Stabilität und Transport in der planetaren Grenzschicht - Untersuchungen mit Radiosonden- und Spurengasmessungen während PARADE

Die vorliegende Arbeit untersucht die Struktur und Zusammensetzung der untersten Atmosphäre im Rahmen der PARADE-Messkampagne (PArticles and RAdicals: Diel observations of the impact of urban and biogenic Emissions) am Kleinen Feldberg in Deutschland im Spätsommer 2011. Dazu werden Messungen von meteorologischen Grundgrößen (Temperatur, Feuchte, Druck, Windgeschwindigkeit und -richtung) zusammen mit Radiosonden und flugzeuggetragenen Messungen von Spurengasen (Kohlenstoffmonoxid, -dioxid, Ozon und Partikelanzahlkonzentrationen) ausgewertet. Ziel ist es, mit diesen Daten, die thermodynamischen und dynamischen Eigenschaften und deren Einfluss auf die chemische Luftmassenzusammensetzung in der planetaren Grenzschicht zu bestimmen. Dazu werden die Radiosonden und Flugzeugmessungen mit Lagrangeschen Methoden kombiniert und es wird zwischen rein kinematischen Modellen (LAGRANTO und FLEXTRA) sowie sogenannten Partikeldispersionsmodellen (FLEXPART) unterschieden. Zum ersten Mal wurde im Rahmen dieser Arbeit dabei auch eine Version von FLEXPART-COSMO verwendet, die von den meteorologischen Analysefeldern des Deutschen Wetterdienstes angetrieben werden. Aus verschiedenen bekannten Methoden der Grenzschichthöhenbestimmung mit Radiosondenmessungen wird die Bulk-Richardson-Zahl-Methode als Referenzmethode verwendet, da sie eine etablierte Methode sowohl für Messungen und als auch Modellanalysen darstellt. Mit einer Toleranz von 125 m, kann zu 95 % mit mindestens drei anderen Methoden eine Übereinstimmung zu der ermittelten Grenzschichthöhe festgestellt werden, was die Qualität der Grenzschichthöhe bestätigt. Die Grenzschichthöhe variiert während der Messkampagne zwischen 0 und 2000 m über Grund, wobei eine hohe Grenzschicht nach dem Durchzug von Kaltfronten beobachtet wird, hingegen eine niedrige Grenzschicht unter Hochdruckeinfluss und damit verbundener Subsidenz bei windarmen Bedingungen im Warmsektor. Ein Vergleich zwischen den Grenzschichthöhen aus Radiosonden und aus Modellen (COSMO-DE, COSMO-EU, COSMO-7) zeigt nur geringe Unterschiede um -6 bis +12% während der Kampagne am Kleinen Feldberg. Es kann allerdings gezeigt werden, dass in größeren Simulationsgebieten systematische Unterschiede zwischen den Modellen (COSMO-7 und COSMO-EU) auftreten. Im Rahmen dieser Arbeit wird deutlich, dass die Bodenfeuchte, die in diesen beiden Modellen unterschiedlich initialisiert wird, zu verschiedenen Grenzschichthöhen führt. Die Folge sind systematische Unterschiede in der Luftmassenherkunft und insbesondere der Emissionssensitivität. Des Weiteren kann lokale Mischung zwischen der Grenzschicht und der freien Troposphäre bestimmt werden. Dies zeigt sich in der zeitlichen Änderung der Korrelationen zwischen CO2 und O3 aus den Flugzeugmessungen, und wird im Vergleich mit Rückwärtstrajektorien und Radiosondenprofilen bestärkt. Das Einmischen der Luftmassen in die Grenzschicht beeinflusst dabei die chemische Zusammensetzung in der Vertikalen und wahrscheinlich auch am Boden. Diese experimentelle Studie bestätigt die Relevanz der Einmischungsprozesse aus der freien Troposphäre und die Verwendbarkeit der Korrelationsmethode, um Austausch- und Einmischungsprozesse an dieser Grenzfläche zu bestimmen.

Untersuchung von Mischungs- und Transportprozessen in der oberen Troposphäre - unteren Stratosphäre basierend auf in-situ Spurengasmessungen

Die obere Troposphäre / untere Stratosphäre (UTLS: Upper Troposphere / Lower Stratosphere)ist die Übergangsgregion zwischen den dynamisch, chemisch und mikrophysikalisch sehr verschiedenen untersten Atmosphärenschichten, der Troposphäre und der Stratosphäre. Strahlungsaktive Spurengase, wie zum Beispiel Wasserdampf (H2O), Ozon (O3) oder Kohlenstoffdioxid (CO2), und Wolken in der UTLS beeinflussen das Strahlungsbudget der Atmosphäre und das globale Klima. Mögliche Veränderungen in den Verteilungen und Konzentrationen dieser Spurengase modifizieren den Strahlungsantrieb der Atmosphäre und können zum beobachteten Klimawandel beitragen. Ziel dieser Arbeit ist es, Austausch- und Mischungsprozesse innerhalb der UTLS besser zu verstehen und damit Veränderungen der Spurengaszusammensetzung dieser Region genauer prognostizieren zu können. Grundlage hierfür bilden flugzeuggetragene in-situ Spurengasmessungen in der UTLS, welche während der Flugzeugmesskampagnen TACTS / ESMVal 2012 und AIRTOSS - ICE 2013 durchgeführt wurden. Hierbei wurde bei den Messungen von AIRTOSS - ICE 2013 das im Rahmen dieser Arbeit aufgebaute UMAQS (University of Mainz Airborne QCLbased Spectrometer) - Instrument zur Messung der troposphärischen Spurengase Distickstoffmonoxid (N2O) und Kohlenstoffmonoxid (CO) eingesetzt. Dieses erreicht bei einer zeitlichen Auflösung von 1 s eine Messunsicherheit von 0,39 ppbv und 1,39 ppbv der N2O bzw. CO-Mischungsverhältnisse. Die hohe Zeitauflösung und Messgenauigkeit der N2O- und CO- Daten erlaubt die Untersuchung von kleinskaligen Austauschprozessen zwischen Troposphäre und Stratosphäre im Bereich der Tropopause auf räumlichen Skalen kleiner 200 m. Anhand der N2O-Daten von AIRTOSS - ICE 2013 können in-situ detektierte Zirruspartikel in eisübersättigter Luft oberhalb der N2O-basierten chemischen Tropopause nachgewiesen werden. Mit Hilfe der N2O-CO-Korrelation sowie der Analyse von ECMWF-Modelldaten und der Berechnung von Rückwärtstrajektorien kann deren Existenz auf das irreversible Vermischen von troposphärischen und stratosphärischen Luftmassen zurückgeführt werden. Mit den in-situ Messungen von N2O, CO und CH4 (Methan) von TACTS und ESMVal 2012 werden die großräumigen Spurengasverteilungen bis zu einer potentiellen Temperatur von Theta = 410 K in der extratropischen Stratosphäre untersucht. Hierbei kann eine Verjüngung der Luftmassen in der extratropischen Stratosphäre mit Delta Theta > 30 K (relativ zur dynamischen Tropopause) über den Zeitraum der Messkampagne (28.08.2012 - 27.09.2012) nachgewiesen werden. Die Korrelation von N2O mit O3 zeigt, dass diese Verjüngung aufgrund des verstärkten Eintrages von Luftmassen aus der tropischen unteren Stratosphäre verursacht wird. Diese werden über den flachen Zweig der Brewer-Dobson-Zirkulation auf Zeitskalen von wenigen Wochen in die extratropische Stratosphäre transportiert. Anhandrnder Analyse der CO-O3-Korrelation eines Messfluges vom 30.08.2012 wird das irreversible Einmischen von Luftmassen aus der tropischen Stratosphäre in die Extratropen auf Isentropen mit Theta > 380 K identifiziert. Rückwärtstrajektorien zeigen, dass der Ursprung der eingemischten tropischen Luftmassen im Bereich der sommerlichen Antizyklone des asiatischen Monsuns liegt.