Measurements and simulations of noise imposed on supercontinuum generated in microstructure fiber

We present experimental and theoretical investigations of the highly nonlinear and broadband noise that exists on supercontinuum spectra generated from launching femtosecond Ti:Sapphire pulses into microstructure fiber.

Strong second harmonic generation in SiC, ZnO, GaN two-dimensional hexagonal crystals from first-principles many-body calculations

The second harmonic generation (SHG) intensity spectrum of SiC, ZnO, GaN two-dimensional hexagonal crystals is calculated by using a real-time first-principles approach based on Green's function theory [Attaccalite et al., Phys. Rev. B: Condens. Matter Mater. Phys. 2013 88, 235113]. This approach allows one to go beyond the independent particle description used in standard first-principles nonlinear optics calculations by including quasiparticle corrections (by means of the GW approximation), crystal local field effects and excitonic effects. Our results show that the SHG spectra obtained using the latter approach differ significantly from their independent particle counterparts. In particular they show strong excitonic resonances at which the SHG intensity is about two times stronger than within the independent particle approximation. All the systems studied (whose stabilities have been predicted theoretically) are transparent and at the same time exhibit a remarkable SHG intensity in the range of frequencies at which Ti:sapphire and Nd:YAG lasers operate; thus they can be of interest for nanoscale nonlinear frequency conversion devices. Specifically the SHG intensity at 800 nm (1.55 eV) ranges from about 40-80 pm V(-1) in ZnO and GaN to 0.6 nm V(-1) in SiC. The latter value in particular is 1 order of magnitude larger than values in standard nonlinear crystals.

Montage et caractérisation d’un système de spectroscopie Raman accordable en longueur d’onde utilisant des réseaux de Bragg comme filtre : application aux nanotubes de carbone

La spectroscopie Raman est un outil non destructif fort utile lors de la caractérisation de matériau. Cette technique consiste essentiellement à faire l’analyse de la diffusion inélastique de lumière par un matériau. Les performances d’un système de spectroscopie Raman proviennent en majeure partie de deux filtres ; l’un pour purifier la raie incidente (habituellement un laser) et l’autre pour atténuer la raie élastique du faisceau de signal. En spectroscopie Raman résonante (SRR), l’énergie (la longueur d’onde) d’excitation est accordée de façon à être voisine d’une transition électronique permise dans le matériau à l’étude. La section efficace d’un processus Raman peut alors être augmentée d’un facteur allant jusqu’à 106. La technologie actuelle est limitée au niveau des filtres accordables en longueur d’onde. La SRR est donc une technique complexe et pour l’instant fastidieuse à mettre en œuvre. Ce mémoire présente la conception et la construction d’un système de spectroscopie Raman accordable en longueur d’onde basé sur des filtres à réseaux de Bragg en volume. Ce système vise une utilisation dans le proche infrarouge afin d’étudier les résonances de nanotubes de carbone. Les étapes menant à la mise en fonction du système sont décrites. Elles couvrent les aspects de conceptualisation, de fabrication, de caractérisation ainsi que de l’optimisation du système. Ce projet fut réalisé en étroite collaboration avec une petite entreprise d’ici, Photon etc. De cette coopération sont nés les filtres accordables permettant avec facilité de changer la longueur d’onde d’excitation. Ces filtres ont été combinés à un laser titane : saphir accordable de 700 à 1100 nm, à un microscope «maison» ainsi qu’à un système de détection utilisant une caméra CCD et un spectromètre à réseau. Sont d’abord présentés les aspects théoriques entourant la SRR. Par la suite, les nanotubes de carbone (NTC) sont décrits et utilisés pour montrer la pertinence d’une telle technique. Ensuite, le principe de fonctionnement des filtres est décrit pour être suivi de l’article où sont parus les principaux résultats de ce travail. On y trouvera entre autres la caractérisation optique des filtres. Les limites de basses fréquences du système sont démontrées en effectuant des mesures sur un échantillon de soufre dont la raie à 27 cm-1 est clairement résolue. La simplicité d’accordabilité est quant à elle démontrée par l’utilisation d’un échantillon de NTC en poudre. En variant la longueur d’onde (l’énergie d’excitation), différentes chiralités sont observées et par le fait même, différentes raies sont présentes dans les spectres. Finalement, des précisions sur l’alignement, l’optimisation et l’opération du système sont décrites. La faible acceptance angulaire est l’inconvénient majeur de l’utilisation de ce type de filtre. Elle se répercute en problème d’atténuation ce qui est critique plus particulièrement pour le filtre coupe-bande. Des améliorations possibles face à cette limitation sont étudiées.

Femtosecond nonlinear optical properties of lead-germanium oxide amorphous films

The nonlinear (NL) response of lead-germanium oxide amorphous films was investigated using a Ti:saphire laser delivering pulses of approximate to 150 fs at 800 nm. The Kerr shutter technique was employed to reveal the time response of the nonlinearity that is smaller than 150 fs. The sign and magnitude of the nonlinearity were obtained using a novel technique called thermally managed eclipse Z scan which allows the simultaneous characterization of cumulative and noncumulative NL effects. The NL refractive index of electronic origin, n(2)approximate to 2x10(-17) m(2)/W, and the NL absorption coefficient, alpha(2)approximate to 3x10(3) cm/GW, were determined. (c) 2007 American Institute of Physics.

Spectroscopic properties and upconversion mechanisms in Er3+-doped fluoroindate glasses

Fluorindate glasses containing 1,2,3,4 ErF3 mol % were prepared in a dry box under argon atmosphere. Absorption, Stokes luminescence (under visible and infrared excitation), the dependence of 4S3/2, 4I11/2, and 4I13/2 lifetimes with Er concentration, and upconversion under Ti-saphire laser excitation at λ=790 nm were measured, mostly at T=77 and 300 K. The upconversion results in a strong green emission and weaker blue and red emissions whose intensity obeys a power-law behavior I∼Pn, where P is the infrared excitation power and n=1.6, 2.1, and 2.9 for the red, green, and blue emissions, respectively. The red emission exponent n=1.5 can be explained by a cross relaxation process. The green and blue emissions are due to excited state absorption (ESA) and energy transfer (ET) processes that predict a factor n=2 and n=3 for the green and blue emissions, respectively. From transient measurements we concluded that for lightly doped samples the green upconverted emission is originated due to both processes ESA and ET. However, for heavily doped samples ET is the dominant process.

Doppelresonanzmessungen an in einer Penningfalle gespeicherten Europium-Ionen zur Bestimmung des Kern-g-Faktors

Die differentielle Hyperfeinanomalie beschreibt den Isotopieeffekt der magnetischen Hyperfeinwechselwirkung und stellt eine Testmöglichkeit für Kernmodelle dar. Nachdem in einer Reihe von Messungen die A-Faktoren der Hyperfeinwechselwirkung im Grundzustand von zwei stabilen und fünf instabilen Europium-Isotopen bestimmt wurden, sollen nun die Kern-g-Faktoren der gleichen Isotope bestimmt werden.Um die Kern-g-Faktoren zu bestimmen, wurden zunächst die Termschemata des Grundzustandesder stabilen Isotope 151,153Eu+ simuliert. Wegen der hohen Kern- und Hüllenspins I=5/2, J=4 ergeben sich 54 Zeemanzustände und ein komplexes optisches Spektrum.Etwa 10^6 Ionen der beiden stabilen Isotope 151,153Eu+ werden in einer Penningfalle beieinem Magnetfeld von ca. 1.5T gespeichert. Durch Puffergas und Anregung einer Seitenbandfrequenzder Ionenbewegung wird optisches Pumpen in metastabile D-Zustände bei gleichzeitiger Kühlung der Ionenwolke verhindert.Bei Verstimmung eines frequenzverdoppelten Ti:Sa-Lasers wurde die Ionenfluoreszenz aufgenommen. Durch die Simulation der optischen Spektren gelang es, einzelne Übergänge des Isotopes 151Eu+ zu identifizieren. Mit Laser/Mikrowellen-Doppelresonanzmessungen erhält man ein in erster Ordnung dopplerfreies Mikrowellenspektren eines Überganges zwischen zwei Zeemanzuständen im Grundzustand.Durch Messung der Übergangsfrequenzen von insgesamt fünf Delta mI=+1 Übergängen und Bestimmung des Magnetfeldes durch Messung der Zyklotronfrequenz gespeicherter Elektronen konnte der gI-Faktor des Isotopes151Eu zu 151gI = 1.37734(6) bestimmt werden.

Resonanzionisation zum Nachweis und zur Erzeugung radioaktiver Ionenstrahlen

Die resonante Laserionisation hat sich als ein universales Verfahren für eine Vielzahl von Anwendungen etabliert, die eine selektive Ionisation bei hoher Effizienz erfordern. Hierzu wurden zwei Lasersysteme mit unterschiedlichen Zielsetzungen und Schwerpunkten entwickelt und in dieser Arbeit angewendet. Im ersten Teil der Arbeit wird die Entwicklung der hochauflösenden Resonanzionisations-Massenspektrometrie zum Ultraspurennachweis von 41Ca vorgestellt. Hierzu wurden drei kontinuierliche Diodenlaser mit einem Quadrupolmassenspektrometer kombiniert. Bei einer Nachweiseffizienz von 1 × 10^−5 konnte eine Nachweisgrenze von 2 × 10^-13 41Ca/totCa erreicht werden. Das in den Routinebetrieb überführte Meßverfahren ermöglichte die Teilnahme an einem interdisziplinären Netzwerk zur Osteoporose-Forschung. In Vergleichsmessungen der Resonanzionisations-Massenspektrometrie mit allen derzeit existierenden Meßverfahren zum 41Ca-Ultraspurennachweis konnte eine sehr gute Übereinstimmung erzielt werden. Der zweite Teil der Arbeit beinhaltet die Adaption eines durchstimmbaren, hochrepetierenden Titan:Saphir-Lasersystem für den Einsatz an Laserionenquellen zur selektiven Erzeugung radioaktiver Ionenstrahlen. Das entwickelte Lasersystem ermöglicht eine effiziente, resonante Anregung des Großteils der Elemente im Periodensystem. Hierzu wurde eine kombinierte Frequenzverdopplungs- und Frequenzverdreifachungseinheit zur Erzeugung höherer Harmonischer aufgebaut. Die Anwendbarkeit eines solchen reinen Festkörper-Lasersystems wurde in zahlreichen off-line Testmessungen sowohl in Mainz als auch an den ISOL Einrichtungen am TRIUMF und ORNL gezeigt und führte zum ersten on-line Einsatz am TRIUMF.

Spektroskopische Untersuchungen an Technetium und Silizium - Ein Festkörperlasersystem für die Resonanzionisationsspektroskopie

Diese Arbeit beschreibt eine wesentliche Weiterentwicklung des Titan:Saphir-Lasersystems der Arbeitsgruppe LARISSA am Institut für Physik der Johannes Gutenberg-Universität Mainz und dessen Anwendung im Bereich der Resonanzionisationsspektroskopie. Die Entwicklungsarbeiten am Lasersystem umfassten drei Aspekte: die Erhöhung der Ausgangsleistung der vorhandenen Titan:Saphir-Laser um einen Faktor zwei, um damit für den vorgesehenen Einsatz an resonanten Laserionenquellen an ISOL-Einrichtungen optimale Voraussetzungen zu schaffen. Des Weiteren wurden zwei spezielle angepasste Titan:Saphir-Laser entwickelt: Das Lasersystem wurde damit um einen von 700 nm - 950 nm kontinuierlich abstimmbaren Titan:Saphir-Laser sowie einen geseedeten Titan:Saphir-Laser mit einer Linienbreite von nur 20 MHz (im Vergleich zu 3 GHz der konventionellen Laser) erweitert. Die Leistungsfähigkeit des neuen Lasersystems wurde durch Resonanzionisationsspektroskopie hochangeregter atomarer Zustände in Gold und Technetium demonstriert. Aus den gemessenen Energielagen konnte über die Rydberg-Ritz-Formel das Ionisationspotential von Gold bestätigt werden und das von Technetium erstmals mit hoher Präzision bestimmt werden. Mit dem geseedeten Titan:Saphir-Laser wurde dopplerfreie Zwei-Photonen-Spektroskopie innerhalb eines heißen Ofens demonstriert. Bei spektroskopischen Untersuchungen mit dieser Methode an Siliziumisotopen konnte sowohl die Hyperfeinstruktur als auch die Isotopieverschiebung bei einer Breite der Resonanzen von etwa 90 MHz klar aufgelöst werden.

Spins, moments and radii of cd isotopes

The complex nature of the nucleon-nucleon interaction and the wide range of systems covered by the roughly 3000 known nuclides leads to a multitude of effects observed in nuclear structure. Among the most prominent ones is the occurence of shell closures at so-called ”magic numbers”, which are explained by the nuclear shell model. Although the shell model already is on duty for several decades, it is still constantly extended and improved. For this process of extension, fine adjustment and verification, it is important to have experimental data of nuclear properties, especially at crucial points like in the vicinity of shell closures. This is the motivation for the work performed in this thesis: the measurement and analysis of nuclear ground state properties of the isotopic chain of 100−130Cd by collinear laser spectroscopy.rnrnThe experiment was conducted at ISOLDE/CERN using the collinear laser spectroscopy apparatus COLLAPS. This experiment is the continuation of a run on neutral atomic cadmium from A = 106 to A = 126 and extends the measured isotopes to even more exotic species. The required gain in sensitivity is mainly achieved by using a radiofrequency cooler and buncher for background reduction and by using the strong 5s 2S1/2 → 5p 2P3/2 transition in singly ionized Cd. The latter requires a continuous wave laser system with a wavelength of 214.6 nm, which has been developed during this thesis. Fourth harmonic generation of an infrared titanium sapphire laser is achieved by two subsequent cavity-enhanced second harmonic generations, leading to the production of deep-UV laser light up to about 100 mW.rnrnThe acquired data of the Z = 48 Cd isotopes, having one proton pair less than the Z = 50 shell closure at tin, covers the isotopes from N = 52 up to N = 82 and therefore almost the complete region between the neutron shell closures N = 50 and N = 82. The isotope shifts and the hyperfine structures of these isotopes have been recorded and the magnetic dipole moments, the electric quadrupole moments, spins and changes in mean square charge radii are extracted. The obtained data reveal among other features an extremely linear behaviour of the quadrupole moments of the I = 11/2− isomeric states and a parabolic development in differences in mean square nuclear charge radii between ground and isomeric state. The development of charge radii between the shell closures is smooth, exposes a regular odd-even staggering and can be described and interpreted in the model of Zamick and Thalmi.

Design, construction, and applications of a high-resolution terahertz time-domain spectrometer

This thesis reports on the design, construction, and initial applications of a high-resolution terahertz time-domain ASOPS spectrometer. The instrument employs asynchronous optical sampling (ASOPS) between two Ti:sapphire ultrafast lasers operating at a repetition rate of approximately 80 MHz, and we thus demonstrate a THz frequency resolution approaching the limit of that repetition rate. This is an order of magnitude improvement in resolution over typical THz time-domain spectrometers. The improved resolution is important for our primary effort of collecting THz spectra for far-infrared astronomy. We report on various spectroscopic applications including the THz rotational spectrum of water, where we achieve a mean frequency error, relative to established line centers, of 27.0 MHz. We also demonstrate application of the THz system to the long-duration observation of a coherent magnon mode in a anti-ferromagnetic yttrium iron oxide (YFeO3) crystal. Furthermore, we apply the all-optical virtual delay line of ASOPS to a transient thermoreflectance experiment for quickly measuring the thermal conductivity of semiconductors.

Design and Applications of a Decade-Spanning Terahertz Frequency Comb Spectrometer: Doppler-limited Rotational Spectroscopy of Methanol and Methanol-OD

This thesis details the design and applications of a terahertz (THz) frequency comb spectrometer. The spectrometer employs two offset locked Ti:Sapphire femtosecond oscillators with repetition rates of approximately 80 MHz, offset locked at 100 Hz to continuously sample a time delay of 12.5 ns at a maximum time delay resolution of 15.6 fs. These oscillators emit continuous pulse trains, allowing the generation of a THz pulse train by the master, or pump, oscillator and the sampling of this THz pulse train by the slave, or probe, oscillator via the electro-optic effect. Collecting a train of 16 consecutive THz pulses and taking the Fourier transform of this pulse train produces a decade-spanning frequency comb, from 0.25 to 2.5 THz, with a comb tooth width of 5 MHz and a comb tooth spacing of ~80 MHz. This frequency comb is suitable for Doppler-limited rotational spectroscopy of small molecules. Here, the data from 68 individual scans at slightly different pump oscillator repetition rates were combined, producing an interleaved THz frequency comb spectrum, with a maximum interval between comb teeth of 1.4 MHz, enabling THz frequency comb spectroscopy.

The accuracy of the THz frequency comb spectrometer was tested, achieving a root mean square error of 92 kHz measuring selected absorption center frequencies of water vapor at 10 mTorr, and a root mean square error of 150 kHz in measurements of a K-stack of acetonitrile. This accuracy is sufficient for fitting of measured transitions to a model Hamiltonian to generate a predicted spectrum for molecules of interest in the fields of astronomy and physical chemistry. As such, the rotational spectra of methanol and methanol-OD were acquired by the spectrometer. Absorptions from 1.3 THz to 2.0 THz were compared to JPL catalog data for methanol and the spectrometer achieved an RMS error of 402 kHz, improving to 303 kHz when excluding low signal-to-noise absorptions. This level of accuracy compares favorably with the ~100 kHz accuracy achieved by JPL frequency multiplier submillimeter spectrometers. Additionally, the relative intensity performance of the THz frequency comb spectrometer is linear across the entire decade-spanning bandwidth, making it the preferred instrument for recovering lineshapes and taking absolute intensity measurements in the THz region. The data acquired by the Terahertz Frequency Comb Spectrometer for methanol-OD is of comparable accuracy to the methanol data and may be used to refine the fit parameters for the predicted spectrum of methanol-OD.

Growth and characterization of laser-deposited Ag-doped YBa2Cu3O7−x thin films on bare sapphire

Microstructural and superconducting properties of YBa2Cu3O7-x thin films grown in situ on bare sapphire by pulsed laser deposition using YBa2Cu3O7-x targets doped with 7 and 10 wt% Ag have been studied. Ag-doped films grown at 730 degrees C on sapphire have shown very significant improvement over the undoped YBa2Cu3O7-x films grown under identical condition. A zero resistance temperature of 90 K and a critical current density of 1.2 x 10(6) A/cm(2) at 77 K have been achieved on bare sapphire for the first time. Improved connectivity among grains and reduced reaction rate between the substrate and the film caused due to Ag in the film are suggested to be responsible for this greatly improved transport properties.

Formation of amorphous xenon nanoclusters and microstructure evolution in pulsed laser deposited Ti(62.5)Si(37.5) thin films during Xe ion irradiation

As deposited amorphous and crystallized thin films of Ti 37.5% Si alloy deposited by pulsed laser ablation technique were irradiated with 100 keV Xe(+) ion beam to an ion fluence of about 10(16) ions-cm(-2). Transmission electron microscopy revealed that the implanted Xe formed amorphous nanosized clusters in both cases. The Xe ion-irradiation favors nucleation of a fcc-Ti(Si) phase in amorphous films. However, in crystalline films, irradiation leads to dissolution of the Ti(5)Si(3) intermetallic phase. In both cases, Xe irradiation leads to the evolution of similar microstructures. Our results point to the pivotal role of nucleation in the evolution of the microstructure under the condition of ion implantation.