黔中地区土壤CO2、CH4和N2O的释放特征与剖面浓度的时空分布

大气中温室气体不断增加引起的气候变暖，对全球气候、生态环境和人类活动等一系列问题产生重大影响。土壤作为CO2、CH4、N2O 的主要的生物来源，对其源、汇的探测一直是全球变化研究的重点前沿课题。本论文以亚热带喀斯特地区的非农业土壤为研究对象，对黔中不同植被条件(退耕荒草地、灌丛、马尾松林、混交林、阔叶林)和不同类型(黄壤、石灰土)的土壤CO2、CH4 和N2O 的释放及其在土壤剖面中的浓度分布进行观测，并同步测定土壤温度、土壤水分和土壤无机氮等环境因子，在此基础上分析和研究了不同生态系统土壤温室气体的释放通量及其季节变化规律，土壤剖面中温室气体的时空变化规律以及主要环境因子的影响。主要结论如下： 1. 黔中非农业土壤是大气CO2 和N2O 的释放源，CH4 的吸收汇。土壤CO2、N2O 和CH4 年均释放量分别为13558.3 CO2-Ckg•hm-2•a-1、2.3 N2O-Nkg•hm-2•a-1和7.4kg CH4-Ckg•hm-2•a-1。与国内外其它生态系统相比，本研究中土壤N2O 和CO2 的年均释放量具有较明显的地带性特征，对大气CH4 的吸收则处于国内外对各生态系统观测范围的高值部分，表明贵州碳酸盐地区的非农业土壤是一个重要的大气CH4 汇。 2. 土壤类型和植被类型影响土壤CO2、CH4 和N2O 的释放通量。植被条件对土壤温室气体释放通量的影响因土壤类型的不同而存在差异。土壤类型对温室气体释放通量的影响，由于主要是土壤理化性质的差异所导致，因此在各植被条件下表现出较为一致的规律。 主要的影响因素有气候条件、人为耕作干扰的影响、森林的枯枝落叶层、植被的覆盖度、土壤质地、有机质含量和pH 等。 3. 黔中非农业土壤CO2 、CH4 和N2O 平均综合增温潜势为 50620.0CO2kg•hm-2•a-1。纯粹从土壤释放的温室气体来看，随着退耕还林工程的进一步开展，植被的演替将使贵州省未来非农业土壤释放的温室气体的GWP增大。另一方面，基岩裸露严重的荒漠化石山地区土壤释放的温室气体对区域土壤GWP 的贡献高于其它非农业土壤，表明在石漠化进程中，由于植被覆盖度的降低和土地的退化也将会加剧区域土壤的增温潜势。 4. 土壤CO2、CH4和N2O的释放通量具有季节变化特征。对于CO2， 黄壤CO2释放通量的季节变化与温度相同，春夏季节高于秋冬季节，而石灰土则差异较大。对于N2O，退耕荒草地、灌丛土壤N2O释放通量的季节变化较阔叶林、马尾松林地则季节变化明显。对于CH4，交换通量的季节特征主要表现为两个吸收峰(12月~2月；7月~9月)。 5. 土壤CO2和N2O剖面浓度空间分布规律相同，与CH4相反。总体上，CO2和N2O剖面浓度的空间分布规律有两种：一种是随着土壤深度的增加，剖面浓度先增大而后明显减小或者趋于稳定，另一种是随着土壤深度的增加而明显增大；CH4剖面浓度的空间分布在大部分情况下与CO2和N2O相反，因此表现为随着土壤深度的增加，剖面浓度先减小后增大或者趋于稳定。浅层土壤温室气体的剖面浓度易受到大气浓度混合的影响，随着深度的增加，土壤中温室气体的浓度主要视自身土壤条件而定。 6. 环境因子影响土壤温室气体的释放通量，也影响温室气体剖面浓度的时空分布。对于CO2，释放通量主要与土壤温度和无机氮(NO3-和NH4+)正相关；剖面浓度则主要受到土壤温度和NO3-含量的影响。对于N2O，释放通量主要受到0~10cm土壤水分的控制；剖面浓度的影响因素则为土壤温度、水分和NH4+含量。对于CH4，土壤通量在温度<10℃时，主要受到温度的影响。当温度>10℃时，表层土壤水分屏蔽了温度的影响，成为主要的影响因素；剖面浓度主要受到土壤温度和NO3-含量的影响。 7. 土壤温室气体释放通量的季节变化和剖面浓度的时空分布耦合相关。整体上，黔中非农业土壤CO2释放量和CH4吸收量的季节变化规律极显著反相关，而与N2O不同。土壤中温室气体剖面浓度时空分布的相关性, CO2和N2O为耦合正相关，CO2和CH4为负相关，N2O和CH4也为负相关，这种耦合关系可能是由于作为N2O产生底物的无机氮对土壤CH4吸收和产生的毒害作用的影响。土壤温室气体剖面浓度和交换通量都相关的现象说明，土壤中碳、氮的生物球化学循环紧密相连。

Selective oxidehydrogenation of ethane with CO2 over CeO2-based catalysts

Ceria catalysts were found active and selective to the oxidehydrogenation of ethane (ODE) with CO2 and the actual contribution for C2H4 formation from heterogeneous catalysis was 75-55% in the range 953-993 K. The presence of calcium ions in solid solution in the ceria crystalline network increased significatively the selectivity to ethene and the efficiency of CO2 as oxidant in the heterogeneous reaction. (C) 2000 Elsevier Science B.V. All rights reserved.

Application of CO2-TPD in the synthesis of composite oxides from metal-organic precursors

CO2-TPD was demonstrated an effective way to investigate the phase formation during pyrolysis for the preparation of composite oxides using metal-organic molecules as precursors. Based on the CO2-TPD results, it was found that calcination condition had deep effect on the carbonate formation and the minimum firing temperature to acquire pure phase composite oxide. An optimized calcination schedule was then developed.

Regeneration behaviors of Fe/Si-2 and Fe-Mn/Si-2 catalysts for C2H6 dehydrogenation with CO2 to C2H4

The catalytic performance of Fe/Si-2 and Fe-Mn/Si-2 catalysts for conversion of C2H6 with CO2 to C2H4 was examined in a continuous-flow and fixed-bed reactor. The results show that the Fe-Mn/Si-2 catalyst exhibits much better reaction activity and selectivity to C2H4 than those of the Fe/Si-2 catalyst. Furthermore, the coking-decoking behaviors of these catalysts were studied through TG. The catalytic performances of the catalysts after regeneration for conversion of C2H6 or dilute C2H6 in FCC off-gas with CO2 to C2H4 were also examined. The results show that both activity and selectivity of the Fe-Mn/Si-2 catalyst after regeneration reached the same level as those of the fresh catalyst, whereas it is difficult for the Fe/Si-2 catalyst to refresh its reaction behavior after regeneration.