Caracterização e modificação de heteroestruturas de nitretos do grupo III

Os nitretos binários semicondutores do grupo III, e respetivos compostos, são vastamente estudados devido à sua possível aplicabilidade em dispositivos optoeletrónicos, tais como díodos emissores de luz (LEDs) e LASERs, assim como dispositivos para a eletrónica de elevadas temperatura, potência e frequência. Enquanto se concretizou a comercialização na última década de LEDs e LASERs recorrendo ao ternário In1-yGayN, estudos das propriedades fundamentais estruturais e óticas, assim como de técnicas de processamento no desenvolvimento de novas aplicações de outros ternários do grupo III-N encontram-se na sua fase inicial. Esta tese apresenta a investigação experimental de filmes finos epitaxiais de Al1-xInxN crescidos sobre camadas tampão de GaN e de Al1-yGayN e o estudo do recozimento e implantação de super-redes (SL) compostas por pontos quânticos de GaN (QD) envolvidos por camadas de AlN. Apesar do hiato energético do Al1-xInxN poder variar entre os 0,7 eV e os 6,2 eV e, por isso, numa gama, consideravelmente superior à dos ternários Al1-yGayN e InyGa1-yN, o primeiro é o menos estudado devido a dificuldades no crescimento de filmes com elevada qualidade cristalina. É efetuada, nesta tese, uma caracterização estrutural e composicional de filmes finos de Al1-xInxN crescidos sobre camadas tampão de GaN e de Al1-yGayN usando técnicas de raios-X, feixe de iões e de microscopia. Mostra-se que o Al1-xInxN pode ser crescido com elevada qualidade cristalina quando a epitaxia do crescimento se aproxima da condição de rede combinada do Al1-xInxN e da camada tampão (GaN ou Al1-yGayN), isto é, com conteúdo de InN de ~18%, quando crescido sobre uma camada de GaN. Quando o conteúdo de InN é inferior/superior à condição de rede combinada, fenómenos de relaxação de tensão e deterioração do cristal tais como o aumento da rugosidade de superfície prejudicam a qualidade cristalina do filme de Al1-xInxN. Observou-se que a qualidade dos filmes de Al1-xInxN depende fortemente da qualidade cristalina da camada tampão e, em particular, da sua morfologia e densidade de deslocações. Verificou-se que, dentro da exatidão experimental, os parâmetros de rede do ternário seguem a lei empírica de Vegard, ou seja, variam linearmente com o conteúdo de InN. Contudo, em algumas amostras, a composição determinada via espetrometria de retrodispersão de Rutherford e difração e raios-X mostra valores discrepantes. Esta discrepância pode ser atribuída a defeitos ou impurezas capazes de alterar os parâmetros de rede do ternário. No que diz respeito às SL dos QD e camadas de AlN, estudos de recozimento mostraram elevada estabilidade térmica dos QD de GaN quando estes se encontram inseridos numa matriz de AlN. Por implantação iónica, incorporou-se európio nestas estruturas e, promoveu-se a ativação ótica dos iões de Eu3+ através de tratamentos térmicos. Foram investigados os efeitos da intermistura e da relaxação da tensão ocorridos durante o recozimento e implantação nas propriedades estruturais e óticas. Verificou-se que para fluências elevadas os defeitos gerados por implantação são de difícil remoção. Contudo, a implantação com baixa fluência de Eu, seguida de tratamento térmico, promove uma elevada eficiência e estabilidade térmica da emissão vermelha do ião lantanídeo incorporado nos QD de GaN. Estes resultados são, particularmente relevantes, pois, na região espetral indicada, a eficiência quântica dos LEDs convencionais de InGaN é baixa.

Efeitos interfaciais em heteroestruturas quânticas nô-abruptas: GaAs/ALxGa1-xAs

Um minuncioso estudo das propriedades de confinamento em heterostructuras bidimensionais(poços quânticos) GaAs/AlxGa1_xAs, com interfaces graduais é realizado. Um modelo teórico que represente bem a variação da fração molar do alumínio nas interfaces, resultante do aparecimento de micro-rugosidades e ilhas durante os processos de crescimento e recozimento pós-crescimento da amostra, é elaborado. Vários perfis desta fração molar de alumínio nas interfaces são considerados. Soluções analíticas da equação de Schrodinger, na aproximação da massa efetiva constatne nas interfaces, resultando em equações transcendentais, que possibilitam a obtenção dos níveis de energia dos portadores, decorrentes do seu confinamento quântico, são apresentadas. Energias de ligação e de confinamento de excitons 2D, utilizando-se um método analítico e numerérico e a aproximação do potencial efetivo, são também calculadas. Resultados numéricos para os níveis de energia dos portadores e para as energias de ligação e de confinamento dos excitons 2D, em poços quânticos GaAs/Al0.35Ga0.65As não-abruptos, sem e com a presença de campo elétrico aplicado para vários perfis interfaciais da fração de molar, são mostrados. Para a obtenção desses resultados, faz-se uso do método dos degraus múltiplos e da técnica da matriz de transferência, e adota-se, como operador de energia cinética, o de Ben-Daniel e Duque para uma massa efetiva dependente da posição. Conclui-se que um modelo que leva em conta a existência de interfaces não-abruptas e seus diversos perfis é indispensável para uma melhor descrição das propriedades opto-eletrônicas de poços quânticos GaAs/AlxGa1-xAs, enquanto que a aproximação das interfaces abruptas apresenta-se bastante limitada

Sistemas Nanoestruturados: Heteroestruturas Quasi-Periódicas de Nitretos e Cálculos Ab initio em Polimorfos CaCO3

The physical properties and the excitations spectrum in oxides and semiconductors materials are presented in this work, whose the first part presents a study on the confinement of optical phonons in artificial systems based on III-V nitrides, grown in periodic and quasiperiodic forms. The second part of this work describes the Ab initio calculations which were carried out to obtain the optoeletronic properties of Calcium Oxide (CaO) and Calcium Carbonate (CaCO3) crystals. For periodic and quasi-periodic superlattices, we present some dynamical properties related to confined optical phonons (bulk and surface), obtained through simple theories, such as the dielectric continuous model, and using techniques such as the transfer-matrix method. The localization character of confined optical phonon modes, the magnitude of the bands in the spectrum and the power laws of these structures are presented as functions of the generation number of sequence. The ab initio calculations have been carried out using the CASTEP software (Cambridge Total Sequential Energy Package), and they were based on ultrasoft-like pseudopotentials and Density Functional Theory (DFT). Two di®erent geometry optimizations have been e®ectuated for CaO crystals and CaCO3 polymorphs, according to LDA (local density approximation) and GGA (generalized gradient approximation) approaches, determining several properties, e. g. lattice parameters, bond length, electrons density, energy band structures, electrons density of states, e®ective masses and optical properties, such as dielectric constant, absorption, re°ectivity, conductivity and refractive index. Those results were employed to investigate the confinement of excitons in spherical Si@CaCO3 and CaCO3@SiO2 quantum dots and in calcium carbonate nanoparticles, and were also employed in investigations of the photoluminescence spectra of CaCO3 crystal

Estrutura eletrônica e propriedades elétricas fotoinduzidas em filmes finos de SnO2 com dopagem de Sb, e formação de heteroestruturas com TiO2

Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES)

Preparação, caracterização e estudo da eficiência na fotodegradação e adsorção de Rodamina B de heteroestruturas de TiO2/α-Fe2O3

Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES)

Radiation-induced defects in quantum-size structures of A3B5 semiconductors

As estruturas quânticas de semicondutores, nomeadamente baseadas em GaAs, têm tido nos últimos vinte anos um claro desenvolvimento. Este desenvolvimento deve-se principalmente ao potencial tecnológico que estas estruturas apresentam. As aplicações espaciais, em ambientes agressivos do ponto de vista do nível de radiação a que os dispositivos estão sujeitos, motivaram todo o desenrolar de estudos na área dos defeitos induzidos pela radiação. As propriedades dos semicondutores e dos dispositivos de semicondutores são altamente influenciadas pela presença de defeitos estruturais, em particular os induzidos pela radiação. As propriedades dos defeitos, os processos de criação e transformação de defeitos devem ser fortemente alterados quando se efectua a transição entre o semicondutor volúmico e as heteroestruturas de baixa dimensão. Este trabalho teve como principal objectivo o estudo de defeitos induzidos pela radiação em estruturas quânticas baseadas em GaAs e InAs. Foram avaliadas as alterações introduzidas pelos defeitos em estruturas de poços quânticos e de pontos quânticos irradiadas com electrões e com protões. A utilização de várias técnicas de espectroscopia óptica, fotoluminescência, excitação de fotoluminescência e fotoluminescência resolvida no tempo, permitiu caracterizar as diferentes estruturas antes e após a irradiação. Foi inequivocamente constatada uma maior resistência à radiação dos pontos quânticos quando comparados com os poços quânticos e os materiais volúmicos. Esta resistência deve-se principalmente a uma maior localização da função de onda dos portadores com o aumento do confinamento dos mesmos. Outra razão provável é a expulsão dos defeitos dos pontos quânticos para a matriz. No entanto, a existência de defeitos na vizinhança dos pontos quânticos promove a fuga dos portadores dos níveis excitados, cujas funções de onda são menos localizadas, provocando um aumento da recombinação nãoradiativa e, consequentemente, uma diminuição da intensidade de luminescência dos dispositivos. O desenvolvimento de um modelo bastante simples para a estatística de portadores fora de equilíbrio permitiu reproduzir os resultados de luminescência em função da temperatura. Os resultados demonstraram que a extinção da luminescência com o aumento da temperatura é determinada por dois factores: a redistribuição dos portadores minoritários entre os pontos quânticos, o poço quântico e as barreiras de GaAs e a diminuição na taxa de recombinação radiativa relacionada com a dependência, na temperatura, do nível de Fermi dos portadores maioritários.

Relaxação estrutural de camadas pseudomórficas de SiGe/Si(100) induzida pela implantação iônica de He ou Si e tratamento térmico

O Si tensionado (sSi) é um material com propriedades de transporte eletrônico bastante superiores as do Si, sendo considerado como uma alternativa importante para a produção de dispositivos MOSFET (transistor de efeito de campo metal-óxido-semicondutor) de mais alta performance (e.g. freqüências de operação f>100 GHz). O sSi é obtido através do crescimento epitaxial de Si sobre um substrato de mesma estrutura cristalina, porém com parâmetro de rede diferente. Esta tese apresenta uma investigação detalhada de um novo método que possibilita a produção de camadas relaxadas de Si1xGex com espessuras inferiores a 300 nm, consideradas como a melhor alternativa tecnológica para a produção de sSi. Este método envolve a implantação de íons de He+ ou de Si+ em heteroestruturas pseudomórficas de Si1-xGex/Si(001) e tratamentos térmicos. Foram estudados os efeitos dos diversos parâmetros experimentais de implantação e tratamentos térmicos sobre o processo de relaxação estrutural, utilizando-se heteroestruturas pseudomórficas de Si1-xGex/Si(001) crescidas via deposição de vapor químico, com distintas concentrações de Ge (0,19x 0,29) e com espessuras entre 70 e 425 nm. Com base no presente estudo foi possível identificar diversos mecanismos atômicos que influenciam o processo de relaxação estrutural das camadas de Si1-xGex/Si(001). O processo de relaxação é discutido em termos de um mecanismo complexo que envolve formação, propagação e interação de discordâncias a partir de defeitos introduzidos pela implantação. No caso das implantações de He, por exemplo, descobrimos que podem ocorrer perdas de He durante as implantações e que este efeito influencia negativamente a relaxação de camadas finas. Além disso, também demonstramos que os melhores resultados são obtidos para energias e fluências de implantação que resultam na formação de bolhas planas localizadas no substrato de Si a uma distância da interface equivalente a uma vez a espessura da camada de SiGe. O grau de relaxação satura em 50% para camadas de SiGe com espessura 100 nm. Este resultado é discutido em termos da energia elástica acumulada na camada de SiGe e da retenção de He. No caso de implantações de Si, discutimos a formação de defeitos tipo {311} e sua transformação térmica em discordâncias. Este estudo resultou numa visão abrangente dos principais fatores limitantes do processo, bem como na otimização dos valores de parâmetros experimentais para a produção de camadas de SiGe com alto grau de relaxação e com baixa densidade de defeitos.

Simulação computacional de materiais com elétrons fortemente interagentes: DMRG aplicado a super-redes Hubbard com modulação de condução entre camadas

Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP)

Investigação óptica de pontos quânticos de InAs confinados em poços quânticos de In0,15Ga0,85As

Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES)

Estudo da interação entre camadas de super-redes supercondutor/isolante/ferromagneto

Pós-graduação em Ciência e Tecnologia de Materiais - FC

Deposição de filmes finos de SnO2 e GaAs, visando confecção de dispositivos baseados na heterojunção SnO2/GaAs

Fundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP)

Nanoestruturas multicomponentes de CoFe2O4/Ag visando aplicações biológicas

Dissertação (mestrado)—Universidade de Brasília, Instituto de Física, Programa de Pós-Graduação em Física, 2015.