Experimental Study on the Exotic Structure of N-12 in RIBLL

We measured the total reaction cross sections of N-12 in Si at 36.2 MeV/u. using Radioactive Ion Beam Line in Lanzhou (RIBLL) with a new method. The reaction target was installed at the intermediate focusing point T1 at RIBLL. This scheme allows us to identify particles before and after the reaction target unambiguously. The total reaction cross section (1760 +/- 78mb) of N-12 in Si is obtained. Assuming that N-12 consists of a core C-11 plus one halo proton, the excitation function of N-12 on the Si and C targets is calculated with the Glauber model and the Fermi-Fermi density distributions. It can fit the experimental data very well. A large diffusion of the protons density distribution supports the halo structure for N-12.

Dissociative recombination of the acetaldehyde cation, CH3CHO+

The dissociative recombination of the acetaldehyde cation, CH3CHO+, has been investigated at the heavy ion storage ring CRYRING at the Manne Siegbahn Laboratory in Stockholm, Sweden. The dependence of the absolute cross section of the reaction on the relative kinetic energy has been determined and a thermal rate coefficient of k(T) = (1.5 +/- 0.2) x 10(-6) (T/300)(-0.70 +/- 0.02) cm(3) s(-1) has been deduced, which is valid for electron temperatures between similar to 10 and 1000 K. The branching fractions of the reaction were studied at similar to 0 eV relative kinetic energy and we found that breaking one of the bonds between two of the heavy atoms occurs in 72 +/- 2% of the reactions. In the remaining events the three heavy atoms stay in the same product fragment. While the branching fractions are fairly similar to the results from an earlier investigation into the dissociative recombination of the fully deuterated acetaldehyde cation, CD3CDO+, the thermal rate coefficient is somewhat larger for CH3CHO+. Astrochemical implications of the results are discussed.

DISSOCIATIVE RECOMBINATION OF PROTONATED PROPIONITRILE, CH3CH2CNH+: IMPLICATIONS FOR TITAN'S UPPER ATMOSPHERE

The dissociative recombination of protonated propionitrile, CH3CH2CNH+, has been investigated at the heavy ion storage ring, CRYRING, at the Manne Siegbahn Laboratory, Stockholm University, Sweden. The thermal rate coefficient has been deduced to follow k(T) = (1.5 +/- 0.2) x 10(-6) (T/300)(-0.76) (+/-) (0.02) cm(3) s(-1) for electron temperatures ranging from similar to 10 to similar to 1000 K. Measurements of the branching fractions were performed at similar to 0 eV relative kinetic energy. It has been found that in 43% +/- 2% of the reactions the four heavy atoms remain in the same product fragment. An equal portion of the reactions leads to products where one of the heavy atoms is split off from the other three and 14% +/- 1% result in a breakup into two heavy fragments containing two heavy atoms each. We discuss the significance of the data to Titan's upper atmosphere.

Experimental studies of the dissociative recombination of CD3CDOD+ and CH3CH2OH2+

Aims. We determine branching fractions, cross sections and thermal rate constants for the dissociative recombination of CD3CDOD+ and CH3CH2OH2+ at the low relative kinetic energies encountered in the interstellar medium. Methods. The experiments were carried out by merging an ion and electron beam at the heavy ion storage ring CRYRING, Stockholm, Sweden. Results. Break-up of the CCO structure into three heavy fragments is not found for either of the ions. Instead the CCO structure is retained in 23 +/- 3% of the DR reactions of CD3CDOD+ and 7 +/- 3% in the DR of CH3CH2OH2+, whereas rupture into two heavy fragments occurs in 77 +/- 3% and 93 +/- 3% of the DR events of the respective ions. The measured cross sections were fitted between 1-200 meV yielding the following thermal rate constants and cross-section dependencies on the relative kinetic energy: sigma(E-cm[eV]) = 1.7 +/- 0.3 x 10(-15)(Ecm[eV])(-1.23 +/- 0.02) cm(2) and k(T) = 1.9 +/- 0.4 x 10(-6)(T/300)-0.73 +/- 0.02 cm(3) s(-1) for CH3CH2OH2+ as well as k(T) = 1.1 +/- 0.4 x 10(-6)(T/300)(-0.74 +/- 0.05) cm(3) s(-1) and s(Ecm[eV]) = 9.2 +/- 4 x 10(-16)(Ecm[eV])-1.24 +/- 0.05 cm(2) for CD3CDOD+

中低能重离子碰撞中x-射线产生截面的理论研究

本工作应用Visual Fortran编写了ECPSSR理论计算程序，修正了ISICS程序中的错误，本程序可以对各种入射离子与靶原子的组合进行计算，给出K，L，M的壳层及次壳层电离截面以及相应的x-射线产生截面，并根据需要选择是否对入射离子运动进行相对论修正。采用所编写的程序计算了一些碰撞体系的电离截面和x-射线产生截面，并与其他程序的计算结果和实验数据分别进行了比较。对于低能离子入射， ECPSSR计算的x-射线产生截面值明显低于实验值。考虑到低能入射离子可能会与靶原子形成准分子，本工作采用联合分离原子(USA, united and separated atom)模型替代ECPSSR中的PSS模型，考虑分子轨道(M)效应得到了基于联合分离原子模型的电离模型－MECUSAR。编写了相应的程序并对部分碰撞系统进行了计算，将计算得到的碰撞截面与实验进行比较，发现对于较低能量重离子碰撞，MECUSAR计算值好于ECPSSR计算值，对于轻离子入射，MECUSAR计算值与ECPSSR值基本相符，而计算K壳层x-射线产生截面时，ECPSSR计算值好于MECUSAR计算值

Ar16+ 离子与Au和Mo靶相互作用产生的X射线截面随入射角度的变化

本实验工作是在兰州重离子加速器国家实验室ECR离子源完成。实验采用能量为336keV的低能高电荷态Ar16+离子轰击Au、Mo金属靶，入射离子与靶表面之间的夹角分别是20°，25°，……，80°，入射角与出射角之和为90°。测量了不同角度下Mo的Lα、Lβ，Au的Mα和Ar的Kα特征X射线谱，对实验谱进行了高斯拟合，计算了不同入射角下的各条X射线的产额和产生截面，并将靶原子发射出的X射线截面与ECPSSR和带结合能修正的BEA理论计算的结果进行了比较。发现当入射角较小时，Ar16+与金属靶相互作用时所产生出的各条特征X射线截面随入射角的增加而增加，当入射角达到40°左右后X射线截面基本上保持不变。与ECPSSR计算值相比，本实验中Au的X射线截面比较接近，实验值比ECPSSR计算值小不到一个量级；而Mo的X射线截面实验值比ECPSSR计算值大3-4个量级，但产额与带结合能修正的BEA计算值很接近

Au LX射线发射截面和Al、Ti、Ni表面可见、红外光谱测量

本实验工作是在中国原子能科学研究院的HI-13串列加速器国家实验室第二测量厅原子物理实验平台上完成。本工作采用能量为20-50MeV的高电荷态O5+离子去轰击Au, 测量了不同能量下Au的L1、Lα、Lβ、Lγ的X射线谱，计算了不同能量下各条X射线的产生截面，并与ECPSSR理论计算结果进行了比较。实验结果表明σ（Ll）/σ(Lα) 和σ（Lγ）/σ(Lα)与ECPSSR理论计算结果符合比较好，而对于σ（Lβ）/σ(Lα)，在较低能区实验值略高于理论值。在中国科学院近代物理研究所320kV高电荷态离子实验研究平台上测量了Xeq+ (q=17-29)入射Al、Ti和Ni等表面诱发的可见光和红外光。通过对靶原子光谱线的研究，实验发现，随着入射离子的电荷态增高，原子和离子的各种光谱线可得到有效地激发。低速高电荷态离子入射金属固体表面，靶原子的特征谱线的激发强度，与入射离子的电荷态q密切相关。qc的实验测量值和理论计算值符合的较好

12N、12B、11C 在Si靶上反应总截面研究

核反应总截面是描述原子核反应基本特征的一个重要的物理量，从中可以得到有关核反应、核结构和核内核子分布的信息。在由放射性束所产生的奇异核结构与各种反应机制的研究中，反应总截面更是具有特殊的重要性。具有奇异核结构的核的一个典型物理现象就是其反应总截面要比稳定核大得多，I.Tanihata等人最早就是通过对放射性束流的相互作用截面的测量发现了具有奇异结构的核－中子晕核。由于反应截面的测量对探测器的要求不高，而且数据分析过程相对较为简单，因此反应截面的测量已经成为放射性束物理研究的一个非常重要的实验手段。目前，奇异核研究的重点在丰中子一侧，理论预言的很多中子晕核如8He、11Li、11、14Be、15、17、19C、等已经从实验上得到证实，而理论预言的质子晕核目前只有8B得到实验证实，其他的核实验数据较少或相互矛盾，无法作出准确的结论。12N就是其中之一，理论学家认为其具有质子晕结构；而实验数据主要集中在的反应截面测量上，实验数据较少又相互矛盾或不肯定，不能得出确切结论。因此，进一步开展研究是十分必要和有意义的。考虑到以上因素，充分利用兰州放射性束流线现有的实验条件，我们采用束流透射法测量了中能区多个能量点12N、11C、12B与Si靶的反应总截面和12N去质子截面。同时用CLOVER探测器测量与碎片符合的γ能谱。利用透射法测量核的反应总截面对于模型没有依赖性，因而得到的结果更加可靠。利用Shen公式和采用各种密度分布形式的零力程Glauber模型计算了12N、11C、12B的激发函数并与实验结果比较，提取了12N、11C、12B的密度分布与核半径，对12N去质子截面作了简单分析。使用Shen公式拟合实验数据时发现，Shen公式在整个能区范围内基本上可以很好的拟合12B、11C的反应数据，但Shen计算得到的12N的反应总截面与实验测量值有明显的差异，计算结果偏小。在使用Glauber模型拟合实验数据之前，分别使用有限力程和零力程Glauber模型拟合了12C＋12C的实验数据。在计算时，两种Glauber模型输入的密度分布采用Gauss密度分布形式。结果显示，使用零力程Glauber模型可以更好的拟合实验数据。分别使用高斯密度分布、HO密度分布、双参数费米密度分布、SHF模型计算得到的密度分布、基于少体模型的Gauss＋尾巴密度分布形式代入零力程Glauber模型拟合实验数据。对于12B、11C、12C，这些密度分布形式代入零力程Glauber模型计算得到的激发函数曲线在整个能区范围内都可以很好的拟合实验数据。但是对于12N，只有基于少体模型的Gauss＋尾巴密度分布形式代入零力程Glauber模型计算得到的激发函数曲线可以拟合实验结果。其他的密度分布形式计算得到的激发函数曲线明显低于实验数据。提取的12B、11C、12N均方根半径显示，12N的核半径明显大于其镜像核12B及其周围的核素。对12B、11C、12N的分析结果表明：12N的密度分布形式和稳定核有明显的不同，最后一个质子的密度分布具有很大的弥散，其可能具有奇异结构。对12N去质子截面的简单分析也表明了这一点

放射性核素引起反应中同位素分布的同位旋效应及19Na产生截面的ya研究

本论文介绍了放射性核束物理研究的现状以及当前常用的几种同位旋相关的重离子微观输运理论，对传统的 Boltzmann-Langevin 方程（BLE）考虑了同位旋相关的平均场、核子-核子碰撞截面和泡里阻塞，面且在初始化相空间的抽样中区分了中子和质子，并合模型也考虑了同位旋效应，建立了同位旋相关的 Boltzmann-Langevin 方程（IBLE）。利用IBLE对放射性核引起反应中的同位素分布，~(19)Na 的产生截面，以及中能重离子碰撞中的径向膨胀流进行了系统的研究，并对超重核的合成进行了一些初步的讨论。利用 IBLE 分别研究了不同弹核 ~(14)O，~(16)O 和 ~(18)O 在入射能量为 28.7MeV/u 下轰击不同靶核~7Be 和 ~9Be的反应，计算生成碎片的产生截面，发现用丰中子（缺中子）炮弹或丰中子（缺中子）靶进行反应，所得到的产物均有丰中子（缺中子）的碎片出现。同位素分布宽度和峰位入射体系密切相关，产生碎片的电荷数越接近于入射弹核的电荷数，则同位素分布的宽度越大，峰位偏离β稳定线值越远，其同位旋效应越明显。在28.7 MeV/u入射能量下，对反应系统 ~(17-20,22)Ne + ~(12)C 和 ~(20)Ne + ~9 进行了研究。对核素 ~(19)Na 产生截面进行计算和比较后，发现缺中子核引起的反应，具有更大~(19)Na的产生截面。通过研究反应系统 ~(40)Ca + ~(58)Ni 和 ~(40)Ca + ~(58)Fe 的径向膨胀流随入射能量的变化关系，发现径向膨胀流存在着强烈的同位旋相关性。利用径向膨胀流随入射能量的变化关系和拟和结果，从理论上证实了存在使径向膨胀流为零的特定入射能量，发现对于不同的反应体系这个能量是不同的，它随同位旋自由度的变化而变化。

20Ne轰击Be靶碎裂产物核反应总截面的测量

核反应总截面是表征原子核反应基本特征的一个基本量，从实验测得的核反应总截面中可以得到有关核反应、核结构和核内核子分布的信息。在由放射性束流所产生奇异核的结构与各种反应机制研究中，反应总截面的测量更是具有特殊的重要性，具有奇异晕核结构的核的一个典型的物理现象就是其反应总截面要比稳定核大很多，I．Tanihata等人最早就是通过对放射性束流的相互作用截面的测量发现了具有奇异结构的核，即中子晕核。这次实验结果得出的跟放射性奇异核性质等有关的一些有趣现象，为放射性束核物理的研究注入了新的活力。我们采用能量为80MeV／u的初级束~(20)Ne轰击3 mm厚的Be靶，在RIBLL上测量了由初级靶上产生碎裂反应所得到的次级~(12)N，~(17)F和~(17)Ne等质子滴线核在Si靶上的中能核反应总截面σ_R，从而补充了现有的中能区放射性核反应总截面的实验数据。由于~(12)N，~(17)F和~(17)Ne都是理论预言可能具有奇异质子结构(质子晕或质子皮)的核，测量它们在中能区的核反应总截面，可以对上述预言提供实验上的检验。在与相邻同位素核的反应截面测量结果的比较中，发现，~(12)N，~(17)F反应截面值明显偏大，~(17)Ne的截面值没有异常。利用基于库仑修正和有限程修正后的微观Glauber模型拟合实验数据，我们发现：对于~(12)N，理论计算反应截面曲线同实验数据明显偏离，因此，它可能具有奇异结构；对于~(17)F，曲线与实验数据符合，没有给出奇异结构特征；对于~(17)Ne，实验和理论分析都没有发现奇异结构。对核反应总截面进行研究的一个有用的理论就是G1auber模型，该模型是一种基于自由核子－核子(N－N)碰撞的与核物质密度有关的理论，因而能够从实验测量到的反应总截面中提取核物质分布的信息。但现有的理论模型不能正确描述中能下核反应总截面。为了改变这一现象，我们对其进行了有限程的修正，并引入一种能够正确描述核物质密度分布的双参数的费米分布，使得实验结果与理论计算在中、高能下都符合的很好。对于奇异核的描述，我们采用核芯加奇异核子的方法，并带入Glauber模型中进行计算，结果与实验值完全重合。这也说明了我们采用的形式正确描述了奇异核的存在方式。

超重核生成截面的研究

目前，人们在合成超重元素的研究中，做了大量的工作并已经取得了一些进展。这是一个有趣而又充满希望的方向。要在实验室合成超重元素，必须先做大量的理论工作。许多理论模型可以计算截面，但大多数理论模型没有考虑融合过程中准裂变的竞争。但实验证实，用重离子碰撞合成超重原子核时，准裂变对熔合的抑制是非常重要的。为了体现准裂变对熔合过程的影响，一种新的模型一双核模型被提出。双核模型假定在碰撞动能充分耗散后，弹靶组成双核系统，由轻核向重核转移核子而形成复合核。处于激发态的复合核通过发射中子和裂变竞争退激，形成稳定超重核。碰撞中双核系统间核子转移所形成的势能面称之为驱动势，它制约核子转移，因而决定熔合与准裂变的竞争。双核系统势能面还提供重离子碰撞合成超重原子核的最佳激发能和最佳弹靶组合的信息。驱动势制约由输运方程所支配的核子转移速率，因而确定双核系统形成复合核的几率。并由此可确定形成复合核所必须的最低激发能，即形成最稳定复合核的最佳激发能，我们计算了以208Pb为靶的一系列重离子熔合反应双核系统核子转移驱动势，得到了与已知实验值基本符合的结果。在双核系统框架下，用数值法解主方程描述双核间的核子跃迁全熔核形成几率；两碰撞核内部激发能由相对运动能损提供，则把核子转移过程与相对运动藕合起来。最后对一些以208Pb为靶的形成超重核的冷熔合反应，计算了最佳激发能，形成双核系统的俘获截面，复合核形成几率，及存活几率等，最终所得到的形成超重核蒸发剩余截面与已知实验值符合较好。

耗散反应产物激发函数及截面测量的不重复性

耗散反应产物激发函数中涨落结构的研究，是分析重离子反应中间双核系统时间演化和耗散过程的一个有效手段。本论文论述102一108MeV19F＋93Nb反应和110．25一118．75MevlgF＋2勺反应耗散产物激发函数的实验结果，通过关联函数分析、误差分析并结合有关统计模型探讨耗散反应产物截面特征涨落的物理根源。实验采用△E一E方法对反应产物进行电荷鉴别。各个出射道的激发函数中都观测到了涨落结构。通过统计理论方法的分析，揭示出耗散反应产物截面涨落区别于复合核截面涨落的一系列特征性质，如长程的能量关联、反应系统和宏观条件相同的多次独立测量的截面及其涨落不重复。对19F＋93Nb反应耗散产物截面进行误差分析的结果表明：能量自关联函数的离散程度大约相当于随机计数率引起的离散程度的3倍；激发函数曲线相对于能量平均本底的几率分布，有大约21％超出了标准高斯分布宽度的3倍；两次测量得到的截面之差的几率分布，大约有18％也超出了标准高斯分布宽度的3倍。可见，两次测量的产物激发函数中截面的不重复性具有明确的统计意义，其来源不是有限计数率的随机涨落。另外，为了进一步验证耗散产物截面不重复的结果，还测量了入射能量固定的19F＋27AI反应产物截面随靶点的分布，截面相对于平均值的偏差有巧％超出标准高斯分布宽度的3倍。通过测量19F＋27AI反应耗散产物角分布并提取角分散参数，讨论角分散参数的物理意义及其与产物电荷数z之间的依赖关系：产物中转移的核子数越多，动力学角分散越大。新近发展的核反应统计理论指出：在高激发的、强相互作用的有限多体系统中，考虑微观的道与道之间的关联，认为相位的无地化过程进行得非常缓慢，中间系统的演化过程具有对初始条妙的极端敏感性。能够解释耗散反应产物激发函数中不平滑的能量结构，解释多次救立钡吐量的截面不重复性具有统计意义。

State-to-state dynamics of elementary chemical reactions using Rydberg H-atom translational spectroscopy

In this review, a few examples of state-to-state dynamics studies of both unimolecular and bimolecular reactions using the H-atom Rydberg tagging TOF technique were presented. From the H2O photodissociation at 157 nm, a direction dissociation example is provided, while photodissociation of H2O at 121.6 has provided an excellent dynamical case of complicated, yet direct dissociation process through conical intersections. The studies of the O(D-1) + H-2 --> OH+H reaction has also been reviewed here. A prototype example of state-to-state dynamics of pure insertion chemical reaction is provided. Effect of the reagent rotational excitation and the isotope effect on the dynamics of this reaction have also been investigated. The detailed mechanism for abstraction channel in this reaction has also been closely studied. The experimental investigations of the simplest chemical reaction, the H-3 system, have also been described here. Through extensive collaborations between theory and experiment, the mechanism for forward scattering product at high collision energies for the H+HD reaction was clarified, which is attributed to a slow down mechanism on the top of a quantized barrier transition state. Oscillations in the product quantum state resolved different cross sections have also been observed in the H+D-2 reaction, and were attributed to the interference of adiabatic transition state pathways from detailed theoretical analysis. The results reviewed here clearly show the significant advances we have made in the studies of the state-to-state molecular reaction dynamics.

Close-coupling time-dependent quantum dynamics study of the H+HCl reaction

The paper presents a theoretical study of the dynamics of the H + HCl system on the potential energy surface (PES) of Bian and Werner (Bian, W.; Werner, H. -J., J. Chem. Phys. 2000, 112, 220). A time-dependent wave packet approach was employed to calculate state-to-state reaction probabilities for the exchanged and abstraction channels. The most recent PES for the system has been used in the calculations. Reaction probabilities have also been calculated for several values of the total angular momentum J > 0. Those have then been used to estimate cross sections and rate constants for both channels. The calculated cross sections can be compared with the results of previous quasiclassical trajectory calculations and reaction dynamics experimental on the abstraction channel. In addition, the calculated rate constants are in the reasonably good agreement with experimental measurement.

Accurate quantum mechanical calculation for the N+OH reaction

Accurate three-dimensional time-dependent quantum wave packet calculations for the N+OH reaction on the (3)A' potential energy surface [Guadagnini, Schatz, and Walch, J. Chem. Phys. 102, 774 (1995)] have been carried out. The calculations show for the first time that the initial state-selected reaction probabilities are dominated by resonance structures, and the lifetime of the resonance is generally in the subpicosecond time scale. The calculated reaction cross sections indicate that they are a decreasing function of the translational energy, which is in agreement qualitatively with the quasiclassical trajectory calculations. The rate constants obtained from the quantum mechanical calculations are consistent with the quasiclassical trajectory results and the experimental measurements. (C) 2003 American Institute of Physics.