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Resumo:
Motiviert durch die Lebenswissenschaften (Life sciences) haben sich Untersuchungen zur Dynamik von Makromolekülen in Lösungen in den vergangenen Jahren zu einem zukunftsweisenden Forschungsgebiet etabliert, dessen Anwendungen von der Biophysik über die physikalische Chemie bis hin zu den Materialwissenschaften reichen. Neben zahlreichen experimentellen Forschungsprogrammen zur räumlichen Struktur und den Transporteigenschaften grosser MolekÄule, wie sie heute praktisch an allen (Synchrotron-) Strahlungsquellen und den Laboren der Biophysik anzutreffen sind, werden gegenwärtig daher auch umfangreiche theoretische Anstrengungen unternommen, um das Diffusionsverhalten von Makromolekülen besser zu erklären. Um neue Wege für eine quantitative Vorhersagen des Translations- und Rotationsverhaltens grosser Moleküle zu erkunden, wurde in dieser Arbeit ein semiphänomenologischer Ansatz verfolgt. Dieser Ansatz erlaubte es, ausgehend von der Hamiltonschen Mechanik des Gesamtsystems 'Molekül + Lösung', eine Mastergleichung für die Phasenraumdichte der Makromoleküle herzuleiten, die den Einfluss der Lösung mittels effektiver Reibungstensoren erfasst. Im Rahmen dieses Ansatzes gelingt es z.B. (i) sowohl den Einfluss der Wechselwirkung zwischen den makromolekularen Gruppen (den sogenannten molekularen beads) und den Lösungsteilchen zu analysieren als auch (ii) die Diffusionseigen schaften für veschiedene thermodynamische Umgebungen zu untersuchen. Ferner gelang es auf der Basis dieser Näherung, die Rotationsbewegung von grossen Molekülen zu beschreiben, die einseitig auf einer Oberfläche festgeheftet sind. Im Vergleich zu den aufwendigen molekulardynamischen (MD) Simulationen grosser Moleküle zeichnet sich die hier dargestellte Methode vor allem durch ihren hohen `Effizienzgewinn' aus, der für komplexe Systeme leicht mehr als fünf Grössenordnungen betragen kann. Dieser Gewinn an Rechenzeit erlaubt bspw. Anwendungen, wie sie mit MD Simulationen wohl auch zukünftig nicht oder nur sehr zögerlich aufgegriffen werden können. Denkbare Anwendungsgebiete dieser Näherung betreffen dabei nicht nur dichte Lösungen, in denen auch die Wechselwirkungen der molekularen beads zu benachbarten Makromolekülen eine Rolle spielt, sondern auch Untersuchungen zu ionischen Flüssigkeiten oder zur Topologie grosser Moleküle.
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In der vorliegenden Arbeit wurde gezeigt, wie mit Hilfe der atomaren Vielteilchenstörungstheorie totale Energien und auch Anregungsenergien von Atomen und Ionen berechnet werden können. Dabei war es zunächst erforderlich, die Störungsreihen mit Hilfe computeralgebraischer Methoden herzuleiten. Mit Hilfe des hierbei entwickelten Maple-Programmpaketes APEX wurde dies für geschlossenschalige Systeme und Systeme mit einem aktiven Elektron bzw. Loch bis zur vierten Ordnung durchgeführt, wobei die entsprechenden Terme aufgrund ihrer großen Anzahl hier nicht wiedergegeben werden konnten. Als nächster Schritt erfolgte die analytische Winkelreduktion unter Anwendung des Maple-Programmpaketes RACAH, was zu diesem Zwecke entsprechend angepasst und weiterentwickelt wurde. Erst hier wurde von der Kugelsymmetrie des atomaren Referenzzustandes Gebrauch gemacht. Eine erhebliche Vereinfachung der Störungsterme war die Folge. Der zweite Teil dieser Arbeit befasst sich mit der numerischen Auswertung der bisher rein analytisch behandelten Störungsreihen. Dazu wurde, aufbauend auf dem Fortran-Programmpaket Ratip, ein Dirac-Fock-Programm für geschlossenschalige Systeme entwickelt, welches auf der in Kapitel 3 dargestellen Matrix-Dirac-Fock-Methode beruht. Innerhalb dieser Umgebung war es nun möglich, die Störungsterme numerisch auszuwerten. Dabei zeigte sich schnell, dass dies nur dann in einem angemessenen Zeitrahmen stattfinden kann, wenn die entsprechenden Radialintegrale im Hauptspeicher des Computers gehalten werden. Wegen der sehr hohen Anzahl dieser Integrale stellte dies auch hohe Ansprüche an die verwendete Hardware. Das war auch insbesondere der Grund dafür, dass die Korrekturen dritter Ordnung nur teilweise und die vierter Ordnung gar nicht berechnet werden konnten. Schließlich wurden die Korrelationsenergien He-artiger Systeme sowie von Neon, Argon und Quecksilber berechnet und mit Literaturwerten verglichen. Außerdem wurden noch Li-artige Systeme, Natrium, Kalium und Thallium untersucht, wobei hier die niedrigsten Zustände des Valenzelektrons betrachtet wurden. Die Ionisierungsenergien der superschweren Elemente 113 und 119 bilden den Abschluss dieser Arbeit.
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Physikalische Grundlagenforschung und anwendungsorientierte physikalische Forschung auf den Gebieten nanoskaliger kristalliner und amorpher fester Körper haben in vielfacher Weise eine große Bedeutung. Neben dem Verständnis für die Struktur der Materie und die Wechselwirkung von Objekten von der Größe einiger Atome ist die Erkenntnis über die physikalischen Eigenschaften nanostrukturierter Systeme von hohem Interesse. Diese Forschung eröffnet die Möglichkeit, die mit der Mikroelektronik begonnene Miniaturisierung fortzusetzen und wird darüber hinaus neue Anwendungsfelder eröffnen. Das Erarbeiten der physikalischen Grundlagen der Methoden zur Herstellung und Strukturierung ist dabei zwingend notwendig, da hier Wirkungsprinzipien dominieren, die erst bei Strukturgrößen im Nanometerbereich auftreten oder hinreichend stark ausgeprägt sind. Insbesondere Halbleitermaterialien sind hier von großem Interesse. Die in dieser Arbeit untersuchten Resonatorstrukturen, die auf dem kristallinen Verbindungshalbleitermaterial GaInAsP/InP basieren, erschließen wichtige Anwendungsfelder im Bereich der optischen Datenübertragung sowie der optischen Sensorik. Hergestellt wird das Halbleitermaterial mit der Metallorganischen Gasphasenepitaxie. Die experimentell besimmten Kenngrößen lassen Rückschlüsse auf die Güte der Materialien, die quantenmechanischen Wirkungsprinzipien und die Bauelementcharakteristik zu und führen zu optimal angepassten Kristallstrukturen. Auf Basis dieser optimierten Materialien wurde ein durchstimmbarer Fabry-Perot-Filter hergestellt, der aus einer Kombination aus InP-Membranen und Luftspalten besteht und elektromechanisch aktuiert werden kann. Das GaInAsP dient hierbei als wenige hundert nm dicke Opferschicht, die ätztechnisch hochselektiv beseitigt wird. Die Qualität der Grenzflächen zum InP ist entscheidend für die Qualität der freigeätzten Kavitäten und damit für die mechanische Gesamtstabilität der Struktur. Der in dieser Arbeit beschriebene Filter hat eine Zentralwellenlänge im Bereich von 1550 nm und weist einen Durchstimmbereich von 221 nm auf. Erzielt wurde dieser Wert durch ein konsistentes Modell der wirkenden Verspannungskomponenten und einer optimierten epitaktischen Kontrolle der Verspannungsparameter. Das realisierte Filterbauelement ist vielversprechend für den Einsatz in der optischen Kommunikation im Bereich von WDM (wavelength division multiplexing) Anwendungen. Als weitere Resonatorstrukur wurde ein Asymmetrisch gekoppelter Quantenfilm als optisch aktives Medium, bestehend aus GaInAsP mit variierender Materialkomposition und Verspannung, untersucht, um sein Potential für eine breitbandige Emission zu untersuchen und mit bekannten Modellen zu vergleichen. Als Bauelementdesign wurde eine kantenemittierende Superlumineszenzleuchtdiode gewählt. Das Ergebnis ist eine Emissionskurve von 100 nm, die eine höhere Unabhängigkeit vom Injektionsstrom aufweist als andere bekannte Konzepte. Die quantenmechanischen Wirkungsprinzipien - im wesentlichen die Kopplung der beiden asymmetrischen Potentialtöpfe und die damit verbundene Kopplung der Wellenfunktionen - werden qualitativ diskutiert. Insgesamt bestätigt sich die Eignung des Materials GaInAsP auch für neuartige, qualitativ höchst anspruchsvolle Resonatorstrukturen und die Bedeutung der vorgestellten und untersuchten Resonatorkonzepte. Die vorgestellten Methoden, Materialien und Bauelemente liefern aufgrund ihrer Konzeption und der eingehenden experimentellen Untersuchungen einen Beitrag sowohl zu den zugrunde liegenden mechanischen, optoelektronischen und quantenmechanischen Wirkungsprinzipien der Strukturen, als auch zur Realisierung neuer optoelektronischer Bauelemente.
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Gegenstand dieser Dissertation sind Ultrakurzzeitexperimente im Bereich der kohärenten Kontrolle im schwachen wie auch im starken Feld. Untersucht wird am Modellsystem Kaliumatom die resonanzunterstützte Anregungs- und Ionisationsdynamik mit Hilfe der Photoelektronenspektroskopie. Die Kaliumatome werden mittels eines Atomstrahles bzw. mit Hilfe von Dispensern ins Vakuum entlassen. Angeregt und ionisiert werden sie mit Hilfe von Femtosekundenlaserpulsen (mit einer Pulslänge größer/gleich 30 fs). Die Flugzeiten der durch Ionisation freigesetzten Photoelektronen werden mit Hilfe einer magnetischen Flasche detektiert und in ihre kinetischen Energien umkalibriert. Drei Experimente werden in dieser Arbeit beschrieben: Im schwachen Feld sind Interferenzen von freien Elektronenwellenpaketen das Thema: Mit Hilfe eines Analogons zu Thomas Youngs Doppelspaltexperiment wird demonstriert, dass Kohärenzeigenschaften von Femtosekundenlaserpulsen auf Elektronenwellenpakete, welche sich im Kontinuum befinden, übertragbar sind. Als Referenzsystem für das Verständnis der Starkfeldkontrolle interessiert das Autler-Townes-Doublet im Photoelektronenspektrum des Kaliumatoms: Es wird gezeigt, dass sowohl durch das starke Laserfeld, als auch auf Grund der optische Phase zweier Laserpulse, die quantenmechanische Phase eines Atomzustandes gleichermaßen manipuliert werden kann. Das aufgezeigte Experiment liefert die Basis für ein in unseren Laboratorien entwickeltes völlig neuartiges Starkfeldkontrollszenario, welches „Selective Population Of Dressed States“ (SPODS) getauft wurde. Im dritten Experiment wird der Starkfeldbereich auf eine Laserintensität über 3*10^13 W/cm^2 ausgedehnt! Beginnend mit I = 1*10^11 W/cm^2 bis zur eben angegebenen größten Intensität wird mittels linear wie auch zirkular polarisiertem Laserlicht das Kaliumatom bei einer Vielzahl von Messungen ionisiert werden. Mit Hilfe der gemessenen Photoelektronenspektren wird in Abhängigkeit der Laserintensität die Aufspaltung des Autler-Townes-Doublets vermessen. Zudem werden unter Einbeziehung des schwachen und des starken Feldes Steigungsanalysen der Schwell- sowie der Above-Threshold-Ionisation-Photoelektronenausbeute aufgezeigt. Im Gegensatz zu Starkfeldexperimenten an nicht resonanten Systemen (z. B. Xenon), ist der Fall der resonanten Anregung bislang weitgehend ununtersucht. Für die resonante Anregung zeigt diese Arbeit somit erstmals einen Referenzdatensatz.
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This work deals with the optical properties of supported noble metal nanoparticles, which are dominated by the so-called Mie resonance and are strongly dependent on the particles’ morphology. For this reason, characterization and control of the dimension of these systems are desired in order to optimize their applications. Gold and silver nanoparticles have been produced on dielectric supports like quartz glass, sapphire and rutile, by the technique of vapor deposition under ultra-high vacuum conditions. During the preparation, coalescence is observed as an important mechanism of cluster growth. The particles have been studied in situ by optical transmission spectroscopy and ex situ by atomic force microscopy. It is shown that the morphology of the aggregates can be regarded as oblate spheroids. A theoretical treatment of their optical properties, based on the quasistatic approximation, and its combination with results obtained by atomic force microscopy give a detailed characterization of the nanoparticles. This method has been compared with transmission electron microscopy and the results are in excellent agreement. Tailoring of the clusters’ dimensions by irradiation with nanosecond-pulsed laser light has been investigated. Selected particles are heated within the ensemble by excitation of the Mie resonance under irradiation with a tunable laser source. Laser-induced coalescence prevents strongly tailoring of the particle size. Nevertheless, control of the particle shape is possible. Laser-tailored ensembles have been tested as substrates for surface-enhanced Raman spectroscopy (SERS), leading to an improvement of the results. Moreover, they constitute reproducible, robust and tunable SERS-substrates with a high potential for specific applications, in the present case focused on environmental protection. Thereby, these SERS-substrates are ideally suited for routine measurements.
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Die empirische Studie untersucht das Wechselspiel zwischen der fachbezogenen Sprachentwicklung und dem Fachlernen von Schülerinnen und Schülern bei der Einführung in den Kraftbegriff. Sie betrachtet also sowohl sprachliche wie auch kognitive Aspekte des Lernens in der Mechanik. Dafür wurde ein Unterrichtskonzept entwickelt, das den Gebrauch des Fachwortes Kraft in der Wissenschaft und in der alltäglichen Sprache besonders thematisiert. Dieses Unterrichtskonzept basiert auf Empfehlungen und Ergebnissen der Kognitionspsychologie, Linguistik, Philosophie, Sprachlehrforschung und der Didaktiken der Physik und der Fremdsprachen. Im Rahmen des Unterrichts wurden die Schülerinnen und Schüler mit zwei Aufgabentypen konfrontiert: Beim ersten Aufgabentyp waren die Lerner aufgefordert, den Kraftbegriff so zu verwenden, wie es einer fachsprachlich angemessenen Form entspräche, etwa um die Bewegung eines Zuges zu beschreiben. Aufgaben des zweiten Typs sahen vor, dass die Schülerinnen und Schüler kurze Texte danach klassifizierten, ob sie der Alltagssprache oder der Fachsprache angehörten. Diese als Metadiskurs bezeichnete Form der Auseinandersetzung mit sprachlichen Aspekten verhalf den Schülerinnen und Schülern zu einer Gelegenheit, ihr eigenes Verständnis des Kraftbegriffs zu thematisieren. Weiter lieferte der Metadiskurs wichtige Hinweise darauf, ob die Schülerinnen und Schüler sich bei ihren Beurteilungen eher auf formal-sprachliche oder inhaltliche Aspekte der Sprache bezogen. Für die Datenerhebung wurden alle Unterrichtsstunden videografiert und transkribiert. Zusammen mit schriftlichen Arbeitsergebnissen und Tests stand ein umfangreicher Datensatz zur Verfügung, für dessen Auswertung ein inhaltsanalytisches Verfahren Anwendung fand. Die Ergebnisse zeigen, dass das Lernen im Fach Physik bestimmte Ähnlichkeiten mit dem Lernen einer Fremdsprache zeigt: Wenn die Schülerinnen und Schüler den Kraftbegriff fachsprachlich verwenden sollen, sehen sie sich oft einer Alternativentscheidung gegenüber. Entweder sie versuchen, einer fachsprachlichen Form zu gehorchen und verlieren dabei den Inhalt aus den Augen, oder sie konzentrieren sich auf den Inhalt, drücken sich dabei aber in ihrer Alltagssprache aus und folgen Alltagskonzepten, die weit entfernt von den fachlich intendierten liegen. Ähnliche Beobachtungen kann man im Sprachunterricht machen, wenn Schüler eine neue grammatische Regel einüben: Sie konzentrieren sich entweder auf die neu zu erlernende Regel, oder aber auf den Inhalt des Gesagten, wobei sie die grammatische Regel, die an sich Gegenstand der Übung ist, verletzen. Meistens fällt diese Entscheidung derart, dass die Konzentration auf den Inhalt des Gesagten gerichtet ist, nicht oder wenig auf seine Form. Im Unterschied zum Sprachunterricht ist der Physikunterricht allerdings nicht nur darauf gerichtet, fachsprachlich angemessene Formen einzuüben, sondern insbesondere darauf, den Blick für neue und ungewohnte Konzepte zu öffnen. Damit müssen die Schülerinnen und Schüler hier häufig sprachliche und kognitive Hürden zur selben Zeit bewältigen. Die detaillierte Analyse des Metadiskurses zeigt, dass das Problem des Nebeneinanders zweier unterschiedlicher Anforderung entschäft werden kann: Während die Schüler im Metadiskurs unterschiedliche Aspekte der Sprache diskutieren, sind sie eher in der Lage, sowohl formale wie inhaltsbezogene Merkmale der Sprache wahrzunehmen. Der Text referiert weitere Parallelen zwischen dem Physikunterricht und dem Fremdsprachenlernen, sodass die Auffassung gerechtfertigt ist, dass die Fremdsprachendidaktik als Ideenlieferantin dafür dienen kann, neue Verbesserungsmöglichkeiten für den Physikunterricht aufzufinden.
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Hochaufgelöste Photoelektronspektroskopie ermöglicht die Untersuchung der Zerfallsdynamik angeregter Lochzustände im Festkörper. Durch Messung der intrinsischen Linienbreiten in den Spektren von Kupfer- und Silbereinkristallen werden die Lebensdauern von tiefliegenden d-Lochzuständen in diesen Edelmetallen bestimmt und mit Vielteilchenrechnungen verglichen. Insbesondere kann gezeigt werden (1) daß sich die d-Lochlebensdauern in Kupfer und Silber trotz unterschiedlicher Lage der d-Bänder ähnlich verhalten (2) daß keine quadratische Abhängigkeit gemäß des einfachen Modell eines freien Elektronengases beobachtet wird und (3) daß die Lochlebensdauern an der d-Bandoberkante von Kupfer und Silber stark zunehmen. Diese experimentellen Befunde legen eine weitgehende Entkopplung der Zerfallsdynamik von d-Löchern und sp-Elektronen nahe. Diese Deutung kann qualitativ durch ab-initio Rechnungen zur Lochlebensdauer bestätigt werden.
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Autoionisations- und Photodissoziationsprozesse von molekularem Stickstoff wurden mit Hilfe der photoneninduzierten Fluoreszenzspektroskopie nach Anregung von monochromatisierter Synchrotronstrahlung untersucht. Dabei wurden zwei Anregungsprozesse untersucht. Die Anregung eines Sub-Valenzschalenelektrons diente zum Studium des Photodissoziationsverhaltens von hochangeregten Zuständen ("super-excited-states") und die aus den Experimenten gewonnenen partiellen Emissionsquerschnitte wurden absolut normiert. Durch Anregen eines Innerschalenelektrons wurde die 1s^{-1}pi* Resonanz schwingungsselektiv angeregt und die darauf folgende Autoionisation in den N_2^+ C ^2\Sigma_u^+ (v)-Zustand und dessen Relaxation durch Fluoreszenzemission in den Grundzustand des Stickstoffions untersucht. Erstmalig wurden partielle Emissionsquerschnitte nach Photodissoziation in neutrale Fragmente von hochangeregten Zuständen von atomaren Stickstoff im Anregungsenergiebereich zwischen 23eV und 26,7eV und im Fluoreszenzwellenläneninterval zwischen 80nm und 150nm absolut bestimmt. Die schwingungsselektive Besetzung der Innerschalenresonanz des Stickstoffmoleküls ermöglichte eine detaillierte Analyse des Autoionisationsverhaltens der Innerschalenresonanz in den N_2^+ C-Zustand durch Analyse der nachfolgenden Relaxation durch molekulare Fluoreszenz in den Grundzustand des Molekülions.
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Die Ionisation von H2 in intensiven Laserpulsen wird mit Hilfe der numerischen Integration der zeitabhängigen Schrödingergleichung für ein Einelektronenmodell untersucht, das die Vibrationsbewegung berücksichtigt. Die Spektren der kinetischen Elektronenenergie hängen stark von der Vibrationsquantenzahl des erzeugten H2+ Ions ab. Für bestimmte Vibrationszustände ist die Ausbeute der Elektronen in der Mitte des Plateaus stark erhöht. Der Effekt wird "channel closings" zugeschrieben, die in Atomen durch Variation der Laserintensität beobachtet wurden. The ionization of H2 in intense laser pulses is studied by numerical integration of the time-dependent Schrödinger equation for a single-active-electron model including the vibrational motion. The electron kinetic energy spectra in high-order above-threshold ionization are strongly dependent on the vibrational quantum number of the created H2+ ion. For certain vibrational states, the electron yield in the mid-plateau region is strongly enhanced. The effect is attributed to channel closings, which were previously observed in atoms by varying the laser intensity.
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Wir entwickeln die Starkfeldnäherung für die Erzeugung hoher Harmonischer in Wasserstoffmolekülen, wobei die Vibrationsbewegung berücksichtigt wird, sowie die laserinduzierte Kopplung zwischen den beiden untersten Born-Oppenheimer-Zuständen im Molekülion, das durch die anfängliche Ionisation des Moleküls erzeugt wird. Wir zeigen, dass die Kopplung bei längeren Laserwellenlängen (≈ 2 μm) wichtig wird und zu einer Reduzierung der Erzeugung von Harmonischen führt, sowie zu einer Änderung des Verhältnisses von Harmonischen in verschiedenen Isotopen. ----------------------------------------------------------------------- We develop the strong-field approximation for high-order harmonic generation in hydrogen molecules, including the vibrational motion and the laser-induced coupling of the lowest two Born-Oppenheimer states in the molecular ion that is created by the initial ionization of the molecule. We show that the field dressing becomes important at long laser wavelengths (≈ 2 μm), leading to an overall reduction of harmonic generation and modifying the ratio of harmonic signals from different isotopes.
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Aus mehreren Untersuchungen zum Interesse der Schülerinnen und Schüler am Physikunterricht ist bekannt, dass der Unterricht dann für sie interessant ist, wenn die fachlichen Inhalte in einen für die Schülerinnen und Schüler relevanten Kontext eingebunden sind. Die vorliegende empirische Untersuchung beschäftigt sich mit dem Kontext „Physik lernen durch lehren“. Bei diesem Kontext sollen Schülerinnen und Schüler des Gymnasiums Physik lernen, um anschließend Kindern in der Vor- und Grundschule selbst naturwissenschaftliche Inhalte zu vermitteln. Der Kontext wurde dahingehend untersucht, inwiefern er das situationale Interesse der Schülerinnen und Schüler am Physikunterricht beeinflusst und welchen Einfluss er auf die Vermittlung fachlicher und überfachlicher Kompetenzen hat. Die Arbeit basiert auf der Selbstbestimmungstheorie der Motivation von Deci u. Ryan (1993) sowie der pädagogischen Interessentheorie von Krapp u. Prenzel (1992). Um die Interessantheit des Unterrichts im Kontext und den Erwerb von Kompetenzen festzustellen, wurden im Rahmen der Untersuchung zwei quantitative Studien mittels Fragebogenerhebungen und eine qualitative Studie in Form von Leitfaden-Interviews sowohl mit Schülerinnen und Schülern als auch mit Lehrkräften durchgeführt. Die Ergebnisse der Untersuchung zeigen, dass der Unterricht im Kontext „Physik lernen durch lehren“ hinsichtlich der Interessantheit deutlich den herkömmlichen Zugängen überlegen ist. In der Untersuchung wurde eine Reihe von potenziellen Einflussvariablen auf die festgestellte Interessantheit am Unterricht in dem zu unter-suchenden Kontext ermittelt. Der Unterricht wurde in erster Linie aufgrund der naturwissenschaftlichen Veranstaltungen mit den Vor- und Grundschulkindern für die Schülerinnen und Schüler interessanter. Es wurde festgestellt, dass der Kontext besonders bei Schülerinnen und Schülern, die am Unterrichtsfach Physik allgemein unterdurchschnittlich interessiert sind, auf ein größeres situationales Interesse stößt. Insbesondere Mädchen zeigen ein großes situationales Interesse an dem Kontext. Bei dem kontextorientierten Unterricht werden neben fachlichen Kompetenzen vor allem überfachliche Kompetenzen bei den Schülerinnen und Schülern gefördert. Der Schwerpunkt bei den fachlichen Kompetenzen liegt im Bereich des Prozesswissens, und bei den überfachlichen Kompetenzen werden primär das methodisch-problemlösende Lernen und das sozial-kommunikative Lernen gefördert.
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Diese Arbeit befasst sich mit zwei Aspekten der kohärenten Quantenkontrolle, die sich aus der räumlichen Struktur von Molekülen und der daraus folgenden Vektoreigenschaft der Laser-Molekül-Wechselwirkung ergeben. Im ersten Teil der vorliegenden Arbeit wird zum ersten Mal experimentell gezeigt, dass es möglich ist, den vektoriellen Charakter der Licht-Molekül-Wechselwirkung gezielt zu einer besseren Kontrolle der Moleküldynamik auszunutzen. Dazu wurde in einem Molekularstrahlexperiment die Multi-Photonen-Ionisation von K$_2$-Dimeren durch polarisationsgeformte Femtosekundenlaserpulse untersucht. Mit Hilfe der Technik der Polarisationsformung ist es möglich, Laserpulse zu generieren, bei denen nicht nur der zeitliche Verlauf der Einhüllenden des elektrischen Feldes, sondern auch der zeitliche Verlauf des Polarisationszustandes manipuliert werden kann. Um die optimale Pulsform zu finden, wurde ein adaptives, rückgekoppeltes Verfahren angewandt. Es wird gezeigt, dass im Vergleich zu reiner Phasenformung die Polarisationsformung neue, bisher nicht zugängliche Kontrollmöglichkeiten bietet und so zu einer qualitativ neuen Art von Kontrolle führt. Der zweiten Teil dieser Arbeit hat die Ausrichtung von Molekülen durch ultrakurze Laserpulse zum Thema. Dabei wird zum ersten Mal systematisch untersucht, ob und inwieweit das erzeugte Rotationswellenpaket und damit die erzielte transiente Ausrichtung durch geformte Laserpulse manipuliert und kontrolliert werden kann. Im Experiment wurde mit linear polarisierten phasengeformten Laserpulsen N$_2$ und O$_2$ in Gasphase und bei Raumtemperatur ausgerichtet und der zeitliche Verlauf der so erzeugten transienten Molekülausrichtung aufgenommen. Es wird gezeigt, dass mit Hilfe einer adaptiven Optimierung der Pulsform des Lasers der zeitlichen Verlauf der transienten Molekülausrichtung gezielt manipuliert werden kann. Des weiteren wird die transiente Molekülausrichtung untersucht, die durch Doppelpulse, Pulszüge und durch Pulse mit TOD-Phase erzeugt wird.
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We have studied the transport properties of disordered one-dimensional two-band systems. The model includes a narrow d band hybridised with an s band. The Landauer formula was used in the case of a very narrow d band or in the case of short chains. The results were compared with the localisation length of the wavefunctions calculated by the transfer matrix method, which allows the use of very lang chains, and an excellent agreement was obtained.
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A microscopic theory is presented for the photoacoustic effect induced in solids by x-ray absorption. The photoacoustic effect results from the thermalization of the excited Auger electrons and photoelectrons. We explain the dependence of the photoacoustic signal S on photon energy and the proportionality to the x-ray absorption coefficient in agreement with recent experiments on Cu. Results are presented for the dependence of S on photon energy, sample thickness, and the electronic structure of the absorbing solid.
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The remarkable difference between the nuclear quadrupole frequencies v_Q of Cu(1) and Cu(2) in YBa_2Cu_3O_6 and YBa_2Cu_3O_7 is analyzed. We calculate the ionic contribution to the electric field gradients and estimate, by using experimental results for Cu_2O and La_2CuO_4, the contribution of the d valence electrons. Thus, we determine v_Q1, v_Q2, and the asymmetry parameter η for YBa_2Cu_3O_6 and YBa_2Cu_3O_7. The number of holes in dthe Cu-O planes and chains is found to be important for the different behavior of v_Q1 and v_Q2.