Femtosecond laser-based investigations of magnetic circular dichroism in near-threshold photoemission

During the last decades magnetic circular dichroism (MCD) has attracted much interest and evolved into various experimental methods for the investigation of magnetic thin films. For example, synchrotron-based X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) displays the absolute values of spin and orbital magnetic moments. It thereby benefits from large asymmetry values of more than 30% due to the excitation of atomic core-levels. Similarly large values are also expected for threshold photoemission magnetic circular dichroism (TPMCD). Using lasers with photon energies in the range of the sample work function this method gives access to the occupied electronic structure close to the Fermi level. However, except for the case of Ni(001) there exist only few studies on TPMCD moreover revealing much smaller asymmetries than XMCD-measurements. Also the basic physical mechanisms of TPMCD are not satisfactorily understood. In this work we therefore investigate TPMCD in one- and two-photon photoemission (1PPE and 2PPE) for ferromagnetic Heusler alloys and ultrathin Co films using ultrashort pulsed laser light. The observed dichroism is explained by a non-conventional photoemission model using spin-resolved band-structure calculations and linear response theory. For the two Heusler alloys Ni2MnGa and Co2FeSi we give first evidence of TPMCD in the regime of two-photon photoemission. Systematic investigations concerning general properties of TPMCD in 1PPE and 2PPE are carried out at ultrathin Co films grown on Pt(111). Here, photon-energy dependent measurements reveal asymmetries of 1.9% in 1PPE and 11.7% in 2PPE. TPMCD measurements at decreased work function even yield larger asymmetries of 6.2% (1PPE) and 17% (2PPE), respectively. This demonstrates that enlarged asymmetries are also attainable for the TPMCD effect on Co(111). Furthermore, we find that the TPMCD asymmetry is bulk-sensitive for 1PPE and 2PPE. This means that the basic mechanism leading to the observed dichroism must be connected to Co bulk properties; surface effects do not play a crucial role. Finally, the enhanced TPMCD asymmetries in 2PPE compared to the 1PPE case are traced back to the dominant influence of the first excitation step and the existence of a real intermediate state. The observed TPMCD asymmetries cannot be interpreted by conventional photoemission theory which only considers direct interband transitions in the direction of observation (Γ-L). For Co(111), these transitions lead to evanescent final states. The excitation to such states, however, is incompatible with the measured bulk-sensitivity of the asymmetry. Therefore, we generalize this model by proposing the TPMCD signal to arise mostly from direct interband transitions in crystallographic directions other than (Γ-L). The necessary additional momentum transfer to the excited electrons is most probably provided by electron-phonon or -magnon scattering processes. Corresponding calculations on the basis of this model are in reasonable agreement with the experimental results so that this approach represents a promising tool for a quantitative description of the TPMCD effect. The present findings encourage an implementation of our experimental technique to time- and spatially-resolved photoemission electron microscopy, thereby enabling a real time imaging of magnetization dynamics of single excited states in a ferromagnetic material on a femtosecond timescale.

Während der letzten Jahrzehnte hat sich der Magnetische Zirkulardichroismus (MCD) zu einer vielseitigen und unverzichtbaren Methode zur Untersuchung magnetischer dünner Schichten entwickelt. So liefert beispielsweise der Röntgenzirkulardichroismus (XMCD) durch die Anregung kernnaher Elektronenniveaus absolute Werte für das magnetische Spin- und Bahnmoment und profitiert dabei von hohen Asymmetriewerten von mehr als 30%. Ähnlich hohe Werte verspricht auch der Magnetische Zirkulardichroismus in der Schwellen-Photoemission (TPMCD), bei dem Laser mit Photonenenergien im Bereich der Proben-Austrittsarbeit verwendet werden, um Informationen über die besetzte elektronische Struktur in der Nähe der Fermi-Kante zu erhalten. Abgesehen von Messungen an Ni(001) existierten bisher jedoch nur wenige Untersuchungen zum TPMCD-Effekt. Diese wiesen zudem weitaus kleinere Asymmetriewerte auf als XMCD-Messungen und der zugrunde liegende physikalische Mechanismus ist noch nicht hinreichend verstanden. In dieser Arbeit wird der TPMCD-Effekt in Ein-Photon-Photoemission und Zwei-Photonen-Photoemission (1PPE und 2PPE) an ferromagnetischen Heusler-Schichten und Co-Dünnfilmen mit Hilfe von Ultrakurzpulslasern untersucht. Die beobachteten Asymmetrien werden durch ein neues Photoemissionsmodell erklärt, das auf Spin-aufgelösten Bandstrukturrechnungen und einem linearen Response-Formalismus basiert. Für die beiden Heusler-Legierungen Ni2MnGa und Co2FeSi weisen wir den TPMCD-Effekt erstmals im 2PPE-Regime nach. Systematische Untersuchungen zu generellen Eigenschaften des Dichroismus werden an ultradünnen Co-Filmen auf Pt(111) durchgeführt. Hierbei ergeben Messungen in Abhängigkeit der Photonenenergie Asymmetrien von 1.9% für 1PPE und 11.7% für 2PPE. TPMCD-Messungen bei gesenkter Austrittsarbeit liefern sogar noch höhere Asymmetrien von 6.2% (1PPE) bzw. 17% (2PPE). Dies macht deutlich, dass auch für den TPMCD-Effekt an Co(111) hohe Asymmetriewerte erreicht werden können. Die Messungen zeigen weiterhin, dass die TPMCD-Asymmetrie eine volumen-sensitive Größe ist: Die Entstehung des Dichroismus wird offenbar wesentlich durch die Volumeneigenschaften des Co beeinflusst, Oberflächeneffekte spielen hingegen eine untergeordnete Rolle. Darüber hinaus kann die in allen Messungen gegenüber 1PPE erhöhte 2PPE-Asymmetrie auf einen dominanten Einfluss des ersten Anregungsschrittes und die Existenz eines realen Zwischen-Niveaus zurückgeführt werden. Die beobachteten TPMCD-Effekte lassen sich nicht mit der herkömmlichen Photoemissions-Theorie erklären, die nur direkte Interband-Übergänge in Beobachtungsrichtung (Γ-L) berücksichtigt. Für Co(111) führen diese in evaneszente Endzustände. Die Anregung in solche ist jedoch unvereinbar mit der gemessenen Volumensensitivität der TPMCD-Asymmetrien. Daher erweitern wir dieses Modell, indem wir den Dichroismus auf direkte Interband-Übergänge in anderen kristallographischen Richtungen als (Γ-L) zurückführen. Der dabei zur Elektronenemission benötigte zusätzliche Impulsübertrag wird vermutlich durch Elektron-Phonon/Magnon-Streuprozesse bereitgestellt. Entsprechende Rechnungen auf Grundlage dieses Modells liefern Asymmetrien, die für 1PPE und 2PPE in guter Übereinstimmung mit den gemessenen Werten sind, so dass dieser Zugang die Möglichkeit einer quantitativen Beschreibung des TPMCD-Effektes eröffnet. Die gegenwärtigen Ergebnisse stellen zeit- und ortsaufgelöste Photoemissionselektronenmikroskopie-Untersuchungen in Aussicht, mit deren Hilfe die Magnetisierungsdynamik angeregter Einzelzustände in ferromagnetischen Materialien mit einer Zeitauflösung im Femtosekundenbereich beobachtet werden kann.