Massenspektrometrische Wasserdampfmessung in der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre

Diese Arbeit beschreibt die Entwicklung des flugzeuggetragenen Atmosphärischen Ionisations-Massenspektrometers AIMS-H2O zur Messung von Wasserdampf in der oberen Troposphäre und unteren Stratosphäre (UTLS) und erste Flugzeugmessungen mit dem Instrument. Wasserdampf beeinflusst das Klima in der UTLS aufgrund seiner Strahlungseigenschaften und agiert als wichtiger Parameter bei der Bildung von Zirruswolken und Kondensstreifen. Deshalb sind genaue Wasserdampfmessungen für das Verständnis vieler atmosphärischer Prozesse unerlässlich. Instrumentenvergleiche wie sie im SPARC Report No. 2 und dem Bericht der AUQAVIT Kampagne zusammengefasst sind, haben gezeigt, dass große Abweichungen zwischen einzelnen Methoden und Instrumenten bestehen. Diese Unsicherheiten limitieren das Verständnis des Einflusses von Wasserdampf auf die Dynamik und die Strahlungseigenschaften in der UTLS. Die in dieser Arbeit vorgestellte Entwicklung einer neuen Messmethode für Wasserdampf mit dem Massenspektrometer AIMS-H2O ist deshalb auf die genaue Messung niedriger Wasserdampfkonzentrationen in der UTLS fokussiert. Mit AIMS H2O wird Umgebungsluft in einer neu entwickelten Gasentladungsquelle ionisiert. Durch eine Reihe von Ionen-Molekül-Reaktionen entstehen H3O+(H2O) und H3O+(H2O)2 Ionen. Diese Ionen werden genutzt, um die Wasserdampfkonzentration in der Atmosphäre zu bestimmen. Um die erforderliche hohe Genauigkeit zu erzielen, wird AIMS H2O im Flug kalibriert. In dem zu diesem Zweck aufgebauten Kalibrationsmodul wird die katalytische Reaktion von Wasserstoff und Sauerstoff auf einer Platinoberfläche genutzt, um definierte Wasserdampfkonzentrationen für die Kalibration im Flug zu erzeugen. Bei ersten Messungen auf der Falcon während der Kampagne CONCERT 2011 konnte dabei eine Genauigkeit von 8 bis 15% für die Messung der Wasserdampfkonzentration in einem Messbereich von 0,5 bis 250 ppmv erreicht werden. Die Messfrequenz betrug 4 Hz, was einer räumlichen Auflösung von etwa 50 m entspricht. Der Vergleich der Messung des Massenspektrometers mit dem Laserhygrometer Waran zeigt eine sehr gute Übereinstimmung im Rahmen der Unsicherheiten. Anhand zweier Fallstudien werden die Messungen von AIMS H2O während CONCERT 2011 detailliert analysiert. In der ersten Studie werden zwei Flüge in eine stratosphärische Intrusion über Nordeuropa untersucht. In dieser Situation wurde stratosphärische Luft bis hinunter auf 6 km Höhe transportiert und war dadurch mit der Falcon erreichbar. Es konnte gezeigt werden, dass AIMS-H2O sehr gut für die genaue Messung niedriger Wasserdampfkonzentrationen, in diesem Fall bis etwa 3,5 ppmv, geeignet ist. Der Vergleich der Messung mit Analysen des ECMWF Integrated Forecast Systems zeigt eine gute Übereinstimmung der gemessenen Wasserdampfstrukturen mit der dynamischen Tropopause. Unterschiede tauchen dagegen beim Vergleich der Wasserdampfkonzentrationen in der unteren Stratosphäre auf. Hier prognostiziert das Modell deutlich höhere Feuchten. Die zweite Fallstudie beschäftigt sich mit der Verteilung der relativen Feuchte in jungen Kondensstreifen im Vergleich zu ihrer direkten Umgebung. Dabei wurde für drei Messsequenzen im Abgasstrahl von Flugzeugen beobachtet, dass die relative Feuchte innerhalb des Kondensstreifens im Vergleich zur Umgebung sowohl bei unter- als auch übersättigten Umgebungsbedingungen in Richtung Sättigung verschoben ist. Die hohe Anzahl an Eispartikeln und die damit verbundene große Eisoberfläche in jungen Kondensstreifen führt also zu einer schnellen Relaxation von Gasphase und Eis in Richtung Gleichgewicht. In der Zukunft soll AIMS-H2O auch auf HALO für die genaue Messung von Wasserdampf bei ML-CIRRUS und weiteren Kampagnen eingesetzt werden.

This work describes the development and operation of the airborne Atmospheric Ionization Mass Spectrometer AIMS-H2O for water vapor measurements in the Upper Troposphere and Lower Stratosphere (UTLS). In this region, accurate measurements of water vapor are crucial since water vapor influences the radiation budget by its molecular radiative properties. Furthermore, water vapor is a decisive parameter for the formation of cirrus clouds and contrails. However, intercomparisons of water vapor instruments like the SPARC Report No. 2 and the AQUAVIT campaign revealed large deviations between different instruments and observation techniques, which limit our understanding of water vapor related processes and the influence of water vapor on the global radiation budget. Therefore, mass spectrometry is used to set up a new measurement technique for airborne water vapor measurements which focuses on the accurate measurement of low water vapor concentrations typical for the UTLS region. The AIMS-H2O instrument uses a new developed discharge ion source. Within this ion source, ambient air is ionized and forms H3O+(H2O)n (n=1,2) ions via several ion-molecule reactions. These ions are used to quantify ambient water vapor concentrations. In order to achieve highly accurate measurements, besides calibration in the laboratory, the instrument is calibrated during each flight. Therefore I set up a calibration module which makes use of the catalytic reaction of hydrogen and oxygen on a platinum surface in order to produce a calibration gas with well-defined water vapor concentrations. Part of this work was to obtain a certification for airborne measurements aboard the DLR research aircraft Falcon and HALO. First airborne measurements with AIMS-H2O were performed on the Falcon during the campaign CONCERT 2011. For the measurements of water vapor concentrations, an accuracy of 8 to 15% could be achieved in an overall measurement range of 0,5 to 250 ppmv. The sampling frequency was 4 Hz, corresponding to a spatial resolution of around 50 m. Data of AIMS-H2O are compared to the measurements of the laser hygrometer Waran. Both instruments agree very well within their uncertainties. In this work, I show two case studies from CONCERT 2011 which base on the measurements of AIMS-H2O. The first study deals with two flights in a stratospheric intrusion over northern Europe. In this situation, dry stratospheric air was transported downwards and thus could be reached with the Falcon. Measurements of water vapor concentrations down to 3,5 ppmv show, that AIMS-H2O is very well suited for accurate measurements of such low concentrations. The intercomparison with model data from the ECMWF Integrated Forecast System shows a good agreement between measured water vapor gradients and the dynamical tropopause. However, water vapor fields of the model seem to have a wet bias in the lower stratosphere. In the second case study I investigate the distribution of relative humidity in young contrails and compare it to the distribution in their direct vicinity. Therefore three measurement sequences in young contrails are selected. In all three cases, the distribution of relative humidity inside the contrail is shifted towards saturation compared to the direct vicinity, independent whether the environment is sub- or supersaturated. Due to the high number density of small ice particles in the aircraft exhaust, a fast relaxation of gas phase and ice towards equilibrium is observed. In the future, AIMS-H2O will provide accurate water vapor measurements during ML-CIRRUS and other aircraft campaigns on the new research aircraft HALO.