2-(2-Phenyl-1H-phenanthro-[9,10-d]imidazole-1-yl)-acetic acid (PPIA) and its application for determination of amines by high performance liquid chromatography with fluorescence detection and identification with mass spectroscopy/atmospheric pressure chemical ionization

A simple, sensitive, and mild method for the determination of amino compounds based on a condensation reaction with 1-ethyl-3-(3-dimethylaminopropyl)-carbodiimide hydrochloride (EDC-HCI) as the dehydrant with fluorescence detection has been developed. Amines were derivatized to their acidamides with labeling reagent 2-(2-phenyl-1H-phenanthro-[9,10-d]imidazole-1-yl)-acetic acid (PPIA). Studies on derivatization conditions indicated that the coupling reaction proceeded rapidly and smoothly in the presence of a base catalyst in acetonitrile to give the corresponding sensitively fluorescent derivatives with an excitation maximum at lambda(ex) 260nm and an emission maximum at lambda(em) 380nm. The labeled derivatives exhibited high stability and were enough to be efficiently analyzed by high-performance liquid chromatography. Identification of derivatives was carried out by online post-column mass spectrometry (LC/APCI-MS/MS) and showed an intense protonated molecular ion corresponding m/z [MH](+) under APCI in positive-ion mode. At the same time, the fluorescence properties of derivatives in various solvents or at different temperature were investigated. The method, in conjunction with a gradient elution, offered a baseline resolution of the common amine derivatives on a reversed-phase Eclipse XDB-C-8 column. LC separation for the derivatized amines showed good reproducibility with acetonitrile-water as mobile phase. Detection limits calculated from 0.78 pmol injection, at a signal-to-noise ratio of 3, were 3.1-18.2 fmol. The mean intra- and inter-assay precision for all amine levels were < 3.85% and 2.11%, respectively. Excellent linear responses were observed with coefficients of > 0.9996. The established method for the determination of aliphatic amines from real wastewater and biological samples was satisfactory. (c) 2006 Elsevier B.V. All rights reserved.

机器人化纳米操作中任务空间的实时反馈方法研究

纳米科技的最终目标是在原子、分子尺度上，制造具有新颖物理、化学和生物特性的器件和系统，而实现这个目标最为关键的使能技术便是纳米尺度下进行观测、操作和装配的科学方法与相关技术手段。原子力显微镜（AFM：Atomic Force Microscopy）的发明为实现这一目标提供了可行途径，AFM除了能够在常态下实现对原子、分子尺度大小物体的观测，并且由于其超高的分辨率和运动精度，可控、可重复的运动方式，独特的机械力作用机理，任意环境的可适应性而广泛应用于纳米操作。然而AFM的主要功能是进行纳米观测，应用于纳米操作时面临着许多挑战性的难题，尽管随着近十年的深入研究，一些问题已经得到了部分解决，但是缺乏高可信度的实时视觉反馈、无法实现任务空间内探针的精确定位依然阻碍着AFM纳米操作的效率。以目前最为先进的AFM纳米操作方法&mdash;增强现实技术为例，尽管该技术可以为操作者提供实时的视觉反馈，但是这种视觉反馈并不代表纳米操作场景的真实变化，而是根据离线模型计算得到的一种图形仿真，因而视觉反馈是否可信取决于模型的准确程度，然而受纳米尺度下各种非线性力的影响，如毛细力、范德华力、静电力等等，很难建立完全精确的物理模型，模型误差将导致错误的视觉反馈并引起纳米操作的失败。此外，受PZT非线性和温漂的影响，基于AFM的纳米操作还缺乏在任务空间内对探针进行精确定位的能力，导致操作过程中AFM探针无法有效接触到纳米物体，使得机器人学中&ldquo;从A点运动到B点&rdquo;最为基本的任务难以实现，这些缺点都严重阻碍着AFM纳米操作的效率和效果。本论文针对上述问题，以机器人学中的感知、决策、行为理论和监控方法为基础，具体开展了以下几方面的工作： 1、视觉反馈缺乏可信度是基于增强现实AFM纳米操作面临的主要问题，由于操作者无法对视觉反馈可信度作出评断，经常会在错误视觉反馈的指引下进行无效的纳米操作，从而浪费大量的时间，降低了AFM纳米操作的效率。为了克服上述问题，本文在研究信息诊断与反馈理论基础上，提出了基于Kalman滤波的视觉反馈可信度在线监控方法，实现了视觉反馈错误的实时检测，避免了无效纳米操作的发生，提高了AFM纳米操作的效率。 2、错误视觉反馈被检测出后，需要对其修正以保证纳米操作任务的成功完成。然而传统修正方法需要中断纳米操作进行重新扫描成像，这往往需要耗费几分钟的时间，严重降低了AFM纳米操作的效率。针对该问题，本文提出一种基于局部扫描的在线修正方法，通过扫描轨迹的优化，该方法能够对真实纳米操作结果进行实时感知，从而不需要中断纳米操作就能实现错误视觉反馈的修正，并使得整个修正过程对于操作者透明。这保证了实时可视监控信息的真实性，显著提升了AFM纳米操作的效率。 3、PZT非线性和随机漂移是影响AFM探针精确定位的主要因素，针对该问题本文提出了一种基于路标的探针定位方法，其核心思想是不再采用距离为测度方式进行探针位置描述，而是将作业区域的特定形貌特征定义为参考路标，通过探针对特征形貌的主动感知实现基于路标地图的探针定位，有效消除PZT非线性和随机漂移引起的定位误差，提高探针在任务空间内的定位精度。 4、研究了机器人化纳米操作系统任务空间实时反馈的构建技术，具体包括高灵敏度纳米操作力的感知方法，系统结构误差的产生原因和补偿策略，面向探针实时运动控制的系统结构设计，系统的软硬件实现方案等内容，并利用该实验平台开展了大量实验研究，验证了本论文所提出理论方法的正确性，同时演示性地组建了基于单根CNT和DNA的纳电子器件，实验结果表明AFM纳米操作的效率和效果得到了极大提升。本文的研究工作丰富了基于AFM的机器人化纳米操作理论，为基于AFM的纳米制造技术发展提供了具有一定指导意义的理论方法和研究途径。

纳米级微动平台的设计与实验研究

纳米级微动平台（以下简称微动平台）是微机电系统的重要组成部分，其技术涵盖多个领域的先进技术，其应用范围和领域也越来越广泛。微动平台是实现纳米尺度观测与操作的关键部件。纳米级微动平台的机械性能如力学和运动学特性，直接影响纳米作业系统的应用效果。本文以纳米级微动平台的设计开发为目标，采用CAD���CAE技术，以机械设计理论、有限元方法、显微视觉检测技术等为研究手段，较深入地研究了一种基于PZT驱动的非耦合2维纳米级微动平台的结构设计、结构力学特性以及运动精度等关键技术问题。为此类纳米级微动平台的设计、加工、组装与测试提供了基本理论依据和实现途径。主要工作如下： 1 针对非耦合纳米级微动平台的应用背景和技术要求，应用CAD���CAE技术完成了基于弹性筋板导向和压电陶瓷驱动的新型纳米级微动平台的结构设计。 2 研究采用有限元分析软件ANSYS和COSMOSWorks对所设计的纳米级微动平台进行了结构力学仿真分析，理论上证明了平台结构设计的合理性及可行性。 3 针对驱动器装配误差、导向筋板的加工误差对平台运动精度的影响问题，研究采用有限元仿真方法对平台的运动精度进行了定量的计算分析。 4 研究采用显微视觉技术和序列图像处理技术，完成了纳米级微动平台动态运动性能的检测，给出了平台的动态输入输出特性以及运动过程中平台边框的变形情况。

New progress in R&D of lower olefin synthesis

This paper gives a brief review of R&D researches for light olefin synthesis directly and indirectly from synthesis gas in the Dalian Institute of Chemical Physics (DICP). The first pilot plant test was on methanol to olefin (MTO) reaction and was finished in 1993, which was based on ZSM-5-type catalyst and fixed bed reaction. In the meantime, a new indirect method designated as SDTO (syngas via dimethylether to olefin) was proposed. In this process, metal-acid bifunctional catalyst was applied for synthesis gas to dimethylether(DME) reaction, and modified SAPO-34 catalyst that was synthesized by a new low-cost method with optimal crystal size was used to convert DME to light olefin on a fluidized bed reactor. The pilot plant test on SDTO was performed and finished in 1995. Evaluation of the pilot plant data showed that 190-200 g of DME were yielded by single-pass for each standard cubic meter of synthesis gas. For the second reaction, 1.880 tons of DME or 2.615 tons of methanol produced 1 ton of light olefins, which constitutes of 0.533 ton of ethylene, 0.349 ton of propylene and 0.118 ton of butene. DICP also paid some attention on direct conversion of synthesis gas to light olefins. A semi-pilot plant test (catalyst 1.8 1) was finished in 1995 with a CO conversion > 70% and a C(2)(=)-C(4)(=) olefin selectivity 71-74% in 1000 h. (C) 2000 Published by Elsevier Science B.V. All rights reserved.

D���人格与冠心病患者身心健康的关系

D���人格（指经历消极情感和社交压抑的综合行为模式）作为冠心病的心理危险因素，得到了广泛的关注。本研究在中国人群中首次探索D���人格与冠心病的关系。作者建构了心理、行为、生理、医学相结合的综合研究框架，采用问卷调查法、临床实验法以及访谈法，考察D���人格对冠心病患者身心健康的影响，以及可能的行为和生理机制。结果表明： 1．D���人格量表中文版具有良好的信度和效度。根据消极情感≧10且社交压抑≧10的划分标准，D���人格在我国冠心病人群和健康人群中的分布比例均为31％。 2．A型人格与D���人格的共同点在于消极情感，区别在于D���人格具有特殊的社交压抑结构。我国冠心病患者中A型人格比例（58％）高于健康人群（43％）。 3．A型人格与冠心病的病情（即冠状动脉狭窄程度）、患者的自评身心健康均无关。D���人格与冠心病的病情无关，但D���人格能够独立地预测自评身心健康的下降，并且不依赖于疾病状况（患病或健康）。 4．D���人格患者在应对疾病的过程中，更多地采用屈服，更少地采用面对。疾病应对方式对D���人格与患者自评身心健康的关系起中介作用。 5．在冠状动脉造影的应激条件下，冠心病患者的D���人格总分与应激下心血管反应无关，但男性患者的消极情感、社交压抑能够预测应激下舒张压反应。 此外，本研究的结果具有重要的临床价值，比如采用D���人格量表中文版鉴别高危人群以提高他们的身心健康水平，在进行D���人格干预时要关注行为方式，在对冠心病进行预防和治疗时要注意心理生理反应的性别差异等。