Computational modeling of surface interactions

Die Wechselwirkung zwischen Proteinen und anorganischen Oberflächen fasziniert sowohl aus angewandter als auch theoretischer Sicht. Sie ist ein wichtiger Aspekt in vielen Anwendungen, unter anderem in chirugischen Implantaten oder Biosensoren. Sie ist außerdem ein Beispiel für theoretische Fragestellungen betreffend die Grenzfläche zwischen harter und weicher Materie. Fest steht, dass Kenntnis der beteiligten Mechanismen erforderlich ist um die Wechselwirkung zwischen Proteinen und Oberflächen zu verstehen, vorherzusagen und zu optimieren. Aktuelle Fortschritte im experimentellen Forschungsbereich ermöglichen die Untersuchung der direkten Peptid-Metall-Bindung. Dadurch ist die Erforschung der theoretischen Grundlagen weiter ins Blickfeld aktueller Forschung gerückt. Eine Möglichkeit die Wechselwirkung zwischen Proteinen und anorganischen Oberflächen zu erforschen ist durch Computersimulationen. Obwohl Simulationen von Metalloberflächen oder Proteinen als Einzelsysteme schon länger verbreitet sind, bringt die Simulation einer Kombination beider Systeme neue Schwierigkeiten mit sich. Diese zu überwinden erfordert ein Mehrskalen-Verfahren: Während Proteine als biologische Systeme ausreichend mit klassischer Molekulardynamik beschrieben werden können, bedarf die Beschreibung delokalisierter Elektronen metallischer Systeme eine quantenmechanische Formulierung. Die wichtigste Voraussetzung eines Mehrskalen-Verfahrens ist eine Übereinstimmung der Simulationen auf den verschiedenen Skalen. In dieser Arbeit wird dies durch die Verknüpfung von Simulationen alternierender Skalen erreicht. Diese Arbeit beginnt mit der Untersuchung der Thermodynamik der Benzol-Hydratation mittels klassischer Molekulardynamik. Dann wird die Wechselwirkung zwischen Wasser und den [111]-Metalloberflächen von Gold und Nickel mittels eines Multiskalen-Verfahrens modelliert. In einem weiteren Schritt wird die Adsorbtion des Benzols an Metalloberflächen in wässriger Umgebung studiert. Abschließend wird die Modellierung erweitert und auch die Aminosäuren Alanin und Phenylalanin einbezogen. Dies eröffnet die Möglichkeit realistische Protein- Metall-Systeme in Computersimulationen zu betrachten und auf theoretischer Basis die Wechselwirkung zwischen Peptiden und Oberflächen für jede Art Peptide und Oberfläche vorauszusagen.

Optisch detektierte Magnetresonanz an NV-Zentren in Diamant

Die rasante Entwicklung der Computerindustrie durch die stetige Verkleinerung der Transistoren führt immer schneller zum Erreichen der Grenze der Si-Technologie, ab der die Tunnelprozesse in den Transistoren ihre weitere Verkleinerung und Erhöhung ihrer Dichte in den Prozessoren nicht mehr zulassen. Die Zukunft der Computertechnologie liegt in der Verarbeitung der Quanteninformation. Für die Entwicklung von Quantencomputern ist die Detektion und gezielte Manipulation einzelner Spins in Festkörpern von größter Bedeutung. Die Standardmethoden der Spindetektion, wie ESR, erlauben jedoch nur die Detektion von Spinensembles. Die Idee, die das Auslesen von einzelnen Spins ermöglich sollte, besteht darin, die Manipulation getrennt von der Detektion auszuführen.rn Bei dem NV−-Zentrum handelt es sich um eine spezielle Gitterfehlstelle im Diamant, die sich als einen atomaren, optisch auslesbaren Magnetfeldsensor benutzen lässt. Durch die Messung seiner Fluoreszenz sollte es möglich sein die Manipulation anderer, optisch nicht detektierbaren, “Dunkelspins“ in unmittelbarer Nähe des NV-Zentrums mittels der Spin-Spin-Kopplung zu detektieren. Das vorgeschlagene Modell des Quantencomputers basiert auf dem in SWCNT eingeschlossenen N@C60.Die Peapods, wie die Einheiten aus den in Kohlenstoffnanoröhre gepackten Fullerenen mit eingefangenem Stickstoff genannt werden, sollen die Grundlage für die Recheneinheiten eines wahren skalierbaren Quantencomputers bilden. Die in ihnen mit dem Stickstoff-Elektronenspin durchgeführten Rechnungen sollen mit den oberflächennahen NV-Zentren (von Diamantplatten), über denen sie positioniert sein sollen, optisch ausgelesen werden.rnrnDie vorliegende Arbeit hatte das primäre Ziel, die Kopplung der oberflächennahen NV-Einzelzentren an die optisch nicht detektierbaren Spins der Radikal-Moleküle auf der Diamantoberfläche mittels der ODMR-Kopplungsexperimente optisch zu detektieren und damit entscheidende Schritte auf dem Wege der Realisierung eines Quantenregisters zu tun.rn Es wurde ein sich im Entwicklungsstadium befindende ODMR-Setup wieder aufgebaut und seine bisherige Funktionsweise wurde an kommerziellen NV-Zentrum-reichen Nanodiamanten verifiziert. Im nächsten Schritt wurde die Effektivität und Weise der Messung an die Detektion und Manipulation der oberflächennah (< 7 nm Tiefe) implantieren NV-Einzelzenten in Diamantplatten angepasst.Ein sehr großer Teil der Arbeit, der hier nur bedingt beschrieben werden kann, bestand aus derrnAnpassung der existierenden Steuersoftware an die Problematik der praktischen Messung. Anschließend wurde die korrekte Funktion aller implementierten Pulssequenzen und anderer Software-Verbesserungen durch die Messung an oberflächennah implantierten NV-Einzelzentren verifiziert. Auch wurde der Messplatz um die zur Messung der Doppelresonanz notwendigen Komponenten wie einen steuerbaren Elektromagneten und RF-Signalquelle erweitert. Unter der Berücksichtigung der thermischen Stabilität von N@C60 wurde für zukünftige Experimente auch ein optischer Kryostat geplant, gebaut, in das Setup integriert und charakterisiert.rn Die Spin-Spin-Kopplungsexperimente wurden mit dem sauerstoffstabilen Galvinoxyl-Radikalals einem Modell-System für Kopplung durchgeführt. Dabei wurde über die Kopplung mit einem NVZentrum das RF-Spektrum des gekoppelten Radikal-Spins beobachtet. Auch konnte von dem gekoppelten Spin eine Rabi-Nutation aufgenommen werden.rn Es wurden auch weitere Aspekte der Peapod Messung und Oberflächenimplantation betrachtet.Es wurde untersucht, ob sich die NV-Detektion durch die SWCNTs, Peapods oder Fullerene stören lässt. Es zeigte sich, dass die Komponenten des geplanten Quantencomputers, bis auf die C60-Cluster, für eine ODMR-Messanordnung nicht detektierbar sind und die NV-Messung nicht stören werden. Es wurde auch betrachtet, welche Arten von kommerziellen Diamantplatten für die Oberflächenimplantation geeignet sind, für die Kopplungsmessungen geeignete Dichte der implantierten NV-Zentren abgeschätzt und eine Implantation mit abgeschätzter Dichte betrachtet.