Dispositivos moleculares fluorescentes contendo receptores poliamínicos

O objectivo desta tese é a caracterização global de algumas famílias de compostos poliamínicos com grupos aromáticos fluorescentes. Estes têm potencial deaplicação como dispositivos moleculares, incluindo quimiossensores, interruptores moleculares,máquinas moleculares ou sistemas de processamento de informação moleculares. Estes compostos possuem poliaminas que podem actuar como unidades receptoras de várias espécies químicas, como protões, iões metálicos ou aniões, e os tornam solúveis em água. Contêm também grupos aromáticos fluorescentes (naftaleno, antraceno, pireno), que actuam como unidades sinalizadoras do estado do receptor. No Capítulo 1 são apresentados métodos de síntese e purificação de compostos poliamínicos, juntamente com descrições pormenorizadas das sínteses. Nos Capítulos 2 a 8 são caracterizados diversos compostos, quando livres em solução aquosa, e na presença de iões de metais de transição e de ATP. São usadas técnicas de espectrofotometria no UV-visível, espectrofluorimetria no estado estacionário e de contagem de fotão único correlacionada no tempo, complementadas com dados potenciométricos e de RMN fornecidos pelo grupo do Prof. Enrique García-España da Universidade de Valência, Espanha. No Capítulo 2 estudam-se compostos com grupos antraceno. Verifica-se supressão de emissão a pH básico, comum a todos os compostos poliamínicos, e caracterizam-se factores que influenciam nesse fenómeno. No Capítulo 3 analisam-se compostos de naftaleno. Verificam-se excímeros intramoleculares em compostos com dois grupos naftaleno. Para os formar ocorre um movimento fotoinduzido de flexão, pelo que esses compostos podem ser considerados máquinas moleculares. No Capítulo 4 estudam-se compostos com grupos pireno. Observam-se excímeros intramoleculares nos compostos com dois fluoróforos. No Capítulo 5 caracterizam-se compostos com dois grupos aromáticos diferentes(vários compostos com naftaleno e antraceno, um com pireno e antraceno e um com pireno e naftaleno). Verifica-se transferência de energia do grupo naftaleno para o antraceno (que parece evoluir de acordo com a teoria de Förster), de pireno para antraceno e de naftaleno para pireno. No Capítulo 6 examinam-se dois compostos de antraceno na presença de iões metálicos. Verifica-se aumento de emissão presença de Zn(II) e Cd(II), e supressão de emissão na presença de Cu(II) e Ni(II). Caracteriza-se o comportamento de um deles do ponto de vista de operações lógicas ao nível molecular. No Capítulo 7 caracteriza-se um composto de naftaleno na presença de vários iões metálicos. Verifica-se supressão de emissão com iões de metais de transição do 3ºperíodo com níveis na presença de Zn(II), Cd(II) e Al(III). Não se verifica efeito na presença de iões alcalinos, alcalino-terrosos, lantanídeos, Sn(II) e Pb(II). No Capítulo 8 estuda-se a interacção de compostos poliamínicos com ATP. Verifica-se em qualquer pH a ocorrência de empilhamento aromáticos do ATP e composto poliamínico, e ancoragem do grupo polifosfato do ATP com a poliamina. Verifica-se supressão de emissão do composto poliamínico a pH ácido, principalmente por transferência electrónica fotoinduzida do seu grupo aromático para o grupo adenina protonado do ATP. Num composto com antraceno e naftaleno, continua-se a verificar transferência de energia d incompletamente preenchidos, e com Hg(II), e aumento de emissãoπ-π entre os grupos

Técnicas de codificação/recepção para sistemas de comunicação com espalhamento espectral

Com o advento dos sistemas de comunicação baseados em técnicas de espalhamento espectral, entre os quais se destacam o UMTS e redes sem fios baseadas nas normas 802.11b/g ou 802.16, os requisitos de qualidade vieram incrementados, com consequentes implicações nas técnicas de codificação/desmapeamento adoptadas (turbo códigos no UMTS e 802.16). No contexto dos sistemas baseados em técnicas de espalhamento espectral, são analisados os efeitos da utilização de sequências de espalhamento PN, dando ênfase a aspectos como: Adequação do comprimento face a um cenário multi-percurso e comparação com as técnicas de entrelaçamento usuais; Análise e identificação das sequências mais apropriadas na presença de múltiplos utilizadores; Impacto no desenho de estruturas de recepção apropriadas (nomeadamente estruturas baseadas no receptor RAKE); Associação de técnicas de modulação e codificação adequadas a este tipo de sistemas. Pretendeu-se avaliar o impacto de diferentes técnicas de combinação ao nível do receptor, na presença de um canal dispersivo na frequência. Neste contexto, foram utilizadas técnicas de codificação abrangendo concatenações paralelas, baseadas em códigos constituintes simples, e por sua vez associadas a sequências de espalhamento reais e complexas. No âmbito das técnicas de codificação, são analisados códigos resultantes de concatenações em paralelo, nomeadamente turbo códigos, bem como outros tipos de concatenações derivadas destas com elevada eficiência espectral, como modelações MQAM. Incluem-se resultados numéricos, obtidos por simulação, via método de Monte-Carlo

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pp. 235-245

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