Spin polarized transport in manganese oxide double-perovskite thin films

Gegenstand dieser Arbeit war die Untersuchung von metallischen gemischtvalenten Manganaten und magnetischen Doppelperowskiten. Aufgrund ihres großen negativen Magnetowiderstandes (MW) sind diese halbmetallischen Oxide interessant für mögliche technische Anwendungen, z.B. als Leseköpfe in Festplatten. Es wurden die kristallographischen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften von epitaktischen Dünnschichten und polykristallinen Pulverproben bestimmt.Epitaktische Dünnschichten der Verbindungen La<SUB>0.67</SUB>Ca<SUB>0.33</SUB>MnO<SUB>3</SUB> und La<SUB>0.67</SUB>Sr<SUB>0.33</SUB>MnO<SUB>3</SUB> wurdenmit Kaltkathodenzerstäubung und Laserablation auf einkristallinen Substraten wie SrTiO<SUB>3</SUB>abgeschieden. Mit Hall-Effekt Messungen wurde ein Zusammenbruch der Ladungsträgerdichte bei der Curie-Temperatur <I>T<SUB>C</I></SUB> beobachtet.Mit dem Wechsel des Dotierungsatoms <I>A</I> von Ca (<I>T<SUB>C</I></SUB>=232 K) zu Sr (<I>T<SUB>C</I></SUB>=345 K)in La<SUB>0.67</SUB><I>A</I><SUB>0.33</SUB>MnO<SUB>3</SUB> konnte die Feldsensitivität des Widerstandes bei Raumtemperatur gesteigert werden. Um die Sensitivität weiter zu erhöhen wurde die hohe Spinpolarisation von nahezu 100% in Tunnelexperimenten ausgenutzt. Dazu wurden biepitaktische La<SUB>0.67</SUB>Ca<SUB>0.33</SUB>MnO<SUB>3</SUB> Schichten auf SrTiO<SUB>3</SUB> Bikristallsubstraten hergestellt. Die Abhängigkeit des Tunnelmagnetowiderstandes (TMW) vom magnetischen Feld, Temperatur und Strum war ein Schwerpunkt der Untersuchung. Mittels spinpolarisierten Tunnelns durch die künstliche Korngrenze konnte ein hysteretischer TMW von 70% bei 4 K in kleinen Magnetfeldern von 120 Oe gemessen werden. Eine weitere magnetische Oxidverbindung, der Doppelperowskit Sr<SUB>2</SUB>FeMoO<SUB>6</SUB> miteine Curie-Temperatur oberhalb 400 K und einem großen MW wurde mittels Laserablation hergestellt. Die Proben zeigten erstmals das Sättigunsmoment, welches von einer idealen ferrimagnetischen Anordnung der Fe und Mo Ionen erwartet wird. Mit Hilfe von Magnetotransportmessungen und Röntgendiffraktometrie konnte eine Abhängigkeit zwischen Kristallstruktur (Ordnung oder Unordnung im Fe, Mo Untergitter) und elektronischem Transport (metallisch oder halbleitend) aufgedeckt werden.Eine zweiter Doppelperowskit Ca<SUB>2</SUB>FeReO<SUB>6</SUB> wurde im Detail als Pulverprobe untersucht. Diese Verbindung besitzt die höchste Curie-Temperatur von 540 K, die bis jetzt in magnetischen Perowskiten gefunden wurde. Mit Neutronenstreuung wurde eine verzerrte monoklinische Struktur und eine Phasenseparation aufgedeckt.

In this thesis metallic mixed-valence manganites and magnetic double-perovskites were investigated. Due to their large negative magnetoresistance (MR)these half-metallic oxide compounds may be used in technical applications, e.g. read-heads in hard disk drives. The crystallographic, electronic, and magnetic properties of epitaxial thin films and polycrystalline powders were determined. Epitaxial thin films of <SUB>0.67</SUB>Ca<SUB>0.33</SUB>MnO<SUB>3</SUB> and La<SUB>0.67</SUB>Sr<SUB>0.33</SUB>MnO<SUB>3</SUB>were grown on single crystalline substrates such as SrTiO<SUB>3</SUB> using magnetron sputtering and pulsed laser deposition, respectively. At the Curie temperature <I>T<SUB>C</I></SUB> a charge-carrier density collapse was observed for both compounds using Hall effect measurements. The field sensitivity of the resistivity at room temperature could be increased by changing in La<SUB>0.67</SUB><I>A</I><SUB>0.33</SUB>MnO<SUB>3</SUB>the dopant atom <I>A</I> from Ca (<I>T<SUB>C</I></SUB>=232 K) to Sr (<I>T<SUB>C</I></SUB>=345 K). The high spin polarization of nearly 100% was exploited in tunneling measurements in order to enhance the sensitivity.Biepitaxial La<SUB>0.67</SUB>Ca<SUB>0.33</SUB>MnO<SUB>3</SUB> thin films were prepared on SrTiO<SUB>3</SUB> bicrystal substrates.Special emphasis was placed on the investigationof the low- and high-field tunnel magnetoresistance (TMR) as a function of magnetic field, temperature, and current.Due to spin polarized tunneling in the artificial grain boundary a large hysteretic TMR of 70% was observed at 4 K in low magnetic fields of 120 Oe. A further magnetic oxide, the double-perovskite Sr<SUB>2</SUB>FeMoO<SUB>6</SUB> with a Curie temperature above 400 K and a large MR was prepared using laser deposition. The magnetic moment of the samples is for the first time equal to the expected value for a ferrimagnetic arrangement of the Fe and Mo cations. A structure-property relationship was revealed. Differences in crystal structure (order or disorder in the Fe, Mo rock-salt sublattice) come along with differences in transport properties (metallic or semiconducting).  As a second compound in the class of double-perovskites Ca<SUB>2</SUB>FeReO<SUB>6</SUB> was studied. This material has the highest Curie temperature of 540 K upto now reported for magnetic perovskites. With neutron diffraction a distorted monoclinic perovskite structure and a phase separation could be identified.