Spin polarized transport in manganese oxide double-perovskite thin films

Gegenstand dieser Arbeit war die Untersuchung von metallischen gemischtvalenten Manganaten und magnetischen Doppelperowskiten. Aufgrund ihres großen negativen Magnetowiderstandes (MW) sind diese halbmetallischen Oxide interessant für mögliche technische Anwendungen, z.B. als Leseköpfe in Festplatten. Es wurden die kristallographischen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften von epitaktischen Dünnschichten und polykristallinen Pulverproben bestimmt.Epitaktische Dünnschichten der Verbindungen La_0.67Ca_0.33MnO₃ und La_0.67Sr_0.33MnO₃ wurdenmit Kaltkathodenzerstäubung und Laserablation auf einkristallinen Substraten wie SrTiO₃abgeschieden. Mit Hall-Effekt Messungen wurde ein Zusammenbruch der Ladungsträgerdichte bei der Curie-Temperatur T_C beobachtet.Mit dem Wechsel des Dotierungsatoms A von Ca (T_C=232 K) zu Sr (T_C=345 K)in La_0.67A_0.33MnO₃ konnte die Feldsensitivität des Widerstandes bei Raumtemperatur gesteigert werden. Um die Sensitivität weiter zu erhöhen wurde die hohe Spinpolarisation von nahezu 100% in Tunnelexperimenten ausgenutzt. Dazu wurden biepitaktische La_0.67Ca_0.33MnO₃ Schichten auf SrTiO₃ Bikristallsubstraten hergestellt. Die Abhängigkeit des Tunnelmagnetowiderstandes (TMW) vom magnetischen Feld, Temperatur und Strum war ein Schwerpunkt der Untersuchung. Mittels spinpolarisierten Tunnelns durch die künstliche Korngrenze konnte ein hysteretischer TMW von 70% bei 4 K in kleinen Magnetfeldern von 120 Oe gemessen werden. Eine weitere magnetische Oxidverbindung, der Doppelperowskit Sr₂FeMoO₆ miteine Curie-Temperatur oberhalb 400 K und einem großen MW wurde mittels Laserablation hergestellt. Die Proben zeigten erstmals das Sättigunsmoment, welches von einer idealen ferrimagnetischen Anordnung der Fe und Mo Ionen erwartet wird. Mit Hilfe von Magnetotransportmessungen und Röntgendiffraktometrie konnte eine Abhängigkeit zwischen Kristallstruktur (Ordnung oder Unordnung im Fe, Mo Untergitter) und elektronischem Transport (metallisch oder halbleitend) aufgedeckt werden.Eine zweiter Doppelperowskit Ca₂FeReO₆ wurde im Detail als Pulverprobe untersucht. Diese Verbindung besitzt die höchste Curie-Temperatur von 540 K, die bis jetzt in magnetischen Perowskiten gefunden wurde. Mit Neutronenstreuung wurde eine verzerrte monoklinische Struktur und eine Phasenseparation aufgedeckt.

Electronic transport in the heavy fermion superconductors UPd 2 Al 3 and UNi 2 Al 3

This work addresses the electronical properties of the superconductors UPd2Al3 and UNi2Al3 on the basis of thin film experiments. These isotructural compounds are ideal candiates to study the interplay of magnetism and superconductivity due to the differences of their magnetically ordered states, as well as the experimental evidence for a magnetic pairing mechanism in UPd2Al3. Epitaxial thin film samples of UPd2Al3 and UNi2Al3 were prepared using UHV Molecular Beam Epitaxy (MBE). For UPd2Al3, the change of the growth direction from the intrinsic (001) to epitaxial (100) was predicted and sucessfully demonstrated using LaAlO3 substrates cut in (110) direction. With optimized deposition process parameters for UPd2Al3 (100) on LaAlO3 (110) superconducting samples with critical temperatures up to Tc = 1.75K were obtained. UPd2Al3-AlOx-Ag mesa junctions with superconducting base electrode were prepared and shown to be in the tunneling regime. However, no signatures of a superconducting density of states were observed in the tunneling spectra. The resistive superconducting transition was probed for a possible dependence on the current direction. In contrast to UNi2Al3, the existence of such feature was excluded in UPd2Al3 (100) thin films. The second focus of this work is the dependence of the resisitive transition in UNi2Al3 (100) thin films on the current direction. The experimental fact that the resisitive transition occurs at slightly higher temperatures for I║a than for I║c can be explained within a model of two weakly coupled superconducting bands. Evidence is presented for the key assumption of the two-band model, namely that transport in and out of the ab-plane is generated on different, weakly coupled parts of the Fermi surface. Main indications are the angle dependence of the superconducting transition and the dependence of the upper critical field Bc2 on current and field orientation. Additionally, several possible alternative explanations for the directional splitting of the transition are excluded in this work. An origin due to scattering on crystal defects or impurities is ruled out, likewise a relation to ohmic heating or vortex dynamics. The shift of the transition temperature as function of the current density was found to behave as predicted by the Ginzburg-Landau theory for critical current depairing, which plays a significant role in the two-band model. In conclusion, the directional splitting of the resisitive transition has to be regarded an intrinsic and unique property of UNi2Al3 up to now. Therefore, UNi2Al3 is proposed as a role model for weakly coupled multiband superconductivity. Magnetoresistance in the normalconducting state was measured for UPd2Al3 and UNi2Al3. For UNi2Al3, a negative contribution was observed close to the antiferromagnetic ordering temperature TN only for I║a, which can be associated to reduced spin-disorder scattering. In agreement with previous results it is concluded that the magnetic moments have to be attributed to the same part of the Fermi surface which generates transport in the ab-plane.

Electronic transport properties of YBa 2 Cu 3 O 7-x

documentstyle[12pt,german]{article} pagestyle{empty} topmargin-1.5cm textheight24.5cm footskip-1.5cm % % begin{document} % begin{center} {Large {it Hern'{a}n Rodr'{i}guez}}\ vspace{24pt} {Large {bf Elektronische Transporteigenschaften von YBa$_{2}$Cu$_{3}$O$_{7-x}$/PrBa$_{2}$Cu$_{2.9}$Ga$_{0.1}$O$_{7-y}$ Dreifachschichten und "Ubergittern senkrecht zur Lagenstruktur}} end{center} vspace{24pt} noindent In der vorliegenden Arbeit wurden die Transporteigenschaften senkrecht zu den CuO$_{2}$--Ebenen von Hochtemperatur Supraleitern an YBa$_{2}$Cu$_{3}$O$_{7-x}$/\ PrBa$_{2}$Cu$_{2.9}$Ga$_{0.1}$O$_{7-y}$/ YBa$_{2}$Cu$_{3}$O$_{7-x}$ Dreifachschichten und [(YBa$_{2}$Cu$_{3}$O$_{7-x}$)$_{n}$\/(PrBa$_{2}$Cu$_{2.9}$Ga$_{0.1}$O$_{7-y}$)$_{m}$]$_{times M}$ "Ubergittern untersucht. Um die Transporteigenschaften senkrecht zu den Grenzfl"achen in Mehrlagenstrukturen messen zu k"onnen, ist ein Verfahren zur Herstellung von planaren Bauelemente verwendet worden. Die Untersuchungen an YBa$_{2}$Cu$_{3}$O$_{7-x}$/PrBa$_{2}$Cu$_{2.9}$Ga$_{0.1}$O$_{7-y}$ Dreifachschichten und "Ubergittern zeigen, da"s die Substrattemperatur w"ahrend des Wachstums die elektronischen Eigenschaften entlang der $c$--Achse stark beeinflusst. Bei Senkung der Abscheidetemperatur ergibt sich eine "Anderung von normalmetallischem zu tunnelkontaktartigem Verhalten. Die bei 840$^circ$C hergestellten Vielfachschichten weisen sowohl eine konstante Hintergrundleitf"ahigkeit als auch eine "Uberschu"sleitf"ahigkeit bei niedrigen Spannungen auf. Dies deutet darauf hin, da"s es sich um einen Supraleiter--Normalleiter--Supraleiter (S--N--S) Kontakt handelt. Dagegen zeigen Vielfachschichten, die bei 760$^circ$C deponiert wurden, deutlich unterschiedliches Verhalten verglichen mit den bei 840$^circ$C pr"aparierte Proben. Die Leitf"ahigkeit nimmt mit der Spannung zu, wobei der Leitf"ahigkeithintergrund eine ``V''--Form darstellt. Dar"uber hinaus zeigen die Leitf"ahigkeitskennlinien bei niedrigen Spannungen eine starke Abh"angigkeit sowohl von der Bias Spannung als auch von der Temperatur. Bei Dreifachschichten mit 20 nm PrBa$_{2}$Cu$_{2.9}$Ga$_{0.1}$O$_{7-y}$ tritt ein Leitf"ahigkeitmaximun bei Null--Spannung auf. Die Wechselwirkung zwischen tunnelnden Quasiteilchen und magnetischen Momenten in der Barriere ruft dieses Maximun hervor. Das "Ubergitter mit ($n/m$) = (4/5) Modulation zeigt Supraleiter--Isolator--Supraleiter (S--I--S) Tunnelkontakt--Verhalten mit Strukturen, die von der Energiel"ucke des Supraleiters hervorgerufen werden. Das S--N-- bzw., S--I--Kontaktverhalten der Heterostrukturen wurden ebenfalls mit Messungen der Leitf"ahigkeit bei tiefern Temperaturen weit au"serhalb der supraleitenden Energiel"ucke best"atigt. Diese Ergebnisse weisen auf die M"oglichkeit hin, durch Einstellen der Substrattemperaturen bei der Deposition das Auftreten von S--N--S und S--I--S Verhalten der Kontakte zu steuern. vspace{24pt} noindent Datum: 05.07.2004\ Betreuer: Prof. Dr. Hermann Adrian %Name des Betreuers, daneben dessen Unterschrift end{document}

Spinpolarisierte Rastertunnelmikroskopie magnetischer Nanostrukturen am Beispiel von bcc-Co/Fe(110), Fe/Mo(110) und Kupfer-Phthalocyanin/Fe(110)

In dieser Arbeit werden, nach einer Einführung in die spinpolarisierte Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie als experimentelle Methode zur Untersuchung magnetischer Nanostrukturen, Ergebnisse zur spinpolarisierten elektronischen Struktur in Abhängigkeit von der Kristallstruktur am Beispiel ultradünner Co-Schichten sowie in Abhängigkeit von der Magnetisierungsrichtung für ultradünne Fe-Schichten vorgestellt. Hochaufgelöste Messungen zeigen die ortsabhängige Spinpolarisation auf einem einzelnen Kupfer-Phthalocyanin Molekül. rnrnKobalt wurde durch pseudomorphes Wachstum auf den (110)-Oberflächen der kubisch raumzentrierten Metalle Chrom und Eisen deponiert. Im Unterschied zu früheren Berichten in der Literatur lassen sich nur zwei Lagen Co in der kubisch raumzentrierten (bcc) Ordnung stabilisieren. Die bcc-Co Schichten auf der Fe(110)-Oberfläche zeigen keine Anzeichen von epitaktischen Verzerrungen. rnDickere Schichten rekonstruieren in eine dicht gepackte Struktur (hcp/fcc). Durch die bcc Ordnung wird die Spinpolarisation von Kobalt auf P=62% erhöht (hcp-Co: P=45%). rnrnDie temperaturabhängige Spinreorientierung (SRT) ultradünner Filme Fe/Mo(110) wurde mit spinpolarisierter Spektroskopie untersucht. Eine Neuausrichtung der Magnetisierung aus der senkrechten [110]-Achse in die in der Ebene liegenden [001]-Achse wird bei T=(13,2+-0,5)K festgestellt, wobei es sich um einen diskontinuierlichen Reorientierungsübergang handelt, d.h. die freie Energie weist innerhalb eines bestimmten Temperaturbereichs gleichzeitig zwei Minima auf. Weiterhin wird in der Mono- und Doppellage Fe/Mo(110 eine Abhängigkeit der elektronischen Struktur von der Ausrichtung der magnetisch leichten Achse und von der Magnetisierung beobachtet. rnrnDie Untersuchung des spinpolarisierten Ladungstransports durch ein Kupfer-Phthalocyanin-Molekül auf der Fe/Mo(110) Oberfläche liefert einen wesentlichen Beitrag zum Verständnis des Spintransports an der Grenzfläche zwischen Metall und organischem Molekül. Die HOMO-LUMO-Energielücke des freien Moleküls wird durch die Wechselwirkung mit der Metalloberfläche mit Grenzflächenzuständen gefüllt. Diese Zustände reduzieren die Spinpolarisation des durch das Molekül fließenden Tunnelstroms durch einen zusätzlichen unpolarisierten Strombeitrag um einen Faktor zwei. Spinpolarisierte hybridisierte Grenzflächenzustände mit größerem Abstand zur Fermi-Energie führen in Abhängigkeit von der Position auf dem Molekül zu weiteren Beiträgen zur effektiven Spinpolarisation. Diese Untersuchungen belegen die Möglichkeit einer effektiven Spininjektion in organische Halbleiter und damit das Potential dieser Materialien für die weitere Entwicklung von Spintronik-Bauteilen.

Structure and properties of quaternary and tetragonal Heusler compounds for spintronics and spin transfer torque applications

Diese Dissertation ist in zwei Teile aufgeteilt: Teil 1 befasst sich mit der Vorhersage von Halb-Metallizität in quarternären Heuslerverbindungen und deren Potential für Spintronik-Anwendungen. Teil 2 befasst sich mit den strukturellen Eigenschaften der Mn2-basierenden Heuslerverbindungen und dem Tuning von ihrer magnetischen Eigenschaften bzgl. Koerzitivfeldstärke und Remanenz. Diese Verbindungen sind geeignet für Spin-Transfer Torque-Anwendungen.rnrnIn Teil 1 wurden die folgenden drei Probenserien quarternärer Heuslerverbindungen untersucht: XX´MnGa (X = Cu, Ni und X´ = Fe, Co), CoFeMnZ (Z = Al, Ga, Si, Ge) und Co2−xRhxMnZ (Z = Ga, Sn, Sb). Abgesehen von CuCoMnGa wurden alle diese Verbindungen mittels ab-initio Bandstrukturrechnungen als halbmetallische Ferromagnete prognostiziert. In der XX´MnGa-Verbindungsklasse besitzt NiFeMnGa zwar eine zu niedrige Curie-Temperatur für technologische Anwendungen, jedoch NiCoMnGa mit seiner hohen Spinpolarisation, einem hohen magnetischen Moment und einer hohen Curie-Temperatur stellt ein neues Material für Spintronik-Anwendungen dar. Alle CoFeMnZ-Verbindungen kristallisieren in der kubischen Heuslerstruktur und ihre magnetischen Momente folgen der Slater-Pauling-Regel, was Halbmetalizität und eine hohe Spinpolarisation impliziert. Die ebenfalls hohen Curie-Temperaturen ermöglichen einen Einsatz weit über Raumtemperatur hinaus. In der strukturellen Charakterisierung wurde festgestellt, dass sämtliche Co2−xRhxMnZ abgesehen von CoRhMnSn verschiedene Typen von Unordnung aufweisen; daher war die ermittelte Abweichung von der Slater-Pauling-Regel sowie von der 100%-igen Spinpolarisation dieser Verbindungen zu erwarten. Die Halbmetallizität der geordneten CoRhMnSn-Verbindung sollte nach den durchgeführten magnetischen Messungen vorhanden sein.rnrnIm zweiten Teil wurden Mn3−xCoxGa und Mn2−xRh1+xSn synthetisiert und charakterisiert. Es wurde gezeigt, dass Mn3−xCoxGa im Bereich x = 0.1 − 0.4 in einer tetragonal verzerrten inversen Heuslerstruktur kristallisiert und im Bereich x = 0.6−1 in einer kubisch inversen Heuslerstruktur. Während die tetragonalen Materialien hartmagnetisch sind und Charakeristika aufweisen, die typischerweise für Spin-Transfer Torque-Anwengungen attraktiv sind, repräsentieren die weichmagnetischen kubischen Vertreter die 100% spinpolarisierten Materialien, die der Slater-Pauling-Regel folgen. Mn2RhSn kristallisiert in der inversen tetragonal verzerrten Heuslerstruktur, weist einernhartmagnetische Hystereseschleife auf und folgt nicht der Slater-Pauling-Regel. Bei hohen Rh-Gehalt wird die kubische inverse Heuslerstruktur gebildet. Alle kubischen Proben sind weichmagnetisch und folgen der Slater-Pauling-Regel.

Imaging spin-filter efficiency of W(001) and Ir(001) single crystals

Während der letzten Jahre wurde für Spinfilter-Detektoren ein wesentlicher Schritt in Richtung stark erhöhter Effizienz vollzogen. Das ist eine wichtige Voraussetzung für spinaufgelöste Messungen mit Hilfe von modernen Elektronensp ektrometern und Impulsmikroskopen. In dieser Doktorarbeit wurden bisherige Arbeiten der parallel abbildenden Technik weiterentwickelt, die darauf beruht, dass ein elektronenoptisches Bild unter Ausnutzung der k-parallel Erhaltung in der Niedrigenergie-Elektronenbeugung auch nach einer Reflektion an einer kristallinen Oberfläche erhalten bleibt. Frühere Messungen basierend auf der spekularen Reflexion an einerrnW(001) Oberfläche [Kolbe et al., 2011; Tusche et al., 2011] wurden auf einenrnviel größeren Parameterbereich erweitert und mit Ir(001) wurde ein neues System untersucht, welches eine sehr viel längere Lebensdauer der gereinigten Kristalloberfläche im UHV aufweist. Die Streuenergie- und Einfallswinkel-“Landschaft” der Spinempfindlichkeit S und der Reflektivität I/I0 von gestreuten Elektronen wurde im Bereich von 13.7 - 36.7 eV Streuenergie und 30◦ - 60◦ Streuwinkel gemessen. Die dazu neu aufgebaute Messanordnung umfasst eine spinpolarisierte GaAs Elektronenquellernund einen drehbaren Elektronendetektor (Delayline Detektor) zur ortsauflösenden Detektion der gestreuten Elektronen. Die Ergebnisse zeigen mehrere Regionen mit hoher Asymmetrie und großem Gütefaktor (figure of merit FoM), definiert als S2 · I/I0. Diese Regionen eröffnen einen Weg für eine deutliche Verbesserung der Vielkanal-Spinfiltertechnik für die Elektronenspektroskopie und Impulsmikroskopie. Im praktischen Einsatz erwies sich die Ir(001)-Einkristalloberfläche in Bezug auf längere Lebensdauer im UHV (ca. 1 Messtag), verbunden mit hoher FOM als sehr vielversprechend. Der Ir(001)-Detektor wurde in Verbindung mit einem Halbkugelanalysator bei einem zeitaufgelösten Experiment im Femtosekunden-Bereich am Freie-Elektronen-Laser FLASH bei DESY eingesetzt. Als gute Arbeitspunkte erwiesen sich 45◦ Streuwinkel und 39 eV Streuenergie, mit einer nutzbaren Energiebreite von 5 eV, sowie 10 eV Streuenergie mit einem schmaleren Profil von < 1 eV aber etwa 10× größerer Gütefunktion. Die Spinasymmetrie erreicht Werte bis 70 %, was den Einfluss von apparativen Asymmetrien deutlich reduziert. Die resultierende Messungen und Energie-Winkel-Landschaft zeigt recht gute Übereinstimmung mit der Theorie (relativistic layer-KKR SPLEED code [Braun et al., 2013; Feder et al.,rn2012])

Methodische und technische Weiterentwicklung der 3-He-MRT im Hinblick auf erweiterte lungendiagnostische Anwendungsmöglichkeiten

Die vorliegende Arbeit untersucht die Möglichkeiten und Limitierungen der MR-Lungenbildgebung mit hyperpolarisiertem 3-He bei gegenüber üblichen Magnetfeldstärken reduzierten magnetischen Führungsfeldern. Dabei werden insbesondere auch die funktionellen Bildgebungstechniken (dynamische Bildgebung, diffusionsgewichtete Bildgebung und Bestimmung des Sauerstoff-Partialdrucks) berücksichtigt. Experimentell geschieht dies durch in vivo Messungen an einem 0.1 T-Ganzkörpertomographen. Zur systematischen Untersuchung der MR-Bildgebung unter dem Einfluss diffundierender Kontrastmittel werden analytische Simulationen, Monte-Carlo-Studien und Referenzexperimente durchgeführt. Hier wird das Augenmerk besonders auf den Einfluss von Diffusions- und Suszeptibilitätsartefakten auf die morphologische und die diffusionsgewichtete Bildgebung gerichtet. Die Entwicklung und der Vergleich verschiedener Konzepte zur Erzeugung von MR-Führungsmagnetfeldern führt zur Erfindung eines neuartigen Prinzips zur weiträumigen Homogenisierung von Magnetfeldern. Die Umsetzung dieses Prinzips erfolgt in Form eines besonders kompakten Transportbehälters für kernspinpolarisierte Edelgase. Die Arbeit beinhaltet eine ausführliche Diskussion der MR-Bildgebungstechnik in Theorie und Praxis, um die Anknüpfungspunkte an die angestellten Untersuchungen herauszuarbeiten. Teile dieser Studien wurden von der Europäischen Raumfahrtorganisation ESA finanziert (Contract No.15308/01/NL/PA).

Magnetic tunneling junctions with the Heusler compound Co 2 Cr 0.6 Fe 0.4 Al

Materialen mit sehr hoher Spinpolarisation werden für Anwendungen im Bereich der Spin-Elektronik benötigt. Deshalb werden große Forschungsanstrengungen zur Untersuchung der Eigenschaften von Verbindungen mit potentiell halbmetallischem Charakter, d. h.mit 100% Spinpolarisation, unternommen. In halbmetallischen Verbindungen, erwartet man eine Lücke in der Zustandsdichte an der Fermi Energie für Ladungsträger einer Spinrichtung, wahrend die Ladungsträger mit der anderen Spinrichtung sich metallisch verhalten. Eine Konsequenz davon ist, dass ein Strom, der durch solche Verbindung fließt, voll spinpolarisiert ist. Die hohe Curie-Temperatur Tc (800 K) und der theoretisch vorhergesagte halbmetallische Charakter machen Co2Cr0.6Fe0.4Al (CCFA) zu einem guten Kandidaten für Spintronik-Anwendungen wie magnetische Tunnelkontakte (MTJs = Magnetic Tunneling Junctions). In dieser Arbeit werden die Ergebnisse der Untersuchung der elektronischen und strukturellen Eigenschaften von dünnen CCFA Schichten dargestellt. Diese Schichten wurden in MTJs integriert und der Tunnel-Magnetowiderstands-Effekt untersucht. Hauptziele waren die Messung der Spinpolarisation und Untersuchungen der elektronischen Struktur von CCFA. Der Einfluss verschiedener Depositionsparameter auf die Eigenschaften der Schichten, speziell auf der Oberflächenordnung und damit letztlich auf den Tunnel-Magnetowiderstand (TMR), wurde bestimmt. Epitaktische d¨unne CCFA Schichten mit zwei verschiedenen Wachstumsrichtungen wurden auf verschiedene Substrate und Pufferschichten deponiert. Ein Temperverfahren wurde eingesetzt um die strukturelle Eigenschaften der dünnen Schichten zu verbessern. Für die MTJs wurde Al2O3 als Barrierenmaterial verwendet und Co als Gegenelektrode gewählt. Die Mehrschicht-Systeme wurden in Mesa-Geometrie mit lithographischen Methoden strukturiert. Eine maximal Jullière Spinpolarisation von 54% wurde an Tunnelkontakte mit epitaktischen CCFA Schichten gemessen. Ein starker Einfluss der Tempernbedingungen auf dem TMR wurde festgestellt. Eine Erhörung des TMR wurde mit einer Verbesserung der Oberflächenordung der CCFA Schichten korreliert. Spektroskopische Messungen wurden an den MTJs durchgeführt. Diesen Messungen liefern Hinweise auf inelastische Elektron-Magnon und Elektron-Phonon Stossprozesse an den Grenzflächen. Einige der beobachteten Strukturen konnten mit der berechneten elektronischen Struktur von CCFA korreliert worden.

Wachstum und Transporteigenschaften dünner Co-basierter Heusler-Filme

For the advancement of spinelectronicsmuch importance is attached to Heusler compounds. Especially compounds with the stoichiometry Co2YZ are supposed to exhibit a large asymmetry between majority and minority electrons at the Fermi edge. Ideally, only majority states are present. This property leads to high magnetoresistive effects. However, the experimental results available at present fall behind the expectations. In particular, a strong reduction of the spin asymmetry with increasing temperature is problematic. For this reason,rnthe investigation of further representatives of this material class as well as optimization of their deposition is required. Therefore, during the course of this work thin Heusler films with the composition Co2Cr0.6Fe0.4Al and Co2Mn1−xFexSi were fabricated. At first, this was accomplished by sputter deposition, which is the standard technique for the preparation of thin Heuslerrnfilms. It resulted also here in samples with high structural order. On the other hand, these films exhibit only a reduced magnetic moment. To improve this situation, a laser ablation system was constructed. The resulting film deposition under ultra-high vacuum led to a clear improvement especially of the magnetic properties. In addition to the improved deposition conditions, this method allowed the flexible variation of the film stoichiometry as well. This possibility was successfully demonstrated in this work by deposition of epitaxial Co2Mn1−xFexSi films. The availableness of these high quality quaternary alloys allowed the systematic investigation of their electronic properties. Band structure calculations predict that the substitution of Mn by Fe lead to a shift of the Fermi energy over the minority energy gap, whereas the density of states remains nearly unchanged. This prediction could by tested by electronic transport measurements. Especially the normal Hall effect, which was measured at these samples, shows a transition from a hole-like charge transport in Co2MnSi to an electron-like transport in Co2FeSi. This is in accordance with corresponding band structure calculations as well as with comparative XMCD experiments. Furthermore, the behavior of the anomalous Hall effect was studied. Here it could be seen, that the effect is influenced by two mechanisms: On the one hand an intrinsic contribution, caused by the topology of the Fermi surface and on the other hand by temperature dependent impurity scattering. These two effects have an opposing influence on the anomalous Hall effect. This can lead to a sign reversal of the anomalous contribution. This behavior has been predicted just recently and was here systematically investigated for the first time for Heusler compounds.

57 Fe and 119 Sn Mössbauer studies on new Heusler compounds for spintronic applications

Seit der Entwicklung einer großen Vielfalt von Anwendungsmöglichkeiten der Spintronik auf Basis von Heusler Verbindungen innerhalb der letzten Dekade kann der Forschungsfortschritt an dieser Material Klasse in einer Vielzahl von Publikationen verfolgt werden. Eine typische Heusler Verbindung X2YZ besteht aus zwei Übergangsmetallen (X, Y) und einem Hauptgruppenelement (Z). Diese Arbeit berichtet von Heusler Verbindungen mit besonderem Augenmerk auf deren potentielle halbmetallische Eigenschaften und davon insbesondere solche, die eine richtungsabhängige magnetische Anisotropie (perpendicular magnetic anisotropy- PMA) zeigen könnten. PMA ist insbesondere für Spin transfer Torque (STT) Bauelemente von großem Interesse und tritt in tetragonalrnverzerrten Heusler Verbindungen auf. Bei STT-Elementen werden mittels spinpolarisierter Ströme die magnetische Orientierung von magnetischen Schichten beeinflusst.rnDie signifikantesten Ergebnisse dieser Arbeit sind: die Synthese neuer kubischen Heusler Phasen Fe2YZ, die theoretisch als tetragonal vorausgesagt wurden (Kapitel 1), die Synthese von Mn2FeGa, das in der tetragonal verzerrten Struktur kristallisiert und Potential für STT Anwendungen zeigt (Kapitel 2); die Synthese von Fe2MnGa, das einen magnetischen Phasenübergang mit exchange-bias (EB) Effekt zeigt, der auf einer Koexistenz von ferromagnetischen (FM) und antiferromagnetischen (AFM) Phasen beruht (Kapitel 3); Schlussendlich wird in Kapitel 4 die Synthese von Mn3−xRhxSn diskutiert, in welcher insbesondere tetragonales Mn2RhSn als potentielles Material für Anwendungen in derrnSpintronik vorgestellt wird.rnIn dieser Arbeit wurden hauptsächlich Heusler Verbindungen mit mößbaueraktiven Elementen 57Fe und 119Sn, synthetisiert und untersucht. Im Falle der hier untersuchten Heusler Verbindungen spielt die Charakterisierung durch Mößbauer Spektroskopie eine entscheidende Rolle, da Heusler Verbindungen meistens ein gewisses Maß an Fehlordnung aufweisen, welche deren magnetischen und strukturellen Eigenschaften beeinflussen kann. Die Art der Fehlordnung jedoch kann nur schwer durch standard Pulver-Röntgendiffraktion bestimmt werden, weshalb wir die Vorteile der Mößbauer Spektroskopie als lokale Methode nutzen, um den Typ und den Grad der Fehlordnung aufzuklären. rnDiese Arbeit ist wie folgt gegliedert:rnIn Kapitel 1 wurden die neuen, kubisch-weichferromagnetischen Heuslerphasen Fe2NiGe, Fe2CuGa und Fe2CuAl synthetisiert und charakterisiert. In vorangegangenen theoretischen Studien wurde für deren Existenz in tetragonaler Heuslerstruktur vorhergesagt.rnUngeachtet dessen belegten unsere experimentellen Untersuchungen, dass diese Verbindungen hauptsächlich in der kubischen invers Heusler(X-) struktur mit unterschiedlichen Anteilen an atomarer Fehlordnung kristallisieren. Alle Verbindungen sind weiche Ferromagneten mit hoher Curietemperatur bis zu 900K, weswegen alle als potentielle Materialien für magnetische Anwendungen geeignet sind. In Kapitel 2 wurde Mn2FeGa synthetisiert. Es zeigte sich, dass Mn2FeGa nach Temperatur Nachbehandlung bei 400°C die invers tetragonale Struktur (I4m2) annimmt. Theoretisch wurde die Existenz in der inversen kubischen Heuslerstruktur vorausgesagt. Abhängig von den Synthesebedingungen ändern sich die magnetischen und strukturellen Eigenschaften von Mn2FeGa eklatant. Deshalb ändert sich die Kristallstruktur von M2FeGa bei Temperung bei 800 °C zu einer pseudokubischen Cu3Au-artigen Struktur, in welcher Fe- und Mn-Atome statistisch verteilt vorliegen. Dieser Übergang der Kristallstrukturen wurde durch Mößbauer Spektroskopie anhand des Vorliegens oder Fehlens der Quadrupolaufspaltung im Falle der invers tetragonalen bzw. pseudokubischen Modifikation nachgewiesen. In Kapitel 3 wurde Fe2MnGa ebenfalls erfolgreich synthetisiert und durch verschiedene Methoden charakterisiert. Der Zusammenhang von Kristallstruktur und magnetischen Eigenschaften wurde durch verschiedene Temperungskonditionen und mechanischer Behandlung untersucht. Der Schwerpunkt lag auf einer geschmolzenen Probe ohne weitere Temperung, die einen FM-AFM Phasenübergang zeigte. Diese magnetische Phasenumwandlung führt zu einem starken EB-Verhalten, welches seinen Ursprung hauptsächlich in der Koexistenz von FM- und AFM-Phasen unterhalb der FMAFM- Übergangstemperatur hat. Kapitel 4 ist den neuen Mn-basierten Heusler-Verbindungen Mn3−xRhxSn gewidmet, bei denen wir versuchten, durch den Austausch von Mn durch das größere Rh eine Umwandlung zu einer tetragonalen Struktur von den hexagonalen Mn3Sn-Struktur zu erreichen. Als interessant stellten sich Mn2RhSn und Mn2.1Rh0.9Sn heraus, da sie aus nur einer Phase vorzuliegen scheinen, wohingegen die anderen Verbindungen aus gemischten Phasen mit gleichzeitiger starken Fehlordnung bestehen. Im abschließenden Anhang wurden die Fehlordnung und gelegentliche Mischphasen einer großen Auswahl von Mn3−xFexGa Materialien mit 1≤x≤3, dokumentiert.rn

Search for a spin-dependent short-range force between nucleons with a 3 He, 129 Xe clock-comparison experiment

Light pseudoscalar bosons, such as the axion that was originally proposed as a solution of the strong CP problem, would cause a new spin-dependent short-range interaction. In this thesis, an experiment is presented to search for axion mediated short-range interaction between a nucleon and the spin of a polarized bound neutron. This interaction cause a shift in the precession frequency of nuclear spin-polarized gases in the presence of an unpolarized mass. To get rid of magnetic field drifts co-located, nuclear spin polarized 3He and 129Xe atoms were used. The free nuclear spin precession frequencies were measured in a homogeneous magnetic guiding field of about 350nT using LTc SQUID detectors. The whole setup was housed in a magnetically shielded room at the Physikalisch Technische Bundesanstalt (PTB) in Berlin. With this setup long nuclear spin-coherence times, respectively, transverse relaxation times of 5h for 129Xe and 53h for 3He could be achieved. The results of the last run in September 2010 are presented which give new upper limits on the scalar-pseudoscalar coupling of axion-like particles in the axion-mass window from 10^(-2) eV to 10^(-6) eV. The laboratory upper bounds were improved by up to 4 orders of magnitude.

Darstellung und Untersuchung von Materialien mit negativem Magnetowiderstand

Mit dem System KCo2-xCuxS2 wurde ein neues magnetoresistives System gefunden. Der negative Magnetowiderstand ist mit der Größenordnung von 10 % in 8 Tesla bei 4 K klein im Vergleich zu Mangan-Perowskiten, jedoch eindeutig intrinsisch.Die magnetische Struktur des Thiospinells Fe0.5Cu0.5Cr2S4 konnte durch Neutronenbeugung, Mößbauer-Spektroskopie sowie begleitende Bandstrukturrechnungen aufgeklärt werden. Ein negativen Magnetowiderstand von 5,5 % nahe der Curie-Temperatur in Magnetfeldern von 8 Tesla bei der isostrukturellen eisenreichen Verbindung Fe0.75Cu0.25Cr2S4 wurde gefunden.Die intermetallischen Verbindungen des Gadoliniums weisen alle hohe negative Magnetowiderstände bei TC auf. Sowohl bei GdAl2 als auch bei GdPdP und GdPtP werden Widerstandsabsenkungen in 8 Tesla beobachtet, die bei ~1,5 TC 4 % erreichen und bis zu Temperaturen von 5 K über 6 % liegen. Während der Transportmechanismus in GdAl2 offenbar auf einer direkten Gd-Gd Wechselwirkung beruht, ist bei GdPdP und GdPtP bei tiefen Temperaturen ein nicht eindeutiges Verhalten beobachtbar. Ein Einfluss von Fremdphasen kann jedoch ausgeschlossen werden.Unter den metallreichen Phosphiden hexagonaler Struktur zeigt Fe2P große negative MR-Effekte von 7 % schon bei Raumtemperatur in hohen Feldern. Nahe der ferromagnetischen Ordnung reagiert die Verbindung auf äußere Felder bei niedrigen Feldstärken von weniger als 2 Tesla mit einer Erhöhung der Leitfähigkeit um 10 bis 11 %.

Pinning-Effekte kolumnarer Schwerionenspuren in Kuprat-Supraleiter-Dünnschichten

In this work the flux line dynamics in High-Temperature Superconductor (HTSC) thin films in the presence of columnar defects was studied using electronic transport measurements. The columnar defects which are correlated pinning centers for vortices were generated by irradiation with swift heavy ions at the Gesellschaft für Schwerionenforschung (GSI) in Darmstadt. In the first part, the vortex dynamics is discussed within the framework of the Bose-glass model. This approach describes the continuous transition from a vortex liquid to a Bose-glass phase which is characterized by the localization of the flux lines at the columnar defects. The critical behavior of the characteristic length and time scales for temperatures in the vicinity of this phase transition were probed by scaling properties of experimentally obtained current-voltage characteristics. In contrast to the predicted universal properties of the critical behavior the scaling analysis shows a strong dependence of the dynamic critical exponent on the experimentally accessible electric field range. In addition, the predicted divergence of the activation energy in the limit of low current densities was experimentally not confirmed.The dynamic behavior of flux lines in spatially resolved irradiation geometries is reported in the second part. Weak pinning channels with widths between 10 µm and 100 µm were generated in a strong pinning environment with the use of metal masks and the GSI microprobe, respectively. Measurements of the anisotropic transport properties of these structures show a striking resemblance to the results in YBCO single crystals with unidirected twin boundaries which were interpreted as a guided vortex motion effect. The use of two additional test bridges allowed to determine in parallel the resistivities of the irradiated and unirradiated parts as well as the respective current-voltage characteristics. These measurements provided the input parameters for a numerical simulation of the potential distribution in the spatially resolved irradiation geometry. The results are interpreted within a model that describes the hydrodynamic interaction between a Bose-glass phase and a vortex liquid. The interface between weakly pinned flux lines in the unirradiated channels and strongly pinned vortices leads to a nonuniform vortex velocity profile and therefore a variation of the local electric field. The length scale of these interactions was estimated for the first time in measuring the local variation of the electric field profile in a Bose-glass contact.Finally, a method for the determination of the true temperature in HTSC thin films at high dissipation levels is described. In this regime of electronic transport the occurrence of a flux flow instability is accompanied by heating effects in the vortex system. The heat propagation properties of the film/substrate system are deduced from the time dependent voltage response to a short high current density pulse of rectangular shape. The influence of heavy ion irradiation on the heat resistance at the film/substrate interface is studied.

Untersuchung von NEA-Photokathoden mittels zeitlich hochauflösender Vermessung von Intensitäts- und Spinpolarisationsverteilungen

Gegenstand dieser Arbeit ist die Untersuchung von Photokathoden mit negativer Elektronenaffinität (NEA) mittels zeitlich hochauflösender Vermessung der emittierten Ladungs- und Spinpolarisationsverteilungen nach Anregung mit einem ultrakurzen Laserpuls. Untersucht wurden uniaxial deformierte GaAsP-Photokathoden mit dünnen emittierenden Schichten (≤150nm), sowie undeformierte GaAs-Photokathoden mit unterschiedlichen Schichtdicken. Die Untersuchungen wurden an einer 100keV-Elektronenquelle durchgeführt, wie sie am Mainzer Mikrotron (MAMI) zur Erzeugung eines Spinpolarisierten Elektronenstrahls verwendet wird. Mit der Apparatur konnte eine Zeitauflösung von 2,5ps erreicht werden. Es zeigte sich, dass die tatsächliche Antwortzeit der Photokathoden die erreichte Zeitauflösung noch unterschreitet. Eine Depolarisation in den kurzen, wegen der Zeitauflösung auf 2,5ps begrenzten, Elektronenpulsen konnte aber nachgewiesen werden. Weiterhin wurde gezeigt, dass der Polarisationsverlust der emittierten Elektronen bei dünnen Schichten im Wesentlichen auf eine energiekorrelierte Depolarisation beim Durchqueren der Bandbiegungszone zurückzuführen ist. Als weiteres Resultat wird, für die GaAsP-Photokathoden mit einer Schichtdicke von 150nm, eine Obergrenze für die mittlere Emissionszeit von ≤1,25ps angegeben. Daraus ergibt sich nach dem hier verwendeten Diffusionsmodell eine Untergrenze für die Oberflächenrekombinationsgeschwindigkeit an der Bandbiegungszone von S≥1,2·10^7 cm/s.

Bestimmung der Analysierstärke des A4-Compton-Rückstreupolarimeters zur Messung der longitudinalen Spinpolarisation des MAMI-Elektronenstrahls

Das A4-Experiment bestimmt den Beitrag der Strangequarks zu den elektromagnetischen Formfaktoren des Nukleons durch Messung der Paritätsverletzung in der elastischen Elektron-Nukleon-Streuung. Diese Messungen werden mit dem spinpolarisierten Elektronenstrahl des Mainzer Mikrotrons (MAMI) bei Strahlenergien zwischen 315 und 1508 MeV ndurchgeführt. Die Bestimmung des Strahlpolarisationsgrades ist für die Analyse der Daten unerläßlich, um die physikalische Asymmetrie aus der gemessenen paritätsverletzenden Asymmetrie extrahieren zu können. Aus diesem Grund wird von der A4-Kollaboration ein neuartiges Compton-Laserrückstreupolarimeter entwickelt, das eine zerstörungsfreie Messung der Strahlpolarisation, parallel zum laufenden Paritätsexperiment erlaubt. Um den zuverlässigen Dauerbetrieb des Polarimeters zu ermöglichen, wurde das Polarimeter im Rahmen dieser Arbeit weiterentwickelt. Das Datenerfassungssystem für Photonen- und Elektronendetektor wurde neu aufgebaut und im Hinblick auf die Verarbeitung hoher Raten optimiert. Zum Nachweis der rückgestreuten Photonen wurde ein neuartiger Detektor (LYSO) in Betrieb genommen. Darüber hinaus wurden GEANT4-Simulationen der Detektoren durchgeführt und eine Analyseumgebung für die Extraktion von Comptonasymmetrien aus den Rückstreudaten entwickelt. Das Analyseverfahren nutzt die Möglichkeit, die rückgestreuten Photonen durch koinzidente Detektion der gestreuten Elektronen energiemarkiert nachzuweisen (Tagging). Durch die von der Energiemarkierung eingeführte differentielle Energieskala wird somit eine präzise Bestimmung der Analysierstärke möglich. In der vorliegenden Arbeit wurde die Analysierstärke des Polarimeters bestimmt, so daß nun das Produkt von Elektronen- und Laserstrahlpolarisation bei einem Strahlstrom von 20 muA, parallel zum laufenden Paritätsexperiment, mit einer statistischen Genauigkeit von 1% in 24 Stunden bei 855 MeV bzw. <1% in 12 Stunden bei 1508 MeV gemessen werden kann. In Kombination mit der Bestimmung der Laserpolarisation in einer parallelen Arbeit (Y. Imai) auf 1% kann die statistische Unsicherheit der Strahlpolarisation im A4-Experiment von zuvor 5% auf nun 1,5% bei 1508MeV verringert werden. Für die Daten zur Messung der paritätsverletzenden Elektronenstreuung bei einem Viererimpulsübertrag von $Q^2=0,6 (GeV/c)^2$ beträgt die Rohasymmetrie beim derzeitigen Stand der Analyse $A_{PV}^{Roh} = ( -20,0 pm 0,9_{stat} ) cdot 10^{-6}$. Für eine Strahlpolarisation von 80% erhält man einen Gesamtfehler von $1,68 cdot 10^{-6}$ für $Delta P_e/P_e = 5 %$. Als Ergebnis dieser Arbeit wird sich dieser Fehler durch Analyse der Daten des Compton-Laserrückstreupolarimeters um 29% auf $1,19 cdot 10^{-6}$ ($Delta P_e/P_e = 1,5 %$) verringern lassen.