Aerosolheizung bestimmt. Flugzeuggestützte Messungen fanden in mittleren und polaren Breiten im Rahmen des EUPLEX-/ENVISAT-Validierungs–Projektes und in den Tropen während der TROCCINOX/ENVISAT-Kampagne statt. Die Messungen der vertikalen Konzentrationsverteilung des Aerosols ergaben in polaren Breiten eine Zunahme der Konzentration oberhalb von 17 km innerhalb des polaren Vortex mit hohem Anteil nichtvolatiler Partikel von bis zu 70 %. Als Ursache hierfür wird der Eintrag von meteoritischen Rauchpartikeln aus der Mesosphäre in die obere und mittlere Stratosphäre des Vortex angesehen. Ferner konnte in der unteren Stratosphäre des polaren Vortex der Einfluß troposphärischer Luft aus niedrigen Breiten festgestellt werden, die sich in einer hohen Variabilität der Aerosolpartikelkonzentration manifestiert. In tropischen Breiten wurde die Tropopausenregion untersucht. Dabei wurden Konzentrationen von bis zu 104 ultrafeiner Aerosolpartikel mit 6 nm < d < 14 nm pro cm-3 Luft gemessen, deren hoher volatiler Anteil einen sicheren Hinweis darauf gibt, daß die Partikel durch den Prozeß der homogenen Nukleation gebildet wurden. Damit konnte erstmals die Schlußfolgerungen von Brock et al. (1995) durch direkte Messungen der ultrafeinen Partikelkonzentration weitergehend belegt werden, daß in der tropischen Tropopausenregion die Neubildung von Aerosolpartikeln durch homogene Nukleation stattfindet. Die vertikalen Verteilungen der stratosphärischen Aerosolpartikelkonzentration mittlerer Breiten verdeutlichen die Ausbildung einer über 6 Jahre hinweg nahezu konstanten Hintergrundkonzentration des stratosphärischen Aerosols unter vulkanisch unbeeinflußten Bedingungen. Ferner gibt die vergleichende Untersuchung der stratosphärischen Aerosolpartikelkonzentration aus polaren, mittleren und tropischen Breiten Aufschluß über den Transport und die Prozessierung des stratosphärischen Aerosols und insbesondere über den Austausch von Luftmassen zwischen der Stratosphäre und der Troposphäre.

Dynamik und Klimatologie von diabatischen Rossby-Wellen

Der Wintersturm Lothar zog am 26. Dezember 1999 über Europa und richtete in Frankreich, in Deutschland, in der Schweiz und in Österreich ungewöhnlich hohe Schäden an. Lothar entstand aus einer diabatischen Rossby Welle (DRW) und erreichte erst wenige Stunden vor dem europäischen Kontinent Orkanstärke. DRWs weisen ein interessantes atmosphärisches Strömungsmuster auf. Sie bestehen aus einer positiven PV-Anomalie in der unteren Troposphäre, die sich in einer Region mit starkem meridionalen Temperaturgradient befindet. Die positive PV-Anomalie löst eine zyklonale Strömung aus, dadurch wird östlich der PV-Anomalie warme Luft aus dem Süden herantransportiert. Während des Aufstieg der warmen Luft finden diabatische Prozesse statt, die zur Bildung einer neuen positiven PV-Anomalie in der unteren Troposphäre (PVA) führen. DRWs entstehen unabhängig von PV-Anomalien an der Tropopause. Falls sie jedoch mit ihnen in Wechselwirkung treten, kann - wie im Falle von Lothar - eine explosive Zyklogenese daraus resultieren. Im ersten Teil wird die Dynamik einer DRW am Beispiel des Wintersturms Lothar untersucht. Es wird insbesondere auf das Potential einer DRW zur explosiven Zyklogenese eingegangen. Im zweiten Teil wird das Aufretreten von DRWs in ECMWF-Vorhersagen untersucht. Es werden Unterschiede zwischen DRWs und anderen PV-Anomalien in der unteren Troposphäre hervorgehoben. Die Dynamik von DRWs wird mit Hilfe eines ECMWF-"Ensemble Prediction System" (EPS) des Wintersturms Lothar untersucht. Die 50 Modellläufe des EPS starten am 24. Dezember 1999 um 12 UTC und reichen bis zum 26. Dezember 1999 um 12 UTC. Nur 16 der 50 Modellläufe sagen einen ähnlich starken Sturm wie Lothar vorher. 10 Modellläufen sagen am 26. Dezember keine Zyklone mehr vorher. Die Ausprägung der baroklinen Zone, in der sich die DRW befindet, ist ausschlaggebend für die Intensität der DRW. Weitere wichtige Parameter sind der Feuchtegehalt der unteren Troposphäre und der latente Wärmefluss über dem Ozean. Diejenigen DRWs, die sich zu am 25. Dezember um 12 UTC näher als 400 km am Tropopausenjet befinden, entwickeln sich zu einer starken Zyklone. Alle anderen lösen sich auf oder bleiben schwache Zyklonen. Es ist schwierig, diabatische Prozesse in Wettervorhersagemodellen abzubilden, dementsprechend treten Schwierigkeiten bei der Vorhersage von PVAs auf. In den operationellen ECMWF-Vorhersagen von Juni 2004 bis Mai 2005 werden mit Hilfe eines Tracking- Algorithmus PVAs im Nordpazifik und Nordatlantik bestimmt und in fünf Kategorien eingeteilt. Die fünf Kategorien unterscheiden sich in ihrer Häufigkeit, ihrer Zugbahn und ihrer Gestalt. Im Nordpazifik entstehen doppelt so viele PVAs wie im Nordatlantik. Durchschnittlich werden im Winter weniger PVAs gefunden als im Sommer. Die Baroklinität und die Geschwindigkeit des Tropopausenjets ist in der Nähe von DRWs besonders hoch. Verglichen mit anderen PVAs weisen DRWs eine ähnliche Verteilung des reduzierten Bodendrucks auf. DRWs können in etwa gleich gut vorhergesagt werden wie andere PVAs.

HCHO, H 2 O 2 und CH 3 OOH in der Troposphäre

In dieser Arbeit wurden im Rahmen der UTOPIHAN- und HOHPEX04-Projekte Peroxid- und Formaldehydmessungen in der Troposphäre durchgeführt und wissenschaftlich interpretiert. Die Messungen während UTOPIHAN fanden dabei an Bord eines für Forschungszwecke umgerüsteten Flugzeuges (Learjet 35A) im Wesentlichen in der freien, insbesondere in der oberen Troposphäre über Europa statt. Die Messungen während HOHPEX04 waren hingegen als Bodenmessungen an der sich abwechselnd in der bodennahen Grenzschicht und in von dieser Schicht entkoppelten Luftmassen liegenden Bergstation Hohenpeißenberg (bayerisches Voralpenland) konzipiert. Um eine quantitative Auswertbarkeit der Messungen sicherzustellen, wurden die verwendeten, auf chemischer Derivatisierung und fluorimetrischer Detektion basierenden Messgeräte AL 2001CA (Peroxide) und AL 4021 (Formaldehyd) (AEROLASER) genau charakterisiert. Dabei wurde speziell die bekannte Ozoninterferenz beider Geräte in einer großen Zahl von Laborexperimenten mit unterschiedlichen Randbedingungen bezüglich Wasserdampf- und Kohlenwasserstoffgehalt der Luft untersucht. Für beide Verbindungen wurden Höhen- sowie Breitenprofile erstellt und mit Ergebnissen eines 3D-Chemie-Transport-Modells (CTM) sowie früherer Studien verglichen. In einem weiteren Kapitel werden Ergebnisse einer quantitativen Studie zum Einfluss hochreichender Konvektion auf das HCHO-Budget in der mittleren und oberen Troposphäre präsentiert. Diese Studie kommt zu dem Schluss, dass der rasche Aufwärtstransport von Vorläufergasen von HCHO und HOx wie Methanol, Aceton und sogar gut löslicher Spurengase wie CH3OOH beziehungsweise H2O2 aus der Grenzschicht einen signifikanten, auf Grund der längeren Lebensdauer von NOx über mehrere Tage andauernden und damit großräumigen Einfluss auf die Budgets von HCHO, HOx und auch O3 in der oberen Troposphäre haben kann. Die Befunde der Studie legen desweiteren nahe, dass fehlerhafte Modellvorhersagen für die NO-Mischungsverhältnisse in der Tropopausenregion, die zum Beispiel mit Mängeln des Modells bezüglich der Höhe der Konvektion und des Stratosphären-Troposphären-Austauschs zu tun haben, hauptverantwortlich sind für gefundene Differenzen zwischen Messdaten und dem verwendeten 3D-Chemie-Transport-Modell. Um die Signifikanz der Aussagen zu erhöhen, wurde eine Sensitivitätsstudie durchgeführt, in der die Konzentration einiger chemischer Verbindungen sowie die Photolyseraten variiert wurden. Eine weitere Studie zum Einfluss verschiedener Parameter auf das CH3OOH/H2O2-Verhältnis kommt zu dem Schluss, dass dieses Verhältnis keinen idealen Indikator für Wolkenprozessierung von Luftmassen darstellt, während eine signifikant positive Abweichung vom H2O2/H2O-Verhältnis in der oberen Troposphäre ein guter Indikator für rasch aufwärts transportierte Luftmassen sein kann. Im Rahmen dieser Studie werden auch Höhen- und Breitenprofile des CH3OOH/H2O2-Verhältnisses diskutiert. In einer letzten Untersuchung zu HCHO-Messungen am Observatorium Hohenpeißenberg im Sommer 2004 werden für die in zwei Windrichtungssektoren eingeteilten Daten Korrelationen anderer Spurengase wie O3, PAN, CO, NOy und Isopren mit HCHO interpretiert. In diesem Zusammenhang wird auch versucht, den beobachteten Tagesgang von HCHO zu erklären.

Simulating short lived carbonaceous compounds with an atmospheric chemistry general circulation model

Ein neu entwickeltes globales Atmosphärenchemie- und Zirkulationsmodell (ECHAM5/MESSy1) wurde verwendet um die Chemie und den Transport von Ozonvorläufersubstanzen zu untersuchen, mit dem Schwerpunkt auf Nichtmethankohlenwasserstoffen. Zu diesem Zweck wurde das Modell durch den Vergleich der Ergebnisse mit Messungen verschiedenen Ursprungs umfangreich evaluiert. Die Analyse zeigt, daß das Modell die Verteilung von Ozon realistisch vorhersagt, und zwar sowohl die Menge als auch den Jahresgang. An der Tropopause gibt das Modell den Austausch zwischen Stratosphäre und Troposphäre ohne vorgeschriebene Flüsse oder Konzentrationen richtig wieder. Das Modell simuliert die Ozonvorläufersubstanzen mit verschiedener Qualität im Vergleich zu den Messungen. Obwohl die Alkane vom Modell gut wiedergeben werden, ergibt sich einige Abweichungen für die Alkene. Von den oxidierten Substanzen wird Formaldehyd (HCHO) richtig wiedergegeben, während die Korrelationen zwischen Beobachtungen und Modellergebnissen für Methanol (CH3OH) und Aceton (CH3COCH3) weitaus schlechter ausfallen. Um die Qualität des Modells im Bezug auf oxidierte Substanzen zu verbessern, wurden einige Sensitivitätsstudien durchgeführt. Diese Substanzen werden durch Emissionen/Deposition von/in den Ozean beeinflußt, und die Kenntnis über den Gasaustausch mit dem Ozean ist mit großen Unsicherheiten behaftet. Um die Ergebnisse des Modells ECHAM5/MESSy1 zu verbessern wurde das neue Submodell AIRSEA entwickelt und in die MESSy-Struktur integriert. Dieses Submodell berücksichtigt den Gasaustausch zwischen Ozean und Atmosphäre einschließlich der oxidierten Substanzen. AIRSEA, welches Informationen über die Flüssigphasenkonzentration des Gases im Oberflächenwasser des Ozeans benötigt wurde ausgiebig getestet. Die Anwendung des neuen Submodells verbessert geringfügig die Modellergebnisse für Aceton und Methanol, obwohl die Verwendung einer vorgeschriebenen Flüssigphasenkonzentration stark den Erfolg der Methode einschränkt, da Meßergebnisse nicht in ausreichendem Maße zu Verfügung stehen. Diese Arbeit vermittelt neue Einsichten über organische Substanzen. Sie stellt die Wichtigkeit der Kopplung zwischen Ozean und Atmosphäre für die Budgets vieler Gase heraus.

Dynamik diabatischer Rossby-Wellen

Diabatische Rossby-Wellen (DRWs) sind zyklonale Wirbel in der unteren Troposphäre, welche sich durch einen thermodynamisch-dynamischen Mechanismus kontinuierlich regenerieren und dabei schnell propagieren können. Vorangehende Untersuchungen schreiben derartigen zyklonalen Wirbeln das Potential zu, unter Wechselwirkung mit einer Anomalie an der Tropopause eine rapide Zyklonenintensivierung und folglich extreme Wetterereignisse hervorrufen zu können. DRWs wurden bisher meist in idealisierten Studien untersucht, woraus sich noch einige offene Fragen zu diesem Phänomen, besonders in realen Modelldaten, ergeben.rnrnIm Mittelpunkt dieser Arbeit steht die Fallstudie einer DRW, die im Dezember 2005 über dem Nordatlantik auftrat. Der Lebenszyklus des Systems ist über mehrere Tage und durch verschiedene Phasen verfolgbar und resultiert in einer explosiven Druckvertiefung. Zur Untersuchung der Fallstudie wurde mit operationellen Daten eines Globalmodelles sowie mit den Resultaten eines feinskaligeren Regionalmodelles gearbeitet, auf welche unterschiedliche Analysewerkzeuge angewendet wurden. rnrnDie eingehende Untersuchung der Propagationsphase der DRW bekräftigte das Vorhandensein von genügend Feuchte und Baroklinität als essentiell für den Propagationsmechanismus und die Intensität der DRW. Während der Propagationsphase arbeitet der selbsterhaltende DRW-Mechanismus unabhängig von einer von den Wellen an der Tropopause ausgehenden Anregung. Sensitivitätsstudien mit dem Regionalmodell, in denen die Umgebungsbedingungen der DRW lokal modifiziert wurden, ergaben, dass die Propagation einen relativ robusten Ablauf darstellt. Dementsprechend war in den vier untersuchten operationellen Vorhersagen die Propagationsphase gut wiedergegeben, während die rapide Intensivierung, wie sie gemäß den Analysen aufgetreten ist, von zwei der Vorhersagen verfehlt wurde.rnrnBei der Untersuchung der Intensivierungsphase stellten sich die Position und die zeitliche Abstimmung der Bewegung der Anomalie an der Tropopause relativ zur DRW in der unteren Troposphäre sowie die Stärke der Systeme als entscheidende Einflussfaktoren heraus. In den Entwicklungen der Sensitivitätssimulationen deutete sich an, dass ein unabhängig von der DRW an geeigneter Position entstandener zyklonaler Wirbel konstruktiver zu einer starken Zyklonenintensivierung beitragen kann als die DRW.rnrnIm zweiten Teil der Arbeit wurde ein Datensatz über die Nordhemisphäre für die Jahre 2004-2008 hinsichtlich des geographischen Vorkommens und der Intensivierung von DRWs untersucht. DRWs ereigneten sich in diesem Zeitraum über dem Atlantik (255 DRWs) halb so oft wie über dem Pazifik (515 DRWs). Ihre Entstehungsgebiete befanden sich über den Ostteilen der Kontinente und den Westhälften der Ozeane. Die Zugbahnen folgten größtenteils der baroklinen Zone der mittleren Breiten. Von den erfassten DRWs intensivierten sich im Atlanik 16% zu explosiven Tiefdruckgebieten, über dem Pazifik liegt der Anteil mit 11% etwas niedriger. Damit tragen DRWs zu etwa 20% der sich explosiv intensivierenden außertropischen Zyklonen bei.

Photochemie der Troposphäre in niedrigen und mittleren Breiten: Die Rolle von Konvektion

Ozon (O3) ist in der Atmosphäre ein wichtiges Oxidanz und Treibhausgas. Während die höchsten Konzentrationen in der Stratosphäre beobachtet werden und die vor der gefährlichen UV-Strahlung schützende Ozonschicht bilden, können sich signifikante Änderungen der Ozon-Konzentration in der Region der Tropopause auf das Klima der Erde auswirken. Des Weiteren ist Ozon eine der Hauptquellen für das Hydroxylradikal (OH) und nimmt damit entscheidend Einfluss auf die Oxidationskraft der Atmosphäre. Der konvektive Transport von Ozon und seinen Vorläufergasen aus Regionen nahe der Erdoberfläche in die freie Troposphäre beeinflusst das Budget dieser Spezies in der Tropopausenregion.rnDie Datengrundlage der Studie in der vorliegenden Arbeit basiert auf den flugzeuggetragenen Messkampagnen GABRIEL 2005 (Suriname, Südamerika) sowie HOOVER I 2006 und HOOVER II 2007 (beide in Europa). Mit dem zur Verfügung stehenden Datensatz wird das Ozonbudget in der freien, unbelasteten Hintergrundatmosphäre und in der durch hochreichende Konvektion gestörten, oberen Troposphäre untersucht. Anhand der auf in-situ Messungen von O3, NO, OH, HO2 und dem aktinischen Strahlungsfluss basierten Berechnung der Netto-Ozonproduktionsrate (NOPR) werden für das Messgebiet Ozontendenzen in der unbelasteten Troposphäre abgeleitet und mit Simulationen des globalen Chemie-Transport-Modells MATCH-MPIC verglichen. Mit Hilfe zweier Fallstudien in den Tropen in Südamerika und den mittleren Breiten in Europa werden die Auswirkungen von hochreichender Konvektion auf die obere Troposphäre quantifiziert.rnDie Ergebnisse zeigen für die Grenzschicht in niedrigen und mittleren Breiten eine eindeutige Tendenz zur Produktion von Ozon, was für den tropischen Regenwald in der Messregion nicht der allgemeinen Erwartung entsprach, nach der diese Region durch die Zerstörung von Ozon charakterisiert sein sollte. In der oberen Troposphäre ab etwa 7 km wird für die beiden Regionen eine leichte Tendenz zur Ozonproduktion beobachtet. Signifikante Unterschiede zeigen die Ergebnisse für die mittlere Troposphäre. Während die Tropen in dieser Region durch eine eindeutige Tendenz zur Zerstörung von Ozon charakterisiert sind, lässt sich über den mittleren Breiten zwar eine hohe photochemische Aktivität aber keine derart klare Tendenz feststellen. Die hohen Breiten zeichnen sich durch eine neutrale Troposphäre in Bezug auf die Ozontendenz aus und weisen kaum photochemische Aktivität auf. Der Vergleich dieser Ergebnisse mit dem MATCH-MPIC Modell zeigt in weiten Teilen der Messregionen eine grundlegende Übereinstimmung in der Tendenz zur Produktion oder Zerstörung von Ozon. Die absoluten Werte werden vom Modell aber generell unterschätzt. Signifikante Unterschiede zwischen in-situ Daten und Modellsimulationen werden in der Grenzschicht über dem tropischen Regenwald identifiziert.rnDer Einfluss der Konvektion ist durch eine signifikant erhöhte NOPR gekennzeichnet. In dieser Arbeit wird in den Tropen mit einem Median-Wert von 0.20 ppbv h−1 eine um den Faktor 3.6 erhöhte NOPR im Vergleich zur ungestörten oberen Troposphäre abgeschätzt. In den mittleren Breiten führt die um eine Größenordnung höhere NO-Konzentration zu einem Wert von 1.89 ppbv h−1, was einer Überhöhung um einen Faktor 6.5 im Vergleich zum ungestörten Zustand entspricht. Diese Ergebnisse zeigen für beide Regionen in der oberen Troposphäre eine erhöhte Ozonproduktion als Folge konvektiver Aktivität. rnrnHochreichende Konvektion ist zudem ein sehr effektiver Mechanismus für den Vertikaltransport aus der Grenzschicht in die obere Troposphäre. Die schnelle Hebung in konvektiven Wolken führt bei Spurengasen mit Quellen an der Erdoberfläche zu einer Erhöhung ihrer Konzentration in der oberen Troposphäre. Die hochgradig löslichen Spurenstoffe Formaldehyd (HCHO) und Wasserstoffperoxid (H2O2) sind wichtige Vorläufergase der HOx-Radikale. Es wird angenommen, dass sie aufgrund ihrer Löslichkeit in Gewitterwolken effektiv ausgewaschen werden.rnIn der vorliegenden Arbeit wird eine Fallstudie von hochreichender Konvektion im Rahmen des HOOVER II Projekts im Sommer 2007 analysiert. Am 19.07.2007 entwickelten sich am Nachmittag am Südostrand eines in nordöstlicher Richtung ziehenden mesoskaligen konvektiven Systems drei zunächst isolierte konvektive Zellen. Flugzeuggetragene Messungen in der Aus- und der Einströmregion einer dieser Gewitterzellen stellen einen exzellenten Datensatz bereit, um die Auswirkungen von hochreichender Konvektion auf die Verteilung verschiedener Spurengase in der oberen Troposphäre zu untersuchen. Der Vergleich der Konzentrationen von Kohlenstoffmonoxid (CO) und Methan (CH4) zwischen der oberen Troposphäre und der Grenzschicht deutet auf einen nahezu unverdünnten Transport dieser langlebigen Spezies in der konvektiven Zelle hin. Die Verhältnisse betragen (0.94±0.04) für CO und (0.99±0.01) für CH4. Für die löslichen Spezies HCHO und H2O2 beträgt dieses Verhältnis in der Ausströmregion (0.55±0.09) bzw. (0.61±0.08). Dies ist ein Indiz dafür, dass diese Spezies nicht so effektiv ausgewaschen werden wie angenommen. Zum besseren Verständnis des Einflusses der Konvektion auf die Budgets dieser Spezies in der oberen Troposphäre wurden im Rahmen dieser Arbeit Boxmodell-Studien für den Beitrag der photochemischen Produktion in der Ausströmregion durchgeführt, wobei die gemessenen Spezies und Photolysefrequenzen als Randbedingungen dienten. Aus den Budgetbetrachtungen für HCHO und H2O2 wird eine Auswascheffizienz von (67±24) % für HCHO und (41±18) % für H2O2 abgeschätzt. Das für H2O2 überraschende Ergebnis lässt darauf schließen, dass dieses Molekül in einer Gewitterwolke deutlich effektiver transportiert werden kann, als aufgrund seiner hohen Löslichkeit aus der Henry-Konstanten zu erwarten wäre. Das Ausgasen von gelöstem H2O2 beim Gefrieren eines Wolkentropfens, d.h. ein Retentionskoeffizient kleiner 1, ist ein möglicher Mechanismus, der zum beobachteten Mischungsverhältnis dieser löslichen Spezies in der Ausströmregion beitragen kann.

Aircraft-based in-situ aerosol mass spectrometry: Chemical characterization and source identification of submicron particulate matter in the free and upper troposphere and lower stratosphere

The composition of the atmosphere is frequently perturbed by the emission of gaseous and particulate matter from natural as well as anthropogenic sources. While the impact of trace gases on the radiative forcing of the climate is relatively well understood the role of aerosol is far more uncertain. Therefore, the study of the vertical distribution of particulate matter in the atmosphere and its chemical composition contribute valuable information to bridge this gap of knowledge. The chemical composition of aerosol reveals information on properties such as radiative behavior and hygroscopicity and therefore cloud condensation or ice nucleus potential. rnThis thesis focuses on aerosol pollution plumes observed in 2008 during the POLARCAT (Polar Study using Aircraft, Remote Sensing, Surface Measurements and Models, of Climate, Chemistry, Aerosols, and Transport) campaign over Greenland in June/July and CONCERT (Contrail and Cirrus Experiment) campaign over Central and Western Europe in October/November. Measurements were performed with an Aerodyne compact time-of-flight aerosol mass spectrometer (AMS) capable of online size-resolved chemical characterization of non-refractory submicron particles. In addition, the origins of pollution plumes were determined by means of modeling tools. The characterized pollution episodes originated from a large variety of sources and were encountered at distinct altitudes. They included pure natural emissions from two volcanic eruptions in 2008. By the time of detection over Western Europe between 10 and 12 km altitude the plume was about 3 months old and composed to 71 % of particulate sulfate and 21 % of carbonaceous compounds. Also, biomass burning (BB) plumes were observed over Greenland between 4 and 7 km altitude (free troposphere) originating from Canada and East Siberia. The long-range transport took roughly one and two weeks, respectively. The aerosol was composed of 78 % organic matter and 22 % particulate sulfate. Some Canadian and all Siberian BB plumes were mixed with anthropogenic emissions from fossil fuel combustion (FF) in North America and East Asia. It was found that the contribution of particulate sulfate increased with growing influences from anthropogenic activity and Asia reaching up to 37 % after more than two weeks of transport time. The most exclusively anthropogenic emission source probed in the upper troposphere was engine exhaust from commercial aircraft liners over Germany. However, in-situ characterization of this aerosol type during aircraft chasing was not possible. All long-range transport aerosol was found to have an O:C ratio close to or greater than 1 implying that low-volatility oxygenated organic aerosol was present in each case despite the variety of origins and the large range in age from 3 to 100 days. This leads to the conclusion that organic particulate matter reaches a final and uniform state of oxygenation after at least 3 days in the free troposphere. rnExcept for aircraft exhaust all emission sources mentioned above are surface-bound and thus rely on different types of vertical transport mechanisms, such as direct high altitude injection in the case of a volcanic eruption, or severe BB, or uplift by convection, to reach higher altitudes where particles can travel long distances before removal mainly caused by cloud scavenging. A lifetime for North American mixed BB and FF aerosol of 7 to 11 days was derived. This in consequence means that emission from surface point sources, e.g. volcanoes, or regions, e.g. East Asia, do not only have a relevant impact on the immediate surroundings but rather on a hemispheric scale including such climate sensitive zones as the tropopause or the Arctic.

Potential vorticity and moisture in extratropical cyclones : climatology and sensitivity experiments

The development of extratropical cyclones can be seen as an interplay of three positive potential vorticity (PV) anomalies: an upper-level stratospheric intrusion, low-tropospheric diabatically produced PV, and a warm anomaly at the surface acting as a surrogate PV anomaly. In the mature stage they become vertically aligned and form a “PV tower” associated with strong cyclonic circulation. This paradigm of extratropical cyclone development provides the basis of this thesis, which will use a climatological dataset and numerical model experiments to investigate the amplitude of the three anomalies and the processes leading in particular to the formation of the diabatically produced low-tropospheric PV anomaly.rnrnThe first part of this study, based on the interim ECMWF Re-Analysis (ERA-Interim) dataset, quantifies the amplitude of the three PV anomalies in mature extratropical cyclones in different regions in the Northern Hemisphere on a climatological basis. A tracking algorithm is applied to sea level pressure (SLP) fields to identify cyclone tracks. Surface potential temperature anomalies ∆θ and vertical profiles of PV anomalies ∆PV are calculated at the time of the cyclones’ minimum SLP and during the intensification phase 24 hours before in a vertical cylinder with a radius of 200 km around the surface cyclone center. To compare the characteristics of the cyclones, they are grouped according to their location (8 regions) and intensity, where the central SLP is used as a measure of intensity. Composites of ∆PV profiles and ∆θ are calculated for each region and intensity class at the time of minimum SLP and during the cyclone intensification phase.rnrnDuring the cyclones’ development stage the amplitudes of all three anomalies increase on average. In the mature stage all three anomalies are typically larger for intense than for weak winter cyclones [e.g., 0.6 versus 0.2 potential vorticity units (PVU) at lower levels, and 1.5 versus 0.5 PVU at upper levels].rnThe regional variability of the cyclones’ vertical structure and the profile evolution is prominent (cyclones in some regions are more sensitive to the amplitude of a particular anomaly than in other regions). Values of ∆θ and low-level ∆PV are on average larger in the western parts of the oceans than in the eastern parts. In addition, a large seasonal variability can be identified, with fewer and weaker cyclones especially in the summer, associated with higher low-tropospheric PV values, but also with a higher tropopause and much weaker surface potential temperature anomalies (compared to winter cyclones).rnrnIn the second part, we were interested in the diabatic low-level part of PV towers. Evaporative sources were identified of moisture that was involved in PV production through condensation. Lagrangian backward trajectories were calculated from the region with high PV values at low-levels in the cyclones. PV production regions were identified along these trajectories and from these regions a new set of backward trajectories was calculated and moisture uptakes were traced along them. The main contribution from surface evaporation to the specific humidity of the trajectories is collected 12-72 hours prior to therntime of PV production. The uptake region for weaker cyclones with less PV in the centre is typically more localized with reduced uptake values compared to intense cyclones. However, in a qualitative sense uptakes and other variables along single trajectories do not vary much between cyclones of different intensity in different regions.rnrnA sensitivity study with the COSMO model comprises the last part of this work. The study aims at investigating the influence of synthetic moisture modification in the cyclone environment in different stages of its development. Moisture was eliminated in three regions, which were identified as important moisture source regions for PV production. Moisture suppression affected the cyclone the most in its early phase. It led to cyclolysis shortly after its genesis. Nevertheles, a new cyclone formed on the other side of a dry box and developed relatively quickly. Also in other experiments, moisture elimination led to strong intensity reduction of the surface cyclone, limited upper-level development, and delayed or missing interaction between the two.rnrnIn summary, this thesis provides novel insight into the structure of different intensity categories of extratropical cyclones from a PV perspective, which corroborates the findings from a series of previous case studies. It reveals that all three PV anomalies are typically enhanced for more intense cyclones, with important regional differences concerning the relative amplitude of the three anomalies. The moisture source analysis is the first of this kind to study the evaporation-condensation cycle related to the intensification of extratropical cyclones. Interestingly, most of the evaporation occurs during the 3 days prior to the time of maximum cyclone intensity and typically extends over fairly large areas along the track of the cyclone. The numerical model case study complements this analysis by analyzing the impact of regionally confined moisture sources for the evolution of the cyclone.

Massenspektrometrische Wasserdampfmessung in der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre

Diese Arbeit beschreibt die Entwicklung des flugzeuggetragenen Atmosphärischen Ionisations-Massenspektrometers AIMS-H2O zur Messung von Wasserdampf in der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre (UTLS) und erste Flugzeugmessungen mit dem Instrument. Wasserdampf beeinflusst das Klima in der UTLS aufgrund seiner Strahlungseigenschaften und agiert als wichtiger Parameter bei der Bildung von Zirruswolken und Kondensstreifen. Deshalb sind genaue Wasserdampfmessungen für das Verständnis vieler atmosphärischer Prozesse unerlässlich. Instrumentenvergleiche wie sie im SPARC Report No. 2 und dem Bericht der AUQAVIT Kampagne zusammengefasst sind, haben gezeigt, dass große Abweichungen zwischen einzelnen Methoden und Instrumenten bestehen. Diese Unsicherheiten limitieren das Verständnis des Einflusses von Wasserdampf auf die Dynamik und die Strahlungseigenschaften in der UTLS. Die in dieser Arbeit vorgestellte Entwicklung einer neuen Messmethode für Wasserdampf mit dem Massenspektrometer AIMS-H2O ist deshalb auf die genaue Messung niedriger Wasserdampfkonzentrationen in der UTLS fokussiert. Mit AIMS H2O wird Umgebungsluft in einer neu entwickelten Gasentladungsquelle ionisiert. Durch eine Reihe von Ionen-Molekül-Reaktionen entstehen H3O+(H2O) und H3O+(H2O)2 Ionen. Diese Ionen werden genutzt, um die Wasserdampfkonzentration in der Atmosphäre zu bestimmen. Um die erforderliche hohe Genauigkeit zu erzielen, wird AIMS H2O im Flug kalibriert. In dem zu diesem Zweck aufgebauten Kalibrationsmodul wird die katalytische Reaktion von Wasserstoff und Sauerstoff auf einer Platinoberfläche genutzt, um definierte Wasserdampfkonzentrationen für die Kalibration im Flug zu erzeugen. Bei ersten Messungen auf der Falcon während der Kampagne CONCERT 2011 konnte dabei eine Genauigkeit von 8 bis 15% für die Messung der Wasserdampfkonzentration in einem Messbereich von 0,5 bis 250 ppmv erreicht werden. Die Messfrequenz betrug 4 Hz, was einer räumlichen Auflösung von etwa 50 m entspricht. Der Vergleich der Messung des Massenspektrometers mit dem Laserhygrometer Waran zeigt eine sehr gute Übereinstimmung im Rahmen der Unsicherheiten. Anhand zweier Fallstudien werden die Messungen von AIMS H2O während CONCERT 2011 detailliert analysiert. In der ersten Studie werden zwei Flüge in eine stratosphärische Intrusion über Nordeuropa untersucht. In dieser Situation wurde stratosphärische Luft bis hinunter auf 6 km Höhe transportiert und war dadurch mit der Falcon erreichbar. Es konnte gezeigt werden, dass AIMS-H2O sehr gut für die genaue Messung niedriger Wasserdampfkonzentrationen, in diesem Fall bis etwa 3,5 ppmv, geeignet ist. Der Vergleich der Messung mit Analysen des ECMWF Integrated Forecast Systems zeigt eine gute Übereinstimmung der gemessenen Wasserdampfstrukturen mit der dynamischen Tropopause. Unterschiede tauchen dagegen beim Vergleich der Wasserdampfkonzentrationen in der unteren Stratosphäre auf. Hier prognostiziert das Modell deutlich höhere Feuchten. Die zweite Fallstudie beschäftigt sich mit der Verteilung der relativen Feuchte in jungen Kondensstreifen im Vergleich zu ihrer direkten Umgebung. Dabei wurde für drei Messsequenzen im Abgasstrahl von Flugzeugen beobachtet, dass die relative Feuchte innerhalb des Kondensstreifens im Vergleich zur Umgebung sowohl bei unter- als auch übersättigten Umgebungsbedingungen in Richtung Sättigung verschoben ist. Die hohe Anzahl an Eispartikeln und die damit verbundene große Eisoberfläche in jungen Kondensstreifen führt also zu einer schnellen Relaxation von Gasphase und Eis in Richtung Gleichgewicht. In der Zukunft soll AIMS-H2O auch auf HALO für die genaue Messung von Wasserdampf bei ML-CIRRUS und weiteren Kampagnen eingesetzt werden.