Simultaneous determination of Pu and Am radioisotopes in environmental samples: a tool for determining origin and release date

A radiochemical procedure was developed for the sequential determination of Pu and Am radioisotopes in environmental samples. The radioisotope activities were then used to assess the origin and release date of the environmental plutonium. The radioanalytical procedure is based on the separation of Pu and Am on selective extraction chromatographic resins (Eichrom TEVA and DGA). Alpha sources were prepared by electrodeposition on stainless steel discs, and the alpha emitting radionuclides (238Pu, 239,240Pu and 241Am) were measured by alpha spectrometry. For the determination of the beta emitting 241Pu, the Pu alpha source was leached in hot concentrated nitric acid and the Pu fraction further purified by extraction chromatography on a small column of TEVA resin (100 μg of resin in a pipette tip). 241Pu is then measured by ultra low level liquid scintillation counting. Due to the lack of reference material for 241Pu, the proposed radiochemical method was nevertheless validated using four IAEA reference sediments with information values of 241Pu. The proposed method was then used to determine the 238Pu, 239,240Pu, 241Pu and 241Am activity concentrations in alpine soils of France and Switzerland. The soil is the primary receptor of the atmospheric radioactive fallout and, because of the strong binding interaction with soils particles, the isotopes are little fractionated. Therefore, the activity ratios 241Pu/239+240Pu and 238Pu/239,240Pu in soil samples were used to determine the origin (source) and date of the Pu contamination in the investigated alpine sites. The 241Pu/239,240Pu and 238Pu/239,240Pu activity ratios confirmed that the main origin of Pu in the alpine soils was the global fallout from the nuclear bomb tests (NBT) in the fifties and sixties. Furthermore, the 241Pu/241Am activity ratios were used to determine the age of the Pu contamination, which is also an important data for distinguishing the Pu sources. The estimation of the date of the contamination, by the 241Pu/241Am age-dating method, further confirmed the NBT as the Pu source. However, the 241Pu/241Am dating method was limited to samples where Pu-Am fractionation was insignificant. If any, the contribution of the Chernobyl accident in the studied sites is negligible.

Long-term and long range migration of radioisotopes in terrestrial systems : mechanisms of radioisotopes (Cs, Sr, Pu, Am) mobilization in soils

Summary Artificial radionuclides were released in the environment during the atmospheric nuclear weapon tests and after accidental events involving nuclear industries. As a primary receptor of the deposition, the soil is a very sensitive compartment and understanding the interaction and migration of radionuclides within soils allows the development of scenario for the contamination risk of the population and of the environment. Most available field studies on radionuclides in soils only concern one or two isotopes, mostly 137Cs, and few physico-chemical soil parameters. The purpose of this study was a broader understanding of the radioecology of an Alpine valley. In a first part, we aimed to describe the depth distribution of 137Cs, 90Sr, 239+240Pu, and 241Am within different alpine soils and to identify some stable elements as indicators for accumulating layers. In the central part of the study, the goal was to investigate the repartition of ^Sr and 239Pu between the truly dissolved fraction and the colloidal fraction of the soil solutions and to identify the nature of colloids involved in the adsorption of ^Sr and 239Pu. These results were integrated in an "advection- sorption" transport model seeking to explain the migration of 239Pu and 90Sr within the soils and to assess the importance of colloidal transport for these two isotopes. A further aspect studied was the role of the competition between the radioisotopes (137Cs and 90Sr) and their stable chemical analogues (K and Ca) with respect to plant uptake by different plant species. The results on the depth distribution within the soils showed that 137Cs was mostly retained in the topsoil, to the exception of an organic-rich soil (Histosol 2) receiving important surface runoff, where migration down to a depth of 30 cm was observed. 137Cs depth distribution within the soils was similar to unsupported 210Pb depth distribution. The plant uptake of 137Cs clearly depended on the concentration of exchangeable potassium in the soils. Moreover, we showed that the 137Cs uptake by certain species of the taxonomic orders Poales and Rosales was more sensitive to the increase in exchangeable Κ compared to other orders. Strontium-90 was much more mobile in the soils than 137Cs and depth migration and accumulation in specific AI- and Fe-rich layers were found down to 30 cm. Copper and Ni showed accumulations in these same layers, indicating their potential to be used as indicators for the migration of ^Sr within the soils. In addition, we observed a 90Sr activity peak in the topsoil that can be attributable to recycling of 90Sr by plant uptake. We demonstrated for the first time that a part of 90Sr (at least 40%) was associated with the colloids in organic-rich soil solutions. Therefore, we predict a significant effect of the colloidal migration of ^Sr in organic-rich soil solutions. The plant uptake results for 90Sr indicated a phylogenetic effect between Non-Eudicot and Eudicots: the order Poales concentrating much less 90Sr than Eudicots do. Moreover, we were able to demonstrate that the sensitivity of the 90Sr uptake by 5 different Alpine plant species to the amount of exchangeable Ca was species-independent. Plutonium and 241Am accumulated in the second layer of all soils and only a slight migration deeper than 20 cm was observed. Plutonium and 241Am showed a similar depth distribution in the soils. The model results suggested that the present day migration of 239Pu was very slow and that the uptake by plants was negligible. 239Pu activities between 0.01 to 0.08 mBq/L were measured in the bulk soil solutions. Migration of 239Pu with the soil solution is dominated by colloidal transport. We reported strong evidences that humic substances were responsible of the sorption of 239Pu to the colloidal fraction of the soil solutions. This was reflected by the strong correlation between 239Pu concentrations and the content of (colloidal) organic matter in the soil solution. Résumé Certains radioéléments artificiels ont été disséminés dans l'environnement suite aux essais atmosphériques de bombes nucléaires et suite à des accidents impliquant les industries nucléaires. En tant que récepteur primaire de la déposition, le sol est un compartiment sensible et des connaissances sur les interactions et la migration des radioéléments dans le sol permettent de développer des modèles pour estimer la contamination de la population et de l'environnement. Actuellement, la plupart des études de terrain sur ce sujet concernent uniquement un ou deux radioéléments, surtout le 137Cs et peu d'études intègrent les paramètres du sol pour expliquer la migration des radioéléments. Le but général de cette étude était une compréhension étendue de la radio-écologie d'une vallée alpine. Notre premier objectif était de décrire la distribution en profondeur de 137Cs, ^Sr, 239+240pu et 241Am dans différents sols alpins en relation avec des éléments stables du sol, dans le but d'identifier des éléments stables qui pourraient servir d'indicateurs pour des horizons accumulateurs. L'objectif de la deuxième partie, qui était la partie centrale de l'étude, était d'estimer le pourcentage d'activité sous forme colloïdale du 239Pu et du 90Sr dans les solutions des sols. De plus nous avons déterminé la nature des colloïdes impliqués dans la fixation du ^Sr et 239Pu. Nous avons ensuite intégré ces résultats dans un modèle de transport développé dans le but de décrire la migration du 239Pu et 90Sr dans le sol. Finalement, nous avons étudié l'absorption de 137Cs et 90Sr par les plantes en fonction de l'espèce et de la compétition avec leur élément analogue stable (K et Ca). Les résultats sur la migration en profondeur du 137Cs ont montré que ce radioélément était généralement retenu en surface, à l'exception d'un sol riche en matière organique dans lequel nous avons observé une nette migration en profondeur. Dans tous les sols, la distribution en profondeur du 137Cs était corrélée avec la distribution du 210Pb. L'absorption du 137Cs par les plantes, était dépendante de la concentration en Κ échangeable dans le sol, le potassium étant un compétiteur. De plus, nous avons observé que les espèces ne réagissaient pas de la même manière aux variations de la concentration de Κ échangeable. En effet, les espèces appartenant aux ordres des Poales et des Rosales étaient plus sensibles aux variations de potassium échangeable dans le sol. Dans tous les sols Le 90Sr était beaucoup plus mobile que le 137Cs. En effet, nous avons observé des accumulations de 90Sr dans des horizons riches en Fe et Al jusqu'à 30 cm de profondeur. De plus, le Cu et le Ni montraient des accumulations dans les mêmes horizons que le 90Sr, indiquant qu'il pourrait être possible d'utiliser ces deux éléments comme analogues pour la migration du 90Sr. D'après le modèle développé, le pic de 90Sr dans les premiers centimètres du sol peut être attribué à du recyclage par les plantes. Le 90Sr en solution était principalement sous forme dissoute dans des solutions de sols peu organique (entre 60 et 100% de 90Sr dissous). Par contre, dans des solutions organiques, un important pourcentage de 90Sr (plus de 40%) était associé aux colloïdes. La migration colloïdale du 90Sr peut donc être significative dans des solutions organiques. Comme pour le 137Cs, l'absorption du 90Sr par les plantes dépendait de la concentration de son analogue chimique dans la fraction échangeable du sol. Par contre, les espèces de plantes étudiées avaient la même sensibilité aux variations de la concentration du calcium échangeable. Le plutonium et l'américium étaient accumulés dans le deuxième horizon du sol et nous avons observé seulement une faible migration plus profondément que 20 cm. Selon le modèle, la migration actuelle du plutonium est très lente et l'absorption par les plantes semble négligeable. Nous avons mesuré entre 0.01 et 0.08 mBq/L de 239Pu dans les solutions de sol brutes. La migration du plutonium par la solution du sol est due principalement aux colloïdes, probablement de nature humique. Résumé grand public Dans les années 1950 à 1960, l'environnement a été contaminé par des éléments radioactifs (radioéléments) artificiels provenant des essais des armes atomiques et de l'industrie nucléaire. En effet, durant ces années, les premiers essais de bombes atomiques se faisaient dans l'atmosphère, libérant de grandes quantités d'éléments radioactifs. De plus certains accidents impliquant l'industrie nucléaire civile ont contribué à la dissémination d'éléments radioactifs dans l'environnement. Ce fut par exemple le cas de l'accident de la centrale atomique de Tchernobyl en 1986 qui a causé une importante contamination d'une grande partie de l'Europe par le 137Cs. Lorsqu'ils sont libérés dans l'atmosphère, les radioéléments sont dispersés et transportés par les courants atmosphériques, puis peuvent être déposés dans l'environnement, principalement par les précipitations. Une fois déposés sur le sol, les radioéléments vont interagir avec les composants du sol et migrer plus ou moins vite. La connaissance des interactions des éléments radioactifs avec le sol est donc importante pour prédire les risques de contamination de l'environnement et de l'homme. Le but général de ce travail était d'évaluer la migration de différents éléments radioactifs (césium-137, strontium-90, plutonium et américium-241) à travers le sol. Nous avons choisi un site d'étude en milieu alpin (Val Piora, Tessin, Suisse), contaminé en radioéléments principalement par les retombées de l'accident de Tchernobyl et des essais atmosphériques de bombes atomiques. Dans un premier temps, nous avons caractérisé la distribution en profondeur des éléments radioactifs dans le sol et l'avons comparée à divers éléments stables. Cette comparaison nous a permit de remarquer que le cuivre et le nickel s'accumulaient dans les mêmes horizons du sol que le strontium-90 et pourraient donc être utilisés comme analogue pour la migration du strontium-90 dans les sols. Dans la plupart des sols étudiés, la migration du césium-137, du plutonium et de l'américium-241 était lente et ces radioéléments étaient donc accumulés dans les premiers centimètres du sol. Par contre, le strontium-90 a migré beaucoup plus rapidement que les autres radioéléments si bien qu'on observe des accumulations de strontium-90 à plus de 30 cm de profondeur. Les radioéléments migrent dans la solution du sol soit sous forme dissoute, soit sous forme colloïdale, c'est-à-dire associés à des particules de diamètre < Ιμηι. Cette association avec des colloïdes permet à des radioéléments peu solubles, comme le plutonium, de migrer plus rapidement qu'attendu. Nous avons voulu savoir quelle était la part de strontium-90 et plutonium associés à des colloïdes dans la solution du sol. Les résultats ont montré que le plutonium en solution était principalement associé à des colloïdes de type organique. Quant au strontium-90, ce dernier était en partie associé à des colloïdes dans des solutions de sol riches en matière organique, par contre, il était principalement sous forme dissoute dans les solutions de sol peu organiques. L'absorption de radioéléments par les plantes représente une voie importante pour le transfert vers la chaîne alimentaire, par conséquent pour la contamination de l'homme. Nous avons donc étudié le transfert du césium-137 et du strontium-90 de plusieurs sols vers différentes espèces de plantes. Les résultats ont montré que l'absorption des radioéléments par les plantes était liée à la concentration de leur analogue chimique (calcium pour le strontium-90 et potassium pour le césium- 137) dans la fraction échangeable du sol. De plus certaines espèces de plantes accumulent significativement moins de strontium-90.

CERN-MEDICIS: une nouvelle infrastructure pour la production de radioisotopes a usage medical [CERN-MEDICIS (Medical Isotopes Collected from ISOLDE): a new facility].

CERN-MEDICIS (Medical Isotopes Collected from ISOLDE) est une plateforme de recherche destinée à la production de radioisotopes biomédicaux. Inauguré en 2014, il produira progressivement un nombre croissant de radioisotopes grâce au faisceau de protons ISOLDE déjà existant. Ce projet réunit des spécialistes du cancer, des chirurgiens, des experts en médecine nucléaire, en radiochimie et radiopharmacie et les scientifiques du CERN. Les radioisotopes ainsi produits seront destinés à la recherche fondamentale contre le cancer, à des études précliniques ainsi qu'au développement de protocoles d'imagerie et de thérapie destinés aux patients.Le CERN, les HUG, le CHUV, l'ISREC et l'EPFL qui soutiennent ce projet seront les premiers bénéficiaires de ces radioisotopes novateurs dont la distribution sera ensuite étendue à d'autres centres européens. CERN-MEDICIS is a facility dedicated to research and development in life science and medical applications. The research platform was inaugurated in October 2014 and will produce an increasing range of innovative isotopes using the proton beam of ISOLDE for fundamental studies in cancer research, for new imaging and therapy protocols in cell and animal models and for preclinical trials, possibly extended to specific early phase clinical studies (phase 0) up to phase I trials. CERN, the University Hospital of Geneva (HUG), the University Hospital of Lausanne (CHUV), the Swiss Institute for Experimental Cancer (ISREC) at Swiss Federal Institutes of Technology (EPFL) that currently support the project will benefit of the initial production that will then be extended to other centers.

Dose calibrator linearity test: 99mTc versus 18F radioisotopes

Objective: The present study was aimed at evaluating the viability of replacing 18F with 99mTc in dose calibrator linearity testing. Materials and Methods: The test was performed with sources of 99mTc (62 GBq) and 18F (12 GBq) whose activities were measured up to values lower than 1 MBq. Ratios and deviations between experimental and theoretical 99mTc and 18F sources activities were calculated and subsequently compared. Results: Mean deviations between experimental and theoretical 99mTc and 18F sources activities were 0.56 (± 1.79)% and 0.92 (± 1.19)%, respectively. The mean ratio between activities indicated by the device for the 99mTc source as measured with the equipment pre-calibrated to measure 99mTc and 18F was 3.42 (± 0.06), and for the 18F source this ratio was 3.39 (± 0.05), values considered constant over the measurement time. Conclusion: The results of the linearity test using 99mTc were compatible with those obtained with the 18F source, indicating the viability of utilizing both radioisotopes in dose calibrator linearity testing. Such information in association with the high potential of radiation exposure and costs involved in 18F acquisition suggest 99mTc as the element of choice to perform dose calibrator linearity tests in centers that use 18F, without any detriment to the procedure as well as to the quality of the nuclear medicine service.

Radioisotopes and He accumulation in deep sea sediments of the Ontong Java Plateau

The accumulation of extraterrestrial 3He, a tracer for interplanetary dust particles (IDPs), in sediments from the Ontong Java Plateau (OJP; western equatorial Pacific Ocean) has been shown previously to exhibit a regular cyclicity during the late Pleistocene, with a period of ~100 ka. Those results have been interpreted to reflect periodic variability in the global accretion of IDPs that, in turn, has been linked to changes in the inclination of Earth's orbit with respect to the invariable plane of the solar system. Here we show that the accumulation in OJP sediments of authigenic 230Th, produced by radioactive decay of 234U in seawater, exhibits a 100-ka cyclicity similar in phase and amplitude to that evident in the 3He record. We interpret the similar patterns of 230Th and 3He accumulation to reflect a common origin within the ocean-climate system. Comparing spatial and temporal patterns of sediment accumulation against regional patterns of biological productivity and against the well-established pattern of CaCO3 dissolution in the deep Pacific Ocean leads to the further conclusion that a common 100-ka cycle in accumulation of biogenic, authigenic and extraterrestrial constituents in OJP sediments reflects the influence of climate-related changes in sediment focusing, rather than changes in the rate of production or supply of sedimentary constituents.

Induced radioisotopes in a linac treatment hall

When linacs operate above 8MV an undesirable neutron field is produced whose spectrum has three main components: the direct spectrum due to those neutrons leaking out from the linac head, the scattered spectrum due to neutrons produced in the head that collides with the nuclei in the head losing energy and the third spectrum due to room-return effect. The third category of spectrum has mainly epithermal and thermal neutrons being constant at any location in the treatment hall. These neutrons induce activation in the linac components, the concrete walls and in the patient body. Here the induced radioisotopes have been identified in concrete samples located in the hall and in one of the wedges. The identification has been carried out using a gamma-ray spectrometer.