Quantum Monte Carlo : some theoretical and numerical studies

In Part I, theoretical derivations for Variational Monte Carlo calculations are compared with results from a numerical calculation of He; both indicate that minimization of the ratio estimate of Evar , denoted EMC ' provides different optimal variational parameters than does minimization of the variance of E MC • Similar derivations for Diffusion Monte Carlo calculations provide a theoretical justification for empirical observations made by other workers. In Part II, Importance sampling in prolate spheroidal coordinates allows Monte Carlo calculations to be made of E for the vdW molecule var He2' using a simplifying partitioning of the Hamiltonian and both an HF-SCF and an explicitly correlated wavefunction. Improvements are suggested which would permit the extension of the computational precision to the point where an estimate of the interaction energy could be made~

Quantum Monte Carlo study of electrostatic polarizabilities of H and He atoms /

The infinitesimal differential quantum Monte Carlo (QMC) technique is used to estimate electrostatic polarizabilities of the H and He atoms up to the sixth order in the electric field perturbation. All 542 different QMC estimators of the nonzero atomic polarizabilities are derived and used in order to decrease the statistical error and to obtain the maximum efficiency of the simulations. We are confident that the estimates are "exact" (free of systematic error): the two atoms are nodeless systems, hence no fixed-node error is introduced. Furthermore, we develope and use techniques which eliminate systematic error inherent when extrapolating our results to zero time-step and large stack-size. The QMC results are consistent with published accurate values obtained using perturbation methods. The precision is found to be related to the number of perturbations, varying from 2 to 4 significant digits.

Competing demands for a complex system : photosystem II repair, photoprotection and quantum yield

Photosynthesis in general is a key biological process on Earth and Photo system II (PSII) is an important component of this process. PSII is the only enzyme capable of oxidizing water and is largely responsible for the primordial build-up and present maintenance of the oxygen in the atmosphere. This thesis endeavoured to understand the link between structure and function in PSII with special focus on primary photochemistry, repair/photodamage and spectral characteristics. The deletion of the PsbU subunit ofPSII in cyanobacteria caused a decoupling of the Phycobilisomes (PBS) from PSII, likely as a result of increased rates of PSII photodamage with the PBS decoupling acting as a measure to protect PSII from further damage. Isolated fractions of spinach thylakoid membranes were utilized to characterize the heterogeneity present in the various compartments of the thylakoid membrane. It was found that the pooled PSIILHCII pigment populations were connected in the grana stack and there was also a progressive decrease in the reaction rates of primary photochemistry and antennae size of PSII as the sample origin moved from grana to stroma. The results were consistent with PSII complexes becoming damaged in the grana and being sent to the stroma for repair. The dramatic quenching of variable fluorescence and overall fluorescent yield of PSII in desiccated lichens was also studied in order to investigate the mechanism by which the quenching operated. It was determined that the source of the quenching was a novel long wavelength emitting external quencher. Point mutations to amino acids acting as ligands to chromophores of interest in PSII were utilized in cyanobacteria to determine the role of specific chromophores in energy transfer and primary photochemistry. These results indicated that the Hl14 ligated chlorophyll acts as the 'trap' chlorophyll in CP47 at low temperature and that the Q130E mutation imparts considerable changes to PSII electron transfer kinetics, essentially protecting the complex via increased non-radiative charge Photosynthesis in general is a key biological process on Earth and Photo system II (PSII) is an important component of this process. PSII is the only enzyme capable of oxidizing water and is largely responsible for the primordial build-up and present maintenance of the oxygen in the atmosphere. This thesis endeavoured to understand the link between structure and function in PSII with special focus on primary photochemistry, repair/photodamage and spectral characteristics. The deletion of the PsbU subunit ofPSII in cyanobacteria caused a decoupling of the Phycobilisomes (PBS) from PSII, likely as a result of increased rates of PSII photodamage with the PBS decoupling acting as a measure to protect PSII from further damage. Isolated fractions of spinach thylakoid membranes were utilized to characterize the heterogeneity present in the various compartments of the thylakoid membrane. It was found that the pooled PSIILHCII pigment populations were connected in the grana stack and there was also a progressive decrease in the reaction rates of primary photochemistry and antennae size of PSII as the sample origin moved from grana to stroma. The results were consistent with PSII complexes becoming damaged in the grana and being sent to the stroma for repair. The dramatic quenching of variable fluorescence and overall fluorescent yield of PSII in desiccated lichens was also studied in order to investigate the mechanism by which the quenching operated. It was determined that the source of the quenching was a novel long wavelength emitting external quencher. Point mutations to amino acids acting as ligands to chromophores of interest in PSII were utilized in cyanobacteria to determine the role of specific chromophores in energy transfer and primary photochemistry. These results indicated that the Hl14 ligated chlorophyll acts as the 'trap' chlorophyll in CP47 at low temperature and that the Q130E mutation imparts considerable changes to PSII electron transfer kinetics, essentially protecting the complex via increased non-radiative charge.

Application of Reptation Quantum Monte Carlo and Related Methods to LiH

This work investigates mathematical details and computational aspects of Metropolis-Hastings reptation quantum Monte Carlo and its variants, in addition to the Bounce method and its variants. The issues that concern us include the sensitivity of these algorithms' target densities to the position of the trial electron density along the reptile, time-reversal symmetry of the propagators, and the length of the reptile. We calculate the ground-state energy and one-electron properties of LiH at its equilibrium geometry for all these algorithms. The importance sampling is performed with a single-determinant large Slater-type orbitals (STO) basis set. The computer codes were written to exploit the efficiencies engineered into modern, high-performance computing software. Using the Bounce method in the calculation of non-energy-related properties, those represented by operators that do not commute with the Hamiltonian, is a novel work. We found that the unmodified Bounce gives good ground state energy and very good one-electron properties. We attribute this to its favourable time-reversal symmetry in its target density's Green's functions. Breaking this symmetry gives poorer results. Use of a short reptile in the Bounce method does not alter the quality of the results. This suggests that in future applications one can use a shorter reptile to cut down the computational time dramatically.

Investigation of Frustrated Quasi-One-Dimensional Quantum Spin-Chain Materials

Copper arsenite CuAs2O4 and Copper antimonite CuSb2O4 are S=1/2 (Cu2+ 3d9 electronic configuration) quasi-one-dimensional quantum spin-chain compounds. Both compounds crystallize with tetragonal structures containing edge sharing CuO6 octahedra chains which experience Jahn-Teller distortions. The basal planes of the octahedra link together to form CuO2 ribbon-chains which harbor Cu2+ spin-chains. These compounds are magnetically frustrated with competing nearest-neighbour and next-nearest-neighbour intrachain spin-exchange interactions. Despite the similarities between CuAs2O4 and CuSb2O4, they exhibit very different magnetic properties. In this thesis work, the physical properties of CuAs2O4 and CuSb2O4 are investigated using a variety of experimental techniques which include x-ray diffraction, magnetic susceptibility measurements, heat capacity measurements, Raman spectroscopy, electron paramagnetic resonance, neutron diffraction, and dielectric capacitance measurements. CuAs2O4 exhibits dominant ferromagnetic nearest-neighbour and weaker antiferromagnetic next-nearest-neighbour intrachain spin-exchange interactions. The ratio of the intrachain interactions amounts to Jnn/Jnnn = -4.1. CuAs2O4 was found to order with a ferromagnetic groundstate below TC = 7.4 K. An extensive physical characterization of the magnetic and structural properties of CuAs2O4 was carried out. Under the effect of hydrostatic pressure, CuAs2O4 was found to undergo a structural phase transition at 9 GPa to a new spin-chain structure. The structural phase transition is accompanied by a severe alteration of the magnetic properties. The high-pressure phase exhibits dominant ferromagnetic next-nearest-neighbour spin-exchange interactions and weaker ferromagnetic nearest-neighbour interactions. The ratio of the intrachain interactions in the high-pressure phase was found to be Jnn/Jnnn = 0.3. Structural and magnetic characterizations under hydrostatic pressure are reported and a relationship between the structural and magnetic properties was established. CuSb2O4 orders antiferromagnetically below TN = 1.8 K with an incommensurate helicoidal magnetic structure. CuSb2O4 is characterized by ferromagnetic nearest-neighbour and antiferromagnetic next-nearest-neighbour spin-exchange interactions with Jnn/Jnnn = -1.8. A (H, T) magnetic phase diagram was constructed using low-temperature magnetization and heat capacity measurements. The resulting phase diagram contains multiple phases as a consequence of the strong intrachain magnetic frustration. Indications of ferroelectricity were observed in the incommensurate antiferromagnetic phase.

Nanocompósitos bifuncionales magnético-luminiscentes de óxido de hierro en un polímero semiconductor.

Tesis (Maestría en Ciencias de la Ingeniería Mecánica con Especialidad en Materiales) UANL, 2010.

Flores summarum, sive, Alphabetum morale : quo omnes fermé conscientiae casus, qui confessariis contingere possunt, breviter, claré, ac quantum licet benigné digeruntur : ex selectioribus doctoribus, praecipué Societatis Jesu; ex utroque jure, ac manuscriptis variis

UANL

Summa S. Thomae hodiernis academiarum moribus accommodata, sive, cursus theologiae : juxta mentem & in quantum licuit, juxta ordinem & litteram D. Thomae in sua Summa, insertis pro re nata digressionibus inhistoriam ecclesiasticam, ad usum scholarum thomisticarum

UANL

Elaboración y caracterización optoelectrónica de películas delgadas de polímero semiconductor.

Tesis (Doctor en Ingeniería de Materiales) UANL, 2013.

Quantum entanglement of particles in black hole neighborhoods.

Tesis (PH. D. in Industrial Physics Engineering) UANL, 2014.

The decoupling approach to quantum information theory

La théorie de l'information quantique étudie les limites fondamentales qu'imposent les lois de la physique sur les tâches de traitement de données comme la compression et la transmission de données sur un canal bruité. Cette thèse présente des techniques générales permettant de résoudre plusieurs problèmes fondamentaux de la théorie de l'information quantique dans un seul et même cadre. Le théorème central de cette thèse énonce l'existence d'un protocole permettant de transmettre des données quantiques que le receveur connaît déjà partiellement à l'aide d'une seule utilisation d'un canal quantique bruité. Ce théorème a de plus comme corollaires immédiats plusieurs théorèmes centraux de la théorie de l'information quantique. Les chapitres suivants utilisent ce théorème pour prouver l'existence de nouveaux protocoles pour deux autres types de canaux quantiques, soit les canaux de diffusion quantiques et les canaux quantiques avec information supplémentaire fournie au transmetteur. Ces protocoles traitent aussi de la transmission de données quantiques partiellement connues du receveur à l'aide d'une seule utilisation du canal, et ont comme corollaires des versions asymptotiques avec et sans intrication auxiliaire. Les versions asymptotiques avec intrication auxiliaire peuvent, dans les deux cas, être considérées comme des versions quantiques des meilleurs théorèmes de codage connus pour les versions classiques de ces problèmes. Le dernier chapitre traite d'un phénomène purement quantique appelé verrouillage: il est possible d'encoder un message classique dans un état quantique de sorte qu'en lui enlevant un sous-système de taille logarithmique par rapport à sa taille totale, on puisse s'assurer qu'aucune mesure ne puisse avoir de corrélation significative avec le message. Le message se trouve donc «verrouillé» par une clé de taille logarithmique. Cette thèse présente le premier protocole de verrouillage dont le critère de succès est que la distance trace entre la distribution jointe du message et du résultat de la mesure et le produit de leur marginales soit suffisamment petite.

Dynamique de recombinaison dans les puits quantiques InGaN/GaN

Nous étudions la recombinaison radiative des porteurs de charges photogénérés dans les puits quantiques InGaN/GaN étroits (2 nm). Nous caractérisons le comportement de la photoluminescence face aux différentes conditions expérimentales telles la température, l'énergie et la puissance de l'excitation et la tension électrique appliquée. Ces mesures montrent que l'émission provient d'états localisés. De plus, les champs électriques, présents nativement dans ces matériaux, n'ont pas une influence dominante sur la recombinaison des porteurs. Nous avons montré que le spectre d'émission se modifie significativement et subitement lorsque la puissance de l'excitation passe sous un certain seuil. L'émission possède donc deux ``phases'' dont nous avons déterminé le diagramme. La phase adoptée dépend à la fois de la puissance, de la température et de la tension électrique appliquée. Nous proposons que la phase à basse puissance soit associée à un état électriquement chargé dans le matériau. Ensuite, nous avons caractérisé la dynamique temporelle de notre échantillon. Le taux de répétition de l'excitation a une influence importante sur la dynamique mesurée. Nous concluons qu'elle ne suit pas une exponentielle étirée comme on le pensait précédemment. Elle est exponentielle à court temps et suit une loi de puissance à grand temps. Ces deux régimes sont lié à un seul et même mécanisme de recombinaison. Nous avons développé un modèle de recombinaison à trois niveaux afin d'expliquer le comportement temporel de la luminescence. Ce modèle suppose l'existence de centres de localisation où les porteurs peuvent se piéger, indépendamment ou non. L'électron peut donc se trouver sur un même centre que le trou ou sur n'importe quel autre centre. En supposant le transfert des porteurs entre centres par saut tunnel on détermine, en fonction de la distribution spatiale des centres, la dynamique de recombinaison. Ce modèle indique que la recombinaison dans les puits InGaN/GaN minces est liée à des agglomérats de centre de localisation.

Categorical quantum computation

Thèse numérisée par la Division de la gestion de documents et des archives de l'Université de Montréal

Quantum nonlocality, cryptography and complexity

Thèse numérisée par la Division de la gestion de documents et des archives de l'Université de Montréal

Vers la fabrication d’échantillons permettant la condensation Bose-Einstein de polaritons excitoniques dans des cristaux d’anthracène en microcavités

Nous investiguons dans ce travail la création d'échantillons permettant l'étude du comportement des polaritons excitoniques dans les matériaux semi-conducteurs organiques. Le couplage fort entre les états excités d'électrons et des photons impose la création de nouveaux états propres dans le milieu. Ces nouveaux états, les polaritons, ont un comportement bosonique et sont donc capables de se condenser dans un état fortement dégénéré. Une occupation massive de l'état fondamental permet l'étude de comportements explicables uniquement par la mécanique quantique. La démonstration, au niveau macroscopique, d'effets quantiques promet d'éclairer notre compréhension de la matière condensée. De plus, la forte localisation des excitons dans les milieux organiques permet la condensation des polaritons excitoniques organiques à des températures beaucoup plus hautes que dans les semi-conducteurs inorganiques. À terme, les échantillons proposés dans ce travail pourraient donc servir à observer une phase cohérente macroscopique à des températures facilement atteignables en laboratoire. Les cavités proposées sont des résonateurs Fabry-Perot ultraminces dans lesquels est inséré un cristal unique d'anthracène. Des miroirs diélectriques sont fabriqués par une compagnie externe. Une couche d'or de 60 nanomètres est ensuite déposée sur leur surface. Les miroirs sont ensuite mis en contact, or contre or, et compressés par 2,6 tonnes de pression. Cette pression soude la cavité et laisse des espaces vides entre les lignes d'or. Une molécule organique, l'anthracène, est ensuite insérée par capillarité dans la cavité et y est cristallisée par la suite. Dans leur état actuel, les cavités présentent des défauts majeurs quant à la planarité des miroirs et à l'uniformité des cristaux. Un protocole détaillé est présenté et commenté dans ce travail. Nous y proposons aussi quelques pistes pour régler les problèmes courants de l'appareil.