Computer simulations of colloidal fluids in confinement

Computer-Simulationen von Kolloidalen Fluiden in Beschr��nkten Geometrien Kolloidale Suspensionen, die einen Phasen��bergang aufweisen, zeigen eine Vielfalt an interessanten Effekten, sobald sie auf eine bestimmte Geometrie beschr��nkt werden, wie zum Beispiel auf zylindrische Poren, sph��rische Hohlr��ume oder auf einen Spalt mit ebenen W��nden. Der Einfluss dieser verschiedenen Geometrietypen sowohl auf das Phasenverhalten als auch auf die Dynamik von Kolloid-Polymer-Mischungen wird mit Hilfe von Computer-Simulationen unter Verwendung des Asakura-Oosawa- Modells, f��r welches auf Grund der ���Depletion���-Kr��fte ein Phasen��bergang existiert, untersucht. Im Fall von zylindrischen Poren sieht man ein interessantes Phasenverhalten, welches vom eindimensionalen Charakter des Systems hervorgerufen wird. In einer kurzen Pore findet man im Bereich des Phasendiagramms, in dem das System typischerweise entmischt, entweder eine polymerreiche oder eine kolloidreiche Phase vor. Sobald aber die L��nge der zylindrischen Pore die typische Korrelationsl��nge entlang der Zylinderachse ��berschreitet, bilden sich mehrere quasi-eindimensionale Bereiche der polymerreichen und der kolloidreichen Phase, welche von nun an koexistieren. Diese Untersuchungen helfen das Verhalten von Adsorptionshysteresekurven in entsprechenden Experimenten zu erkl��ren. Wenn das Kolloid-Polymer-Modellsystem auf einen sph��rischen Hohlraum eingeschr��nkt wird, verschiebt sich der Punkt des Phasen��bergangs von der polymerreichen zur kolloidreichen Phase. Es wird gezeigt, dass diese Verschiebung direkt von den Benetzungseigenschaften des Systems abh��ngt, was die Beobachtung von zwei verschiedenen Morphologien bei Phasenkoexistenz erm��glicht ��� Schalenstrukturen und Strukturen des Janustyps. Im Rahmen der Untersuchung von heterogener Keimbildung von Kristallen innerhalb einer Fl��ssigkeit wird eine neue Simulationsmethode zur Berechnung von Freien Energien der Grenzfl��che zwischen Kristall- bzw. Fl��ssigkeitsphase undWand pr��sentiert. Die Resultate f��r ein System von harten Kugeln und ein System einer Kolloid- Polymer-Mischung werden anschlie��end zur Bestimmung von Kontaktwinkeln von Kristallkeimen an W��nden verwendet. Die Dynamik der Phasenseparation eines quasi-zweidimensionalen Systems, welche sich nach einem Quench des Systems aus dem homogenen Zustand in den entmischten Zustand ausbildet, wird mit Hilfe von einer mesoskaligen Simulationsmethode (���Multi Particle Collision Dynamics���) untersucht, die sich f��r eine detaillierte Untersuchung des Einflusses der hydrodynamischen Wechselwirkung eignet. Die Exponenten universeller Potenzgesetze, die das Wachstum der mittleren Dom��nengr����e beschreiben, welche f��r rein zwei- bzw. dreidimensionale Systeme bekannt sind, k��nnen f��r bestimmte Parameterbereiche nachgewiesen werden. Die unterschiedliche Dynamik senkrecht bzw. parallel zu den W��nden sowie der Einfluss der Randbedingungen f��r das L��sungsmittel werden untersucht. Es wird gezeigt, dass die daraus resultierende Abschirmung der hydrodynamischen Wechselwirkungsreichweite starke Auswirkungen auf das Wachstum der mittleren Dom��nengr����e hat.

Prediction of new crystal structures under extreme conditions

One of the most important challenges in chemistry and material science is the connection between the contents of a compound and its chemical and physical properties. In solids, these are greatly influenced by the crystal structure.rnrnThe prediction of hitherto unknown crystal structures with regard to external conditions like pressure and temperature is therefore one of the most important goals to achieve in theoretical chemistry. The stable structure of a compound is the global minimum of the potential energy surface, which is the high dimensional representation of the enthalpy of the investigated system with respect to its structural parameters. The fact that the complexity of the problem grows exponentially with the system size is the reason why it can only be solved via heuristic strategies.rnrnImprovements to the artificial bee colony method, where the local exploration of the potential energy surface is done by a high number of independent walkers, are developed and implemented. This results in an improved communication scheme between these walkers. This directs the search towards the most promising areas of the potential energy surface.rnrnThe minima hopping method uses short molecular dynamics simulations at elevated temperatures to direct the structure search from one local minimum of the potential energy surface to the next. A modification, where the local information around each minimum is extracted and used in an optimization of the search direction, is developed and implemented. Our method uses this local information to increase the probability of finding new, lower local minima. This leads to an enhanced performance in the global optimization algorithm.rnrnHydrogen is a highly relevant system, due to the possibility of finding a metallic phase and even superconductor with a high critical temperature. An application of a structure prediction method on SiH12 finds stable crystal structures in this material. Additionally, it becomes metallic at relatively low pressures.

Convergence results for stochastic particle systems with social interaction

We consider stochastic individual-based models for social behaviour of groups of animals. In these models the trajectory of each animal is given by a stochastic differential equation with interaction. The social interaction is contained in the drift term of the SDE. We consider a global aggregation force and a short-range repulsion force. The repulsion range and strength gets rescaled with the number of animals N. We show that for N tending to infinity stochastic fluctuations disappear and a smoothed version of the empirical process converges uniformly towards the solution of a nonlinear, nonlocal partial differential equation of advection-reaction-diffusion type. The rescaling of the repulsion in the individual-based model implies that the corresponding term in the limit equation is local while the aggregation term is non-local. Moreover, we discuss the effect of a predator on the system and derive an analogous convergence result. The predator acts as an repulsive force. Different laws of motion for the predator are considered.