Some defects in two-dimensional spin-1/2 Heisenberg antiferromagnets: a numerical study of magnetic effects

En del av de intressantaste fenomenen inom dagens materialfysik uppstår ur ett intrikat samspel mellan myriader av elektroner. Högtemperatursupraledare är det mest berömda exemplet. Varken klassiska teorier eller modeller där elektronerna är oberoende av varandra kan förklara de häpnadsväckande effekterna i de starkt korrelerade elektronsystemen. I vissa kopparoxider, till exempel La2CuO4, är det känt att valenselektronerna till följd av en stark ömsesidig växelverkan lokaliseras en och en till kopparatomerna i föreningens CuO2 plan. Laddningarnas inneboende magnetiska moment—spinnet—får då en avgörande roll för materialets elektriska och magnetiska egenskaper, vilka i exemplets fall kan beskrivas med Heisenbergmodellen som är den grundläggande teoretiska modellen för mikroskopisk magnetism. Men exakt varför föreningarna kan bli supraledande då de dopas med överskottsladdningar är än så länge en obesvarad fråga. Min avhandling undersöker orenheters inverkan på Heisenbergmodellens magnetiska egenskaper—ett problem av både experimentell och teoretisk relevans. En etablerad numerisk metod har använts—en kvantmekanisk Monte Carlo teknik—för att utföra omfattande datorsimuleringar av den matematiska modellen på två dedikerade Linux datorkluster. Arbetet hör till området beräkningsfysik. De teoretiska modellerna för starkt korrelerade elektronsystem, däribland Heisenbergmodellen, är ytterst invecklade matematiskt sett och de kan inte lösas exakt. Analytiska utredningar bygger för det mesta på antaganden och förenklingar vars inverkningar på slutresultatet är ofta oklara. I det avseende kan numeriska studier vara exakta, det vill säga de kan behandla modellerna som de är. Oftast behövs bägge tillvägagångssätten. Den röda tråden i arbetet har varit att numeriskt testa vissa högaktuella analytiska förutsägelser rörande effekterna av orenheter i Heisenbergmodellen. En del av dem har vi på basen av mycket noggranna data kunnat bekräfta. Men våra resultat har också påvisat felaktigheter i de analytiska prognoserna som sedermera delvis reviderats. En del av avhandlingens numeriska upptäckter har i sin tur stimulerat till helt nya teoretiska studier.

Inverkan av indirekt rekombination på fotoinducerad absorption

I organiska halvledare påverkas mängden laddningsbärare kraftigt av indirekt rekombination, det vill säga processen då fria laddningsbärare försvinner genom att kombineras med orörliga laddningsbärare av motsatt laddning. De orörliga laddningsbärarna uppstår när laddningsbärare fastnar i fällor, som är energitillstånd med låg energi och densitet. Utöver indirekt rekombination sker även direkt rekombination mellan fria laddningsbärare. Då man tillverkar solceller av organiska halvledare påverkas effektiviteten av energidistributionen och rekombinationsprocesserna i materialen. Utveckling av olika metoder för undersökning av dessa egenskaper är således till nytta i jakten på bättre solcellsmaterial. Målet med detta arbete var att vidareutveckla dataanalysen för cwPA-mätningar(från engelska continuous-wave Photoinduced Absorption) för att ur resultaten få information om indirekt rekombination och fälldistributioner. I cwPA-mätningar studerar man fotoinducerad absorption, det vill säga förändringen i absorption hos ett prov då densiteten av fotogenererade laddningsbärare varierar. Laddningsbärarna genereras av ett pumpljus vars intensitet ges av en fyrkantsvåg som växlar mellan 0 och I med vinkelfrekvensen omega. Resultaten fås i form av i-fas-signal (PAI), som har samma frekvens och fas som pumpljuset, och kvadratur (PAQ), som har samma frekvens som pumpljuset men är fasförskjuten 90 grader. Fördelen med denna mätning är förutom känsligheten att den är kontaktlös, vilket gör att den visar egenskaperna hos det undersökta materialet utan att påverkas av elektriska kontakter. För att undersöka inverkan av indirekt rekombination på cwPA-mätningar simulerades mätresultat genom att använda numeriska beräkningar. Grunden för simuleringarna var att lösa differentialekvationer för densiteter av laddningsbärare i olika tillstånd. Beräkningarna använde en modell med transporttillstånd och fällor placerade så att energidistributionen var symmetrisk för elektroner och hål. Modellen antog att laddningsbärare inte kunde röra sig direkt mellan fällor utan endast via transporttillstånd. Från simuleringarna erhölls användbara samband mellan fotoinducerad absorption och olika fälldistributioner. Särskilt påverkade distributionerna i-fas-signalen för hög intensitet på pumpljuset och kvadraturen för låg frekvens på fyrkantsvågen. För en exponentiell fälldistribution hittades samband mellan mätresultat och distributionens karakteristiska energi (Ech) i förhållande till temperaturen (T). Dessa är för hög intensitet PAI~I^(1+Ech/kT) och för låg frekvens PAQ~omega^(kT/Ech). Resultaten visade att man kan skilja på en exponentiell fälldistribution, en gaussisk fälldistribution och ett system som domineras av direkt rekombination genom att göra cwPA-mätningar vid olika temperaturer.

Undersökning av dopning i organiska dioder och solceller

Organiska solceller har gjort stora framsteg med avseende på effektivitet och stabilitet under det senaste årtiondet. Oavsiktlig dopning är ett ofta förekommande fenomen i organiska halvledare. Orenheter och defekter i halvledarmaterialet kan ge upphov till dopning. Dessutom kan organiska halvledare dopas över tid då de kommer i kontakt med syre eller fukt. I takt med att andra egenskaper optimeras och effektiviteten stiger blir dopningen en allt viktigare förlustprocess att ta i beaktande i organiska solceller. Målet med detta arbete har varit att bättre förstå dopningens inverkan på organiska dioder och solceller. Tanken var att med hjälp av två olika dopningsmolekyler åstadkomma avsiktlig dopning och på så sätt kontrollerat undersöka och skapa en bättre förståelse av hur dopningen påverkar egenskaperna hos organiska halvledare i dioder och solceller. För att undersöka dopningen har en mätmetod som baserar sig på laddningsextraktion med hjälp av en linjärt ökande spänning, kallad CELIV, använts. Teorin för mätmetoden har utvecklats för att analysera godtyckliga dopningsprofiler och för att ta i beaktande dopningsprofilen vid bestämning av mobiliteten. Metoden har, genom de experiment som utförts, bekräftats fungera väl för undersökning av dopning i organiska tunnfilmsdioder. De två dopningsmolekyler som använts har testats framgångsrikt för dopning av polymererna P3HT och PBTTT. Under arbetets gång kunde en viktig orsak till oavsiktlig dopning identifieras. Som selektivt håltransportlager vid anoden är molybdentrioxid ett av de mest använda materialen. I detta arbete visas att molekyler från ett tunt lager av molybdentrioxid diffunderar in i halvledarlagret och orsakar dopning. Dopningen i P3HT:PCBM till följd av ett molybdentrioxidlager är så hög att även tunna solceller, kring 100 nm, kommer att påverkas negativt på grund av ökad rekombination. Dopningen till följd av diffusion av molybdentrioxid är ett resultat som visar på ett behov att hitta nya alternativa material för håltransport. Ett alternativ kunde vara att använda kraftigt dopade organiska halvledare. För detta ändamål kan den avsiktliga dopning som här testats vara relevant. De experimentella resultat som ingår i denna avhandling bekräftar att CELIV-metoden lämpar sig väl för att mäta dopningskoncentration och dopningsprofiler i organiska dioder samtidigt som man kan erhålla information om laddningstransporten i halvledarlagret.