Polarization and correlation phenomena in the radiative electron capture by bare highly-charged ions

In dieser Arbeit wird die Wechselwirkung zwischen einem Photon und einem Elektron im starken Coulombfeld eines Atomkerns am Beispiel des radiativen Elektroneneinfangs beim Stoß hochgeladener Teilchen untersucht. In den letzten Jahren wurde dieser Ladungsaustauschprozess insbesondere für relativistische Ion–Atom–Stöße sowohl experimentell als auch theoretisch ausführlich erforscht. In Zentrum standen dabei haupsächlich die totalen und differentiellen Wirkungsquerschnitte. In neuerer Zeit werden vermehrt Spin– und Polarisationseffekte sowie Korrelationseffekte bei diesen Stoßprozessen diskutiert. Man erwartet, dass diese sehr empfindlich auf relativistische Effekte im Stoß reagieren und man deshalb eine hervorragende Methode zu deren Bestimmung erhält. Darüber hinaus könnten diese Messungen auch indirekt dazu führen, dass man die Polarisation des Ionenstrahls bestimmen kann. Damit würden sich neue experimentelle Möglichkeiten sowohl in der Atom– als auch der Kernphysik ergeben. In dieser Dissertation werden zunächst diese ersten Untersuchungen zu den Spin–, Polarisations– und Korrelationseffekten systematisch zusammengefasst. Die Dichtematrixtheorie liefert hierzu die geeignete Methode. Mit dieser Methode werden dann die allgemeinen Gleichungen für die Zweistufen–Rekombination hergeleitet. In diesem Prozess wird ein Elektron zunächst radiativ in einen angeregten Zustand eingefangen, der dann im zweiten Schritt unter Emission des zweiten (charakteristischen) Photons in den Grundzustand übergeht. Diese Gleichungen können natürlich auf beliebige Mehrstufen– sowie Einstufen–Prozesse erweitert werden. Im direkten Elektroneneinfang in den Grundzustand wurde die ”lineare” Polarisation der Rekombinationsphotonen untersucht. Es wurde gezeigt, dass man damit eine Möglichkeit zur Bestimmung der Polarisation der Teilchen im Eingangskanal des Schwerionenstoßes hat. Rechnungen zur Rekombination bei nackten U92+ Projektilen zeigen z. B., dass die Spinpolarisation der einfallenden Elektronen zu einer Drehung der linearen Polarisation der emittierten Photonen aus der Streuebene heraus führt. Diese Polarisationdrehung kann mit neu entwickelten orts– und polarisationsempfindlichen Festkörperdetektoren gemessen werden. Damit erhält man eine Methode zur Messung der Polarisation der einfallenden Elektronen und des Ionenstrahls. Die K–Schalen–Rekombination ist ein einfaches Beispiel eines Ein–Stufen–Prozesses. Das am besten bekannte Beispiel der Zwei–Stufen–Rekombination ist der Elektroneneinfang in den 2p3/2–Zustand des nackten Ions und anschließendem Lyman–1–Zerfall (2p3/2 ! 1s1/2). Im Rahmen der Dichte–Matrix–Theorie wurden sowohl die Winkelverteilung als auch die lineare Polarisation der charakteristischen Photonen untersucht. Beide (messbaren) Größen werden beträchtlich durch die Interferenz des E1–Kanals (elektrischer Dipol) mit dem viel schwächeren M2–Kanal (magnetischer Quadrupol) beeinflusst. Für die Winkelverteilung des Lyman–1 Zerfalls im Wasserstoff–ähnlichen Uran führt diese E1–M2–Mischung zu einem 30%–Effekt. Die Berücksichtigung dieser Interferenz behebt die bisher vorhandene Diskrepanz von Theorie und Experiment beim Alignment des 2p3/2–Zustands. Neben diesen Ein–Teichen–Querschnitten (Messung des Einfangphotons oder des charakteristischen Photons) wurde auch die Korrelation zwischen den beiden berechnet. Diese Korrelationen sollten in X–X–Koinzidenz–Messungen beobbachtbar sein. Der Schwerpunkt dieser Untersuchungen lag bei der Photon–Photon–Winkelkorrelation, die experimentell am einfachsten zu messen ist. In dieser Arbeit wurden ausführliche Berechnungen der koinzidenten X–X–Winkelverteilungen beim Elektroneneinfang in den 2p3/2–Zustand des nackten Uranions und beim anschließenden Lyman–1–Übergang durchgeführt. Wie bereits erwähnt, hängt die Winkelverteilung des charakteristischen Photons nicht nur vom Winkel des Rekombinationsphotons, sondern auch stark von der Spin–Polarisation der einfallenden Teilchen ab. Damit eröffnet sich eine zweite Möglichkeit zur Messung der Polaristion des einfallenden Ionenstrahls bzw. der einfallenden Elektronen.

Computeralgebraische Herleitung und Auswertung atomarer Störungsreihen und deren Anwendung auf geschlossenschalige und einfache offenschalige Systeme

In der vorliegenden Arbeit wurde gezeigt, wie mit Hilfe der atomaren Vielteilchenstörungstheorie totale Energien und auch Anregungsenergien von Atomen und Ionen berechnet werden können. Dabei war es zunächst erforderlich, die Störungsreihen mit Hilfe computeralgebraischer Methoden herzuleiten. Mit Hilfe des hierbei entwickelten Maple-Programmpaketes APEX wurde dies für geschlossenschalige Systeme und Systeme mit einem aktiven Elektron bzw. Loch bis zur vierten Ordnung durchgeführt, wobei die entsprechenden Terme aufgrund ihrer großen Anzahl hier nicht wiedergegeben werden konnten. Als nächster Schritt erfolgte die analytische Winkelreduktion unter Anwendung des Maple-Programmpaketes RACAH, was zu diesem Zwecke entsprechend angepasst und weiterentwickelt wurde. Erst hier wurde von der Kugelsymmetrie des atomaren Referenzzustandes Gebrauch gemacht. Eine erhebliche Vereinfachung der Störungsterme war die Folge. Der zweite Teil dieser Arbeit befasst sich mit der numerischen Auswertung der bisher rein analytisch behandelten Störungsreihen. Dazu wurde, aufbauend auf dem Fortran-Programmpaket Ratip, ein Dirac-Fock-Programm für geschlossenschalige Systeme entwickelt, welches auf der in Kapitel 3 dargestellen Matrix-Dirac-Fock-Methode beruht. Innerhalb dieser Umgebung war es nun möglich, die Störungsterme numerisch auszuwerten. Dabei zeigte sich schnell, dass dies nur dann in einem angemessenen Zeitrahmen stattfinden kann, wenn die entsprechenden Radialintegrale im Hauptspeicher des Computers gehalten werden. Wegen der sehr hohen Anzahl dieser Integrale stellte dies auch hohe Ansprüche an die verwendete Hardware. Das war auch insbesondere der Grund dafür, dass die Korrekturen dritter Ordnung nur teilweise und die vierter Ordnung gar nicht berechnet werden konnten. Schließlich wurden die Korrelationsenergien He-artiger Systeme sowie von Neon, Argon und Quecksilber berechnet und mit Literaturwerten verglichen. Außerdem wurden noch Li-artige Systeme, Natrium, Kalium und Thallium untersucht, wobei hier die niedrigsten Zustände des Valenzelektrons betrachtet wurden. Die Ionisierungsenergien der superschweren Elemente 113 und 119 bilden den Abschluss dieser Arbeit.

Intrinsic channel closing in strong-field single ionization of H2

Die Ionisation von H2 in intensiven Laserpulsen wird mit Hilfe der numerischen Integration der zeitabhängigen Schrödingergleichung für ein Einelektronenmodell untersucht, das die Vibrationsbewegung berücksichtigt. Die Spektren der kinetischen Elektronenenergie hängen stark von der Vibrationsquantenzahl des erzeugten H2+ Ions ab. Für bestimmte Vibrationszustände ist die Ausbeute der Elektronen in der Mitte des Plateaus stark erhöht. Der Effekt wird "channel closings" zugeschrieben, die in Atomen durch Variation der Laserintensität beobachtet wurden. The ionization of H2 in intense laser pulses is studied by numerical integration of the time-dependent Schrödinger equation for a single-active-electron model including the vibrational motion. The electron kinetic energy spectra in high-order above-threshold ionization are strongly dependent on the vibrational quantum number of the created H2+ ion. For certain vibrational states, the electron yield in the mid-plateau region is strongly enhanced. The effect is attributed to channel closings, which were previously observed in atoms by varying the laser intensity.

Delocalization of a hole in van der Waals clusters: Ionization potential of rare-gas and small Hg_n clusters

The size dependence of the ionization potential I_p(n) of van der Waals (vdW) bound clusters has been calculated by using a model Hamiltonian, which includes electron hopping, vdW interactions, and charge-dipole interactions. The charge-density and dipole-density distributions for both neutral and ionized n-atom clusters are determined self-consistently. The competition between the polarization energy of the neutral atoms surrounding a partially localized hole and the tendency toward hole delocalization in the ionized clusters is found to dominate the size dependence of I_p(n). To test our theory, we culculate I_p(Xe_n) and I_p(Kr_n) for n \le 300. Good quantitative agreement with experiment is obtained. The theory is also applied to calculate I_p(Hg_n). Comparison with experiments suggests that in Hg_n^+ clusters with n \le 20 the positive charge is mainly distributed within a trimer which is situated at the center of the cluster and which polarizes the n - 3 surrounding neutral atoms.

Calculation of the electronic properties of neutral and ionized divalent-metal clusters

The electronic properties of neutral and ionized divalent-metal clusters have been studied using a microscopic theory, which takes into account the interplay between van der Waals (vdW) and covalent bonding in the neutral clusters, and the competition between hole delocalization and polarization energy in the ionized clusters. By calculating the ground-state energies of neutral and ionized. Hg_n clusters, we determine the size dependence of the bond character and the ionization potential I_p(n). For neutral Hg_n clusters we obtain a transition from van del Waals to covalent behaviour at the critical size n_c ~ 10-20 atoms. Results for I_p(Hg_n) with n \le 20 are in good agreement with experiments, and suggest that small Hg_n^+ clusters can be viewed as consisting of a positive trimer core Hg_3^+ surrounded by n - 3 polarized neutral atoms.

Fluorescence studies on the 3d-ionization threshold range in krypton

Krypton atoms were excited by photons in the energy range from the threshold for photoionization of the 3d-electrons up to 120 eV. and the fluorescence radiation in the spectral range from 780 to 965 A was observed and analyzed. Cross sections for the population of excited states in KrIII with at least one 4s-hole resulting from an Auger transition as the first decay step and for KrII satellites were determined. The energy dependence of the 3d-ionization cross section in the 3d{_5/2}- and the 3d{_3/2}-threshold range was derived from the experimental data. The cross sections for production of KrII states were found to follow the energy dependence of the 3d-cross sections.

Auger spectroscopy of foil-excited beryllium ions

We have measured prompt and delayed emission spectra of electrons from foilexcited Be, B^+, and Be^2+ ions at 300 keV. On the basis of recently calculated eigenvalues we identified two lines in the prompt Be^+ spectrum as transitions from 2s^22p and 2s2p^2. The delayed Be spectrum indicates that transitions from highly excited quintet states occur. We propose radiationless deexcitation with one excited spectator electron not involved in the transition.

An attempt on the calculation of relativistic potential energy curves: noble gas difluorides

Total energy SCF calculations were performed for noble gas difluorides in a relativistic procedure and compared with analogous non-relativistic calculations. The discrete variational method with numerical basis functions was used. Rather smooth potential energy curves could be obtained. The theoretical Kr - F and Xe - F bond distances were calculated to be 3.5 a.u. and 3.6 a.u. which should be compared with the experimental values of 3.54 a.u. and 3.7 a.u. Although the dissociation energies are off by a factor of about five it was found that ArF_2 may be a stable molecule. Theoretical ionization energies for the outer levels reproduce the experimental values for KrF_2 and XeF_2 to within 2 eV.

A clear atomic example for the surface sensitivity of penning ionization

Using a crossed-beam apparatus with a double hemispherical electron spectrometer, we have studied the spectrum of electrons released in thermal energy ionizing collisions of metastable He^*(2^3S) atoms with ground state Yb(4f^14 6s^2 ^1S_0) atoms, thereby providing the first Penning electron spectrum of an atomic target with-4f-electrons. In contrast to the HeI (58.4nm) and NeI (73.6/74.4nm) photoelectron spectra of Yb, which show mainly 4f- and 6s-electron emission in about a 5:1 ratio, the He^*(2^3S) Penning electron spectrum is dominated by 6s-ionization, acoompnnied by some correlation- induced 6p-emission (8% Yb+( 4f^14 6p^2P) formation) and very little 4f-ionization (<_~ 2.5%). This astounding result is attributed to the electron exchange mechanism for He^*(2^3S) ionization and reflects the poor overlap of the target 4f-electron wavefunction with the 1s-hole of He^*(2^3S), as discussed on thc basis of Dirac-Fock wave functions for the Yb orbitals and through calculations of the partial ionization cross sections involving semiempirical complex potentiale. The presented case may be regarded as the elearest atomic example for the surface sensitivity of He^*(2^3S) Penning ionization observed so far.

{2p_\pi}-{2p_\sigma} crossing in heavy symmetric ion-atom collisions: I. Level structure

Ab initio self-consistent DFS calculations are performed for five different symmetric atomic systems from Ar-Ar to Pb-Pb. The level structure for the {2p_\pi}-{2p_\sigma} crossing as function of the united atomic charge Z_u is studied and interpreted. Manybody effects, spin-orbit splitting, direct relativistic effects as well as indirect relativistic effects are differently important for different Z_u. For the I-I system a comparison with other calculations is given.

Electronic structure calculations of small AI_n (n = 2 - 8) clusters

The electronic states of small AI_n (n = 2 - 8) clusters have been calculated with a relativistic ab-initio MOLCAO Dirac-Fock-Slater method using numerical atomic DFS wave-functions. The excitation energies were obtained from a ground state calculation of neutral clusters, and in addition from negative clusters charged by half an electron in order to account for part of the relaxation. These energies are compared with experimental photoelectron spectra.

Influence of occupation number of single particle levels on K - K charge transfer in collisions of 90 keV - Ne{^9+} on Ne

The influence of the occupation of the single particle levels on the impact parameter dependent K - K charge transfer occuring in collisions of 90 keV Ne{^9+} on Ne was studied using coupled channel calculations. The energy eigenvalues and matrixelements for the single particle levels were taken from ab initio self consistent MO-LCAO-DIRAC-FOCK-SLATER calculations with occupation numbers corresponding to the single particle amplitudes given by the coupled channel calculations.