991 resultados para NH4 -N


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本论文选择贵州山区湖泊—红枫湖和百花湖为研究对象,对两湖水体进行了近两年的采样,揭示了溶解有机质(DOM)的时空分布规律、迁移转化及其影响因素,初步总结了DOM的生物地球化学循环模型。本论文得到以下结论:红枫湖溶解有机碳(DOC)的浓度范围为1.60~3.08 mg·L-1,百花湖DOC的浓度范围为1.71~3.96 mg·L-1。红枫湖溶解有机氮(DON)的浓度范围为0.10~0.37 mg·L-1,百花湖DON的浓度范围为0.16~0.66 mg·L-1。两湖水体中DOC和DON的浓度在湖水完全混合期上下层水体的浓度基本一致,而在湖水化学分层期表现出从上层往下层减小的趋势。藻类活动和降雨可能都对红枫湖DOC浓度的升高有贡献,两种贡献究竟以哪种为主还有待进一步研究。花桥处外来DOM的输入和红枫湖下泄水的稀释作用共同控制着百花湖表层水体DOM浓度的季节变化模式。营养元素的垂向剖面分布与有机质(包括颗粒态有机质和DOM)的矿化有较大的关系。湖泊水体分层对DOM和营养元素迁移转化有较大的影响,颗粒态有机质起到作为DOM内源的作用。HF-S处沉积物孔隙水中的DOC和DON以及NH4+-N可能向上覆水体扩散,而上覆水体的NO3--N可能向沉积物扩散。在红枫湖下层水DOM矿化对下层水体无机碳和氮有贡献,含氮丰富的DOM优先矿化。

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本项研究以长江中下游地区的浅水湖泊(太湖、巢湖、龙感湖)为研究对象,碳、氮同位素为研究手段,结合210Pb和14C年代学,以及沉积物中TOC、TN、C/N比值、TP等多种地球化学参数,对近代沉积环境演化过程,沉积物有机质来源以及西太湖形成演化的古环境进行分析研究。通过研究,得到以下主要认识: 1. 太湖沉积物剖面上δ13Corg和C/N比值分布范围指示太湖沉积物的有机物质来源主要是水生藻类。竺山湾T3点基本没有陆源物质输入;梅梁湾T2点有部分陆源物质输入;湖心T4点沉积物有机质来源还可能是不同于梅梁湾和竺山湾的水生植物。沉积物的地球化学参数剖面指示太湖从1920s始,沉积环境受人为因素的影响而逐渐营养化。 2. 巢湖沉积物δ13Corg和δ15N的研究结果,不仅指示沉积物有机质来源主要是水生藻类,受城市污染和农业面源污染输入的一定影响,而且指示了在沉积历史上因为巢湖闸的建成,湖泊生产力和浮游植物物种也发生了改变,湖泊富营养化。 3. 龙感湖沉积物δ13Corg和δ15N的研究分析,表明湖泊有机沉积以自身有机物源为主,受陆源输入影响小。1960s围垦造成营养盐输入量的增加,因为草型湖泊这一特征有利于营养盐的积累,缓解水体的富营养化程度,龙感湖始终处于中营养程度。 4. 太湖、巢湖和龙感湖表层沉积物孔隙水中NO3-和SO42-含量的差异,主要受水域污染状况、底泥有机质的丰富情况、环境水动力条件的变化、泥沙沉积和再悬浮过程引起的元素累积和释放影响,也是藻型湖泊与草型湖泊生产力大小、有机质沉积通量以及微生物丰度和活性等差异的表征。 5. 沉积物表层吸附态NH4+-N含量,体现了水域环境受污染的严重程度是:龙感湖<巢湖<太湖梅梁湾。三个湖泊中底泥有机质丰度差异和生物参与的氨化作用差别都非常显著。三个湖泊的沉积物表层铵态氮的含量,均表明了沉积物表层向上覆水体可能具有潜在的铵态氮迁移趋势。 6. 太湖古环境分析研究中,竺山湾和梅梁湾沉积物剖面的粒度分析、δ13Corg、δ15N、TOC、TN、C/N比值和TP都随沉积深度,对应14C定年结果,指示了西太湖沉积演化历程的三个阶段及其有机质来源。6870~6670 a B.P.,研究区被咸水覆盖,有机质来源是典型的水体自生来源,在竺山湾有逐渐增加的C4植物的输入。6670~5140 a B.P.,可能形成瀉湖并出现沉积间断。5140 a B.P.至今,形成淡水湖泊,沉积有机质主要来自湖泊自生物源,存在沉积间断。 7. 长江中下游的浅水湖泊沉积物中的有机质来源主要以湖泊自生来源为主,因为水体初级生产力的升高受陆源物质输入增加的影响,流域内人类活动引起的陆源物质输入不容忽视。长江中下游湖泊的近代沉积环境演化过程因为近岸距离、水动力强度和发育不同的水生植物等因素存在区域性差异,导致湖泊富营养化的最大根源是人为因素的影响发生的环境演变。

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大气中不断增加的温室气体浓度,将对气候、生态环境和人类活动等一系列问题产生重大影响,因此其“源”﹑“汇”效应备受关注。水库,作为人为活动对大气温室气体浓度影响的一个重要方面,也越来越受到国、内外学者的关注。本论文对贵州省喀斯特地区两个富营养水库(红枫湖、百花湖)中主要温室气体(CO2﹑CH4﹑N2O)在不同月份的水体中的分布规律进行研究,并结合两湖具体水环境条件,分析了影响两湖水体中CO2﹑CH4﹑N2O变化的因素,进而阐明两湖水体中CO2﹑CH4﹑N2O产生与释放的机理。本论文得到的结论如下: 1.由于地理位置和气候条件类似,所以两库水体中pCO2变化规律类似:两库表层水中pCO2在6月、8月明显低于大气CO2分压,其他月份则明显高于大气CO2分压。从全年角度来说,红枫湖表层水pCO2为874.2±774.4µatm,百花湖为1131.7±1164.0µatm,都是大气CO2的“源”。两湖pCO2与Chla之间存在的显著负相关,说明浮游植物光合作用与细菌呼吸作用共同影响是两湖pCO2出现季节变化的主要原因。 2.夏季,水体中光合作用产生的有机质发生降解产生CO2对温跃层中CO2的增加起重要作用;沉积物中有机质降解导致静水层中CO2积累,这种作用在秋﹑冬季有所降低,可能与水温有关。而秋冬季,随着温跃层的消失,在水体混合作用下,夏季水体中积累的CO2重新释放到表层水中使其pCO2升高。 3.通过与国内、外其他地区湖泊(水库)表层水中CO2的比较,发现:(1)由于红枫湖与百花湖地处喀斯特山区,陆源输入的有机碳比北部温带地区少,所以表层水中CO2低,对大气CO2释放的贡献较小。(2)由于富营养化现象,两库夏季表层水体成为大气CO2的“汇”。并且,就全年而言,表层水中CO2低于北部温带地区,说明两库光合作用固定的C返回大气的程度可能较低。 4.两湖表层水中CH4浓度的变化规律为:枯水期>丰水期,但在所有采样期间两湖始终是大气CH4的“源”。就全年而言,红枫湖两采样点HF-N和HF-S表层水中CH4浓度分别为0.19±0.09µmol/L和0.48±0.53µmol/L,百花湖两采样点BH-1和BH-2分别为0.32±0.29µmol/L和0.29±0.20µmol/L。两湖表层水中CH4浓度变化可能由以下几方面原因造成:(1)枯水期,水体滞留时间长,水体中的CH4得到积累;(2)丰水期,藻类初级生产造成表层水中DO含量增加,表层水体中CH4被氧化的程度较高;(3)丰水期,径流及降雨的增加也可能造成表层水体中CH4被稀释。 5.两湖湖底水体中CH4浓度的变化规律为:枯水期〈丰水期。就全年而言,HF-N和HF-S点底层水中CH4浓度分别为16.49±26.16µmol/L和8.80±15.30µmol/L,BH-1和BH-2分别为6.03±7.07µmol/L和4.41±7.00µmol/L。浮游植物光合作用产生的有机物及湖底水温﹑含氧状况是影响CH4产生的主要因素。SO42-也对湖底CH4的产生起一定抑制作用。 6.夏季,两湖湖水表层藻类的初级生产与湖水底层沉积物的降解对水体中CH4产生有影响。而热分层和两湖静水层中缺氧环境使得CH4得到积累。而到了秋冬季节,在水体混合作用下这部分CH4在水体中重新分布,并且由于氧化作用加强而被损耗。 7.两湖表层水中N2O的变化规律为:夏季N2O明显低于其他季节,但在所有采样期间内两湖都是大气N2O的“源”。从全年来看,红枫湖HF-N和HF-S两采样点表层水中N2O浓度分别为;46.31±29.65nmol/L,36.93±18.41nmol/L;百花湖BH-1和BH-2两采样点表层水中N2O浓度分别为102.13±79.53nmol/L,99.51±75.77nmol/L。硝化反应是影响两湖表层水中N2O季节变化的主要原因,并受表层水温﹑DO及NO3-等共同影响。 8.通过比较水体中NO3-﹑NH4+及N2O的分布特征,发现:春季,红枫湖水体中以硝化反应为主;夏季,两湖温跃层以上水体中以硝化反应为主,湖底以反硝化作用为主;秋﹑冬季节,虽然有个别采样点出现硝化或反硝化反应,但总体上两湖水体中N2O以水体混合作用为主。

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气溶胶对气候和人类的健康都有重要影响。因此,研究大气总悬浮颗粒物(TSP)的化学组成和物理特性对更深入地了解气溶胶对气候和人类健康的影响具有重要意义。贵阳是中国受燃煤污染比较严重的城市之一,大气中高含量的SO2是其最明显的特征。尽管最近几年空气质量有所改善,但是该区的大气污染问题还比较严重,空气质量仍然不容乐观。我们于2005年1月1日到2005年12月31日在中科院地球化学研究所内全年采集总悬浮颗粒物(TSP)样品,分析测试了其主要无机离子(F-、Cl-、SO42-、NO3-、NH4+、K+、Na+、Ca2+和Mg2+)的化学性质,并结合当地的气象参数(温度,风速,降雨量和相对湿度)系统地研究了TSP及其水溶性无机离子的季节变化特征。本论文的主要结论有: 1. TSP的浓度变化范围为36.91~313.44µg/m3,年均值106.60µg/m3;各离子摩尔浓度的大小顺序为:SO42-> NH4+> Ca2+ > NO3-> K+ > Na+ > Cl- > Mg2+ > F-;SO42- (23.04±12.16µg/m3)和NH4+(3.05±2.23µg/m3)是最主要的离子,分别占总离子摩尔数的37%和30%。TSP及其组分都有明显的季节变化,TSP、Cl-、SO42-、NO3-、NH4+、K+、Na+、Ca2+和Mg2+浓度的冬/夏比值分别为:1.29、5.23、1.35、2.37、1.73、1.22、1.84、1.23和1.02。 2. 温度对TSP及其水溶性无机组分的影响呈现一定的季节变化模式,冬天随温度的升高TSP及其水溶无机组分的浓度也升高,夏天随温度的升高TSP及其水溶性无机组分的浓度降低。但是从全年来看,温度与TSP及其水溶性无机组分之间有弱的负相关性,即随温度的升高,TSP及其水溶性无机组分的浓度有不同程度的下降。相对湿度与TSP及其水溶性无机组分之间存在明显的负相关关系,即随大气相对湿度的增加,TSP及其水溶性无机组分的浓度下降。在相对湿度与TSP及其水溶性无机组分浓度的日变化图中表现为相对湿度的波谷与TSP及其水溶无机组分的浓度的波峰相对应。风速与TSP及其水溶无机组分的浓度之间呈现弱的负相关性。在贵阳,风速对TSP及其水溶无机组分的影响主要表现为扩散作用和稀释作用,由风速导致的尘土再悬浮作用并不明显。雨量对TSP及其水溶性无机组分的影响主要是湿清除作用,具体表现为无雨天TSP及其水溶性无机组分的浓度较雨天高。影响TSP、Ca2+、Mg2+和F-的主要气象参数是相对湿度(RH)和风速,影响SO42-、NO3-、NH4+和Cl-的主要气象参数是温度。 3. 贵阳大气总悬浮颗粒物(TSP)总体偏酸性,TSP水溶液pH值的年均值为6.27±0.41,与总阴离子与总阳离子的当量比Q的年平均值为0.82一致;TSP中高含量的SO42-是贵阳的TSP显酸性的主要原因。 4. NH4+与SO42-和NO3-的相关系数(R)分别为0.85和0.65,NH4+与SO42-的摩尔比值为0.8,说明贵阳TSP中的NH4+主要以(NH4)2SO4的形式存在。Ca2+和Mg2+有较好的相关性(R=0.72)和相似的变化特征,说明二者可能有共同的来源。 5. 2005年贵阳TSP中SO42-/ Ca2+的平均值为13.64,几乎是干净大陆SO42-/ Ca2+的本底值的20倍,说明贵阳的大气污染主要是人为因素所致。NO3-/SO42-的平均值为0.15,说明固定源对贵阳气溶胶的贡献比移动源(通常指交通工具所排放的尾气)对气溶胶的贡献大;

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近几年随全球变暖和大气污染的加剧,有机气溶胶对气候和环境的影响引起了广泛的关注。其中低分子有机酸由于易溶于水,易挥发等特性可以改变大气颗粒物吸湿性、粒径分布以及形成云凝结核活性,进而改变全球的水循环和辐射平衡,而日益成为大气化学研究的重要内容。低分子有机酸极强的水溶性使雨水成为研究大气有机酸的理想载体。有机酸进入降水后是降雨的酸度重要贡献者,尤其是边远地区有机酸对降水酸度贡献高达65%。传统的大气降水研究主要侧重无机离子,认为硫酸和硝酸是降水酸度的主要贡献者,而忽略对降水中有机组分的研究。以贵阳和重庆等为代表的西南地区是我国酸雨污染的重灾区,该地区是典型喀斯特地形地貌区,生态环境具有极端的脆弱性和破坏后难以恢复性,在该地区研究酸雨形成和影响因素具有特殊的重要意义。本研究选取典型酸雨区(贵阳市)和人为污染较少黔东南州黎平县尚重镇为研究对象,2006-4~2007-4期间,收集大气降水样品221个,测定了大气降水中7种有机酸和主要阴、阳离子。对有机酸对酸雨的贡献及大气降水中无机离子和有机酸的浓度分布、变化规律、主要来源和沉降通量进行研究。主要得到了以下几点认识: 1、建立了离子色谱同时测定雨水中有机酸和无机酸分析条件。以戴安AS11-HC为分离柱、AG11-HC为保护柱,RFC-30淋洗液发生器在线产生KOH淋洗液,主要梯度条件为1mmol ( 0~6min) 、1mmol~30mmol (6~31min)。淋洗液流速1.5ml/min,柱温39℃。此条件下主要有机酸线性相关系数0.9992~0.9999,RSD%≤5%,精密度RSD%≤5%(丙酮酸RSD%=13.8%),样品的加标回收率在80~120%之间,满足分析测试要求。 2、 贵阳市降水样品pH值的分布范围为2.49~6.92,年均值为3.28。雨水酸化率为73.8%,其中pH值小于4.0雨水占样品总数42%。尚重镇降水样品pH值的分布范围为5.01~6.50,年均值为5.83,降水的酸雨率为18.4%。贵阳市酸雨污染仍十分严重,重酸雨尤为突出(pH<4.0),尚重镇酸雨污染较轻。 贵阳市降水样品电导率在10~1028μS/cm之间,平均值为248μS/cm,降水电导率高反映了贵阳市大气污染显著。尚重镇降水样品电导率在2.2~52.8μS/cm之间,平均值为18.1μS/cm,降水电导率低反映大气污染较轻。 3、贵阳市大气降水主要无机离子是SO42-、NO3-、H+、Ca2+、NH4+,雨量加权平均浓度分别为154.1μmol/L、33.9μmol/L、520.7μmol/L、226.4μmol/L和158.3μmol/L。采样期间,贵阳市H+年沉降通量为496.9mmol/m2/yr,夏季H+沉降占全年沉降总量的78%,贵阳市SO42-年沉降通量达到151.5mmol/m2/yr,有195.3mmol/m2/yr的Ca2+沉降。NH4+、Mg2+、Na+、K+、NO3-、Cl-的沉降通量分别为138.7mmol/m2/yr、50.9mmol/m2/yr、26.8mmol/m2/yr、11.4mmol/m2/yr、32.3mmol/m2/yr和12.6mmol/m2/yr。 尚重镇贵阳市大气降水主要无机离子是SO42-、NO3-、Ca2+、NH4+,其雨量加权平均浓度分别为43.1μmol/L、19.3μmol/L、33.0μmol/L和49.5μmol/L。采样期间,尚重镇[H+]年沉降通量为0.5mmol/m2/yr。SO42-、Ca2+和NH4+是发生沉降主要离子,分别为13.9mmol/m2/yr、10.6mmol/m2/yr和15.9mmol/m2/yr。Mg2+、Na+、K+、NO3-、Cl-的沉降通量分别为2.1mmol/m2/yr、5.9mmol/m2/yr、3.0mmol/m2/yr、6.2mmol/m2/yr和3.2mmol/m2/yr。 4、在贵阳市、尚重镇大气降水中共检测出7种低分子有机酸,分别是甲酸、乙酸、草酸、丙酮酸、丙酸、甲烷磺酸和乳酸。其中甲酸、乙酸和草酸是三种主要的有机酸。贵阳市甲酸、乙酸和草酸年平均浓度分别为14.24μmol/L、9.35μmol/L和2.79μmol/L,而在尚重镇它们浓度分别为4.95μmol/L、1.35μmol/L和2.31μmol/L。根据酸平衡常数计算法,贵阳市有机酸对自由酸贡献分别为:甲酸-7.9%,乙酸-4.7%,草酸-6.1%,三种主要有机酸贡献了18.7%的自由酸;尚重镇有机酸对自由酸贡献分别为:甲酸-25.1%,乙酸-7.5%,草酸-25.5%,有机酸对自由酸贡献率为58.1%。贵阳市有机酸占阴离子比值1.7~19.2%,平均值为6.6%。尚重镇有机酸对阴离子的贡献为0.5~92.2%,平均值为13.2%。有机酸对酸雨形成和大气降水化学起不可忽视的重要作用。 采样期间,贵阳市甲酸、乙酸和草酸的湿沉降通量分别为13.5mmol/m2/year 、8.9mmol/m2/year和2.6mmol/m2/year,甲酸和乙酸干沉降通量分别为26.7mmol/m2/year 和14.5mmol/m2/year,干沉降和湿沉降是贵阳市有机酸的主要沉降形式。尚重镇甲酸、乙酸和草酸的湿沉降通量分别为1.59mmol/m2/year 、0.43mmol/m2/year和0.04mmol/m2/year,甲酸和乙酸干沉降通量分别为0.1mmol/m2/year 和0.17mmol/m2/year,湿沉降是尚重镇有机酸的主要沉降形式。 5、尚重镇大气降水有机酸生长季节浓度高于非生长季节浓度,说明生长植物或土壤的释放可能是尚重镇大气有机酸的主要来源。贵阳市大气降水中有机酸非生长季节浓度高于生长季节浓度,主要原因是贵阳市降雨主要发生在夏季,降雨量的增加加大了对大气中微量气体的淋滤作用,降低了大气中有机酸浓度,同时夏季降雨pH值较低也不利于雨水对大气有机酸的溶解吸收。气象条件是影响有机酸浓度的重要因素。贵阳市大气有机酸主要在降雨初期进入降水并被清除的,降雨初期(1~2h)对大气有机酸清除占总清除的50~80%。随降雨的进行雨水中有机酸浓度逐渐降低,降雨后期略有升高,大降雨量对雨水中有机酸浓度起稀释的作用。尚重镇降雨量对有机酸浓度影响作用不明显,说明有机酸浓度不受雨量稀释作用控制,在降雨过程可能存在有机酸的液相来源。不同来源气团对贵阳市雨水中有机酸浓度影响不同,其中以北面方向气团降水中有机酸最高,与我国内陆大气污染较重有关。而源于海洋方向的东南气团雨水中有机酸浓度最低。 6、利用统计分析方法(相关性分析、主成分分析和聚类分析)和有机酸来源判别方法结合不同的来源释放有机酸通量得出:尚重镇大气中有机酸主要来源植物或者土壤直接或间接释放,而贵阳市有机酸来源相对复杂,其中植物的直接释放和机动车辆尾气排放不是大气有机酸的主要来源,生物质燃烧直接释放以及植物和人类活动向大气排放大量的不饱和有机物大气氧化可能是大气有机酸的重要来源。 7、从大气降水的电导率和pH值对比来看,贵阳市大气污染严重,雨水酸化率高,尚重镇大气污染较轻,雨水酸化率低。贵阳市大气降水中水溶性离子浓度是尚重镇的2~5倍左右,尚重镇地区酸沉降只有贵阳市0.1%,酸沉降对尚重镇不会造成太大影响。有机酸占贵阳市大气降水自由酸的19%,而尚重镇有超过1/2的自由酸是来源于低分子有机酸,是边远地区大气降水酸度的主要贡献者。来源分析表明尚重镇有机酸主要为生物源,贵阳市有机酸为人为源和生物源并重。 8、 传统的大气降水化学研究主要侧重于无机离子的研究,而忽略了对大气降水中有机组分的研究。本文第一次较全面、系统的研究了西南典型酸雨污染区大气降水化学组成以及降水酸度的来源,指出有机酸组分是西南地区大气降水化学的重要组成部分,对酸雨形成有不可忽视的影响。

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本研究根据贵阳市区域内不同土地利用方式,选择了自然土壤、农业土壤和城市土壤为主要研究对象。对表层土壤实行多样点的统计分析、以及典型剖面有机碳迁移过程分析,同时结合同位素地球化学示踪原理,探讨了贵阳市区域内土地利用方式变化对土壤有机碳的影响,以及不同土地利用方式间土壤有机碳的来源和降解过程的差异。主要结论如下: (1) 自然土壤转化为农业土壤后,表层(0~10cm) SOC有较为明显的降低趋势。其中,相对于自然土壤(黄壤) 表层SOC(平均值)而言,玉米地、水田、果园下降了40%左右,菜地下降了15%左右。然而,不同菜地土壤间耕种强度存在较大差异,其SOC变异程度高于其它几类农业土壤(CV=57.07%)。与之相反,农业土壤表层DOC(18.86~48.20mg•L-1)接近或超过自然土壤(10.74~36.30 mg•L-1),且ƒDOC占SOC的比例明显大于自然土壤。其中,玉米地DOC最高(平均值:48.20mg•L-1),菜地次之(平均值:30.00mg•L-1),果园第三(平均值:29.87mg•L-1),水田最低(平均值:18.86mg•L-1),但水田由于干湿交替的影响,DOC的变异程度最大(CV=128.57%)。据此推断,在相同气候条件下,自然土壤转化为农业土壤后,由于表层DOC数量和比例的增加,提高了SOC的迁移性,进而加速了碳素在土壤中的迁移转化进程。 (2) 自然土壤转化为农业土壤后,剖面内部(>10cm)多数层次SOC相对于黄壤和黄色石灰土有明显的增加趋势。且通过对不同类型农业土壤人为干扰强度的调查表明:人为干扰强度越强,剖面中一定深度内SOC增加幅度越大。即:离城市较近的菜地2增长最为突出,果园其次,水田和玉米地相当。离城市较远的菜地1由于受人为干扰层次较浅,且出现了犁底层,剖面内SOC的含量水平与黄色石灰土相当。 (3) 原始土壤经搬运重组后形成城市公路绿化带土壤,表层SOC和DOC变幅较宽、离散程度较大,且没有随时间或植被类型等因素的变化而呈现明显的变化趋势。其中,SOC变异程度依次为新成公路绿化带2(CV=58.0%)、老成公路绿化带(CV=55.5%)、新成公路绿化带1(CV=34.1%)。DOC变异程度依次为新成公路绿化带1(CV=93.8%)、新成公路绿化带2(CV=85.7%)、老成公路绿化带(CV=78.0%)。 (4) 在自然土壤、农业土壤和城市绿化带土壤表层中,DOC与SOC、N、C/N、NO3-、NH4-,以及粘粒含量等的相关性均未达到显著水平。另据方差分析显示:果园、水田、菜地和玉米地表层土壤间DOC、SOC含量均无显著差异,说明农业土壤利用方式不是决定土壤表层SOC和DOC含量的绝对因素;新成公路绿化带1,2和老成公路绿化带表层土壤间DOC、SOC含量均无显著差异,说明植被类别和形成时间不是决定土壤表层SOC和DOC含量的绝对因素。 (5) 自然土壤中,枯枝落叶转化为表层(0~5cm)土壤有机质后,δ13CSOC值升高了1~4‰。通过不同碳源间δ13Corg相互关系的判断,在具备枯枝落叶覆盖的表层土壤中,DOC主要来源于枯枝落叶;而在土壤剖面内,随土壤剖面深度的增加,来自于土壤腐殖类物质的DOC占土壤DOC总量的比例呈增加趋势。在黄壤和黄色石灰土中(>5cm土层),土壤剖面中大多数层次DOC比SOC更富13C。 (6) 大多数农业土壤有机碳δ13C值显示其有机肥源中存在C4-C源。且农业土壤中受碳源多样性的影响,菜地、果园、水田和玉米地表层土壤中δ13CSOC与δ13CDOC的相关性均未达到显著水平。其次,除玉米地土壤剖面外,其它供试农业土壤剖面大多数层次δ13CDOC值比δ13CSOC偏负,说明菜地、果园、水田土壤DOC主要为外源的加入。 (7) C3植被转化为C4植被(林-农生态系统转化)后,玉米地剖面中SOC有2.55%~20.80%源于C4-C,随剖面层次的加深有降低趋势,但表现为“之”字形反复;DOC中C4-C的比例在剖面0~40cm处较为相近(25.94%~34.54%),40cm以下则急剧下降(3.18%~15.65%)。说明玉米地剖面 DOC主要来源于土壤腐殖类物质的转化。与林-农生态系统转变过程中的变化趋势相反,洼地农业土壤退耕弃荒一段时间(林-农-林生态系统转化)后,土壤剖面内C4-C占SOC的比例随土壤层次的加深逐渐增加,变化范围在5.77~26.76%。 (8) 在C3植被转向C4植被(林-农生态系统转化)后,玉米地δ13CSOC值与C4-C、C3-C相关系数(r)分别为0.372和-0.102,δ13CDOC值与C4-C、C3-C相关系数分别为0.131和-0.339,其相关性均未达到显著水平。而再从C4植被转回C3植被后,土壤δ13CSOC与C3-C之间呈显著相关性(r=0.88,n=7),说明退耕弃荒后新加入的C3-C对土壤δ13CSOC值影响较大。其SOC的主要来源于洼地周边坡面土壤的侵蚀堆积物和新生草本植被残体。结合当前SOC降解过程的研究成果,本研究认为:洼地土壤退耕弃荒后一段时间里,土壤SOC可能处于累积大于损失状态。这有利于土壤性状向良性方向发展。 (9) 根据同位素值的相互关系和有机碳的来源调查,判断公路绿化带土壤中C4-C为原始土壤所带来。大气颗粒物和雨水中的DOC是表层土壤DOC的主要来源。公路绿化带土壤剖面中,随着时间的增加,土壤腐殖类物质与DOC的相互转化逐渐加强。 上述结论可为人类认识城市区域(特别是有强烈酸性沉降历史的喀斯特城市区域)土地利用方式改变对土壤碳循环的影响,以及不同土地利用方式间土壤有机碳迁移转化过程提供科学依据,也可为正确评估城市区域土壤与其他圈层间碳循环的源、汇关系提供基础资料。

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大气中温室气体不断增加引起的气候变暖,对全球气候、生态环境和人类活动等一系列问题产生重大影响。土壤作为CO2、CH4、N2O 的主要的生物来源,对其源、汇的探测一直是全球变化研究的重点前沿课题。本论文以亚热带喀斯特地区的非农业土壤为研究对象,对黔中不同植被条件(退耕荒草地、灌丛、马尾松林、混交林、阔叶林)和不同类型(黄壤、石灰土)的土壤CO2、CH4 和N2O 的释放及其在土壤剖面中的浓度分布进行观测,并同步测定土壤温度、土壤水分和土壤无机氮等环境因子,在此基础上分析和研究了不同生态系统土壤温室气体的释放通量及其季节变化规律,土壤剖面中温室气体的时空变化规律以及主要环境因子的影响。主要结论如下: 1. 黔中非农业土壤是大气CO2 和N2O 的释放源,CH4 的吸收汇。土壤CO2、N2O 和CH4 年均释放量分别为13558.3 CO2-Ckg•hm-2•a-1、2.3 N2O-Nkg•hm-2•a-1和7.4kg CH4-Ckg•hm-2•a-1。与国内外其它生态系统相比,本研究中土壤N2O 和CO2 的年均释放量具有较明显的地带性特征,对大气CH4 的吸收则处于国内外对各生态系统观测范围的高值部分,表明贵州碳酸盐地区的非农业土壤是一个重要的大气CH4 汇。 2. 土壤类型和植被类型影响土壤CO2、CH4 和N2O 的释放通量。植被条件对土壤温室气体释放通量的影响因土壤类型的不同而存在差异。土壤类型对温室气体释放通量的影响,由于主要是土壤理化性质的差异所导致,因此在各植被条件下表现出较为一致的规律。 主要的影响因素有气候条件、人为耕作干扰的影响、森林的枯枝落叶层、植被的覆盖度、土壤质地、有机质含量和pH 等。 3. 黔中非农业土壤CO2 、CH4 和N2O 平均综合增温潜势为 50620.0CO2kg•hm-2•a-1。纯粹从土壤释放的温室气体来看,随着退耕还林工程的进一步开展,植被的演替将使贵州省未来非农业土壤释放的温室气体的GWP增大。另一方面,基岩裸露严重的荒漠化石山地区土壤释放的温室气体对区域土壤GWP 的贡献高于其它非农业土壤,表明在石漠化进程中,由于植被覆盖度的降低和土地的退化也将会加剧区域土壤的增温潜势。 4. 土壤CO2、CH4和N2O的释放通量具有季节变化特征。对于CO2, 黄壤CO2释放通量的季节变化与温度相同,春夏季节高于秋冬季节,而石灰土则差异较大。对于N2O,退耕荒草地、灌丛土壤N2O释放通量的季节变化较阔叶林、马尾松林地则季节变化明显。对于CH4,交换通量的季节特征主要表现为两个吸收峰(12月~2月;7月~9月)。 5. 土壤CO2和N2O剖面浓度空间分布规律相同,与CH4相反。总体上,CO2和N2O剖面浓度的空间分布规律有两种:一种是随着土壤深度的增加,剖面浓度先增大而后明显减小或者趋于稳定,另一种是随着土壤深度的增加而明显增大;CH4剖面浓度的空间分布在大部分情况下与CO2和N2O相反,因此表现为随着土壤深度的增加,剖面浓度先减小后增大或者趋于稳定。浅层土壤温室气体的剖面浓度易受到大气浓度混合的影响,随着深度的增加,土壤中温室气体的浓度主要视自身土壤条件而定。 6. 环境因子影响土壤温室气体的释放通量,也影响温室气体剖面浓度的时空分布。对于CO2,释放通量主要与土壤温度和无机氮(NO3-和NH4+)正相关;剖面浓度则主要受到土壤温度和NO3-含量的影响。对于N2O,释放通量主要受到0~10cm土壤水分的控制;剖面浓度的影响因素则为土壤温度、水分和NH4+含量。对于CH4,土壤通量在温度<10℃时,主要受到温度的影响。当温度>10℃时,表层土壤水分屏蔽了温度的影响,成为主要的影响因素;剖面浓度主要受到土壤温度和NO3-含量的影响。 7. 土壤温室气体释放通量的季节变化和剖面浓度的时空分布耦合相关。整体上,黔中非农业土壤CO2释放量和CH4吸收量的季节变化规律极显著反相关,而与N2O不同。土壤中温室气体剖面浓度时空分布的相关性, CO2和N2O为耦合正相关,CO2和CH4为负相关,N2O和CH4也为负相关,这种耦合关系可能是由于作为N2O产生底物的无机氮对土壤CH4吸收和产生的毒害作用的影响。土壤温室气体剖面浓度和交换通量都相关的现象说明,土壤中碳、氮的生物球化学循环紧密相连。

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正确认识降水中的化学组分是评价酸雨和大气环境质量的重要途径,降水中低分子有机酸的研究是认识C、H、O等元素生物地球化学循环和酸雨成因的重要内容。贵州省遵义市作为我国酸雨高发地区,是降水化学组成尤其是低分子有机酸地球化学循环研究的典型区域。我们在遵义市进行了为期一年(2006年5月~2007年4月)的降水采集(共76个样品),对pH值、电导率和主要的阴离子(包括有机和无机)、阳离子进行了测定,并进行了分析和讨论。 (1) pH和电导率的雨量加权平均值分别为4.11(范围:2.30~ 6.04)和62.10 μs•cm-1 (范围:6.60 ~ 1630.00 μs•cm-1),酸雨频率高达93.2%,pH存在着显著的季节变化,其中冬季pH值最低,表明遵义市酸雨污染较为严重,冬季为最。 (2) 遵义市监测期间离子浓度的大小顺序为SO42-> Ca2+> H+> NH4+> NO3-> Cl-> F->HCOO-> Mg2+> K+> CH3COO-> Na+> (COO)22-> PO43-> NO2-,其中SO42-、Ca2+、H+、NH4+、NO3-是最主要离子,浓度分别为148.15 μmol•L-1、81.89 μmol•L-1、77.74 μmol•L-1、43.80 μmol•L-1和31.50μmol•L-1,它们分别占离子总量的31.97%、17.67%、16.78%、9.45%和6.54%;遵义市大气降水中主要的致酸物质是SO42-和NO3-,主要的缓冲物质是Ca2+和NH4+,大气污染类型属硫酸钙型。相对酸度和中和因子结果表明降水中仅有77%的降水酸度被碱性物质(以Ca2+和NH4+为主)中和;因子分析中H+、NO3-、nss-SO42-(非海源性硫酸根)、NH4+归为一组,再次表明SO42-和NO3-对降水酸度的重要贡献。富集系数和源的贡献分析表明,SO42-和NO3-主要来自人为活动的贡献,SO42-来源主要包括工业、民用的燃煤燃烧释放的SO2,NO3-主要是遵义市电厂和其它工厂向大气中排放的NOx的化学转化而成。Ca2+主要来自于遵义市的土壤及水泥厂等的排放;Mg2+主要来自陆源输入,部分来自海水的贡献。氮肥生产、大面积农田化肥的使用以及生物排放源很可能是该地区降水中NH4+的主要污染源。值得注意的是,作为海盐性离子的Cl-,在遵义市降水中重要的部分还是人为活动,主要是遵义工厂(如碱厂和钛厂)向大气中排放的HCl和Cl2转化而成。无机离子浓度的季节变化表明,对于遵义市,需要逐步改变能源结构尤其是冬季工业、居民燃煤的使用,才能有效地改善遵义市当前的环境污染。 (3) 遵义市降水中含量较高的常见有机酸是[HCOO-]T、[CH3COO-]T和[(COO)22-]T,它们的雨量加权平均值各为9.29 μmol•L -1、6.47 μmol•L-1和5.06 μmol•L-1;遵义市区降水中有机酸总浓度为22.28 μmol•L-1,占阴离子总量的9.39 %;遵义市降水中四季的有机酸浓度由高到低分别为:春季>冬季>秋季>夏季。以上结果表明,遵义市的有机酸是降水中的重要组成部分,其浓度存在明显的季节性变化。在一次降雨事件中,有机酸的浓度一般随降雨时间的延长而降低,但在降雨中后期有时会出现上升的现象,表明有机酸主要来自云下淋滤作用,少数情况下来自大气远距离的传输。 (4) 相关性分析发现甲酸和乙酸具有强烈的正相关(r= 0.86),表明甲酸和乙酸具有共同的来源。有机酸与降水中的主要无机离子NO3-、nss-SO42-、K+、Na+、Ca2+等存在着中度相关,表明有机酸的来源与人为活动有着重要的关系。应用气液平衡的原理,提出了降水中甲酸、乙酸比值(F/A)aq的有机酸来源判定方法。发现遵义降水中的有机酸春季和冬季主要来自人类活动的释放,其中春季主要来自遵义市南郊的工业污染,由南方水汽(占春季总量的54%)将其污染物传输至遵义市中心城区,冬季主要是大量燃煤的燃烧释放;夏季和秋季则主要来自植物的释放,其中秋季中的部分有机酸也受到华中和华东地区(其气团占秋季总量的45%)的远距离影响。而遵义市区的山间盆地地形、高湿度、高静风率和低风速、以尘埃为主的大气污染物和有机酸的短生命周期(几小时~几天)为有机酸来源于当地创造了有利条件。 (5) 根据热力学平衡计算新方法,发现遵义市pH≤5的降水中甲酸和乙酸对自由酸度的贡献分别为14.79% (范围:0.42~91.14%)、3.66% (范围:0.02~31.55%)。对比显示,遵义市的有机酸贡献量低于边远地区,主要由于遵义市降水的低pH值和高无机酸度所致。在春、夏、秋、冬季节,降水中的有机酸对自由酸度的平均贡献值分别为31.95%、26.16%、8.02%、11.17%,表明有机酸酸度有着明显的季节性差异,春季有机酸的高贡献量主要受降水中的有机酸高含量、低水温和高pH值的共同作用,夏季受高pH值的影响,而秋季和冬季的低贡献量主要受降水的低pH值所控制。 (6) 在遵义市的沉降通量中,无机离子的湿沉降通量占所有离子湿沉降总量的94%,并存在明显的季节性变化。SO42-、Ca2+、H+、NH4+、NO3-为最主要的贡献者,分别为90.1、49.8、47.3、26.0和19.2 mmol•m-2•yr-1。对比显示,SO42-、Ca2+、H+的沉降量均属于我国的高值区,而NO3-的沉降量属于我国中值区,NH4+的沉降量属我国低值水平。营养元素总无机氮TIN(TIN= NH4+ -N+ NO3- -N+ NO2- -N)的湿沉降总量为45.7 mmol•m-2•yr-1,其中NH4+和NO3-分别占TIN的57.0%和41.9%,遵义地区高TIN值当地氮肥的施用量和工业NOx的释放量密不可分;营养元素P的沉降量为1.97 mmol•m-2•yr-1,由于P的来源较少,促使P的湿沉降通量较低。有机酸占湿沉降总量的6%,其四季的湿沉降量顺序由高到低依次为:春>秋>冬>夏,这是有机离子的浓度和四季的降雨量共同作用的结果。根据气液平衡理论可知,挥发性有机酸(HCOO-、CH3COO-和CH3CH2COO-)的干沉降量占总沉降量的47.2%,表明遵义市有机酸沉降方式包括干湿沉降两种。因此在研究遵义市的污染物尤其是有机酸类对生态系统和城市建设的影响时,有必要同时收集气样和水样。

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低分子有机酸是对流层大气的重要组成成分,广泛分布于大气中的气相、液相、气溶胶中。本文以贵州省安顺作为研究区域,在 2007 年 6 月~2008年 6月期间,收集大气降水样品118个,对降水中主要成份尤其是低分子有机酸及其对自由酸度的贡献进行了为期一年的研究。并通过与贵州其它3个地区的对比,重点讨论了大气降水中低分子有机酸时间和空间的变化规律、成因机制、对降水自由酸度的贡献以及来源等关键问题。得出的主要结论如下: (1) 安顺降水总体呈酸性,pH雨量加权平均值为 4.89,范围在3.57~7.09,酸雨频率为 57.0%。降水的电导率平均值为46.52μs•cm-1,变化范围为6.01~298.00 μs•cm-1,该值远远高于降水背景站点,表明该地区受到了明显的人为活动影响。 (2) 安顺大气降水中离子浓度的顺序依次为SO42->Ca2+>NH4+>NO3-> Mg2+>K+>Na+>Cl->H+>HCOOHt>CH3COOHt >(COOH)2(t)2-。大气降水中最重要的离子为SO42-、NO3-(阴离子)和Ca2+、NH4+ 和Mg2+(阳离子),平均浓度依次为140.9、46.1、124.2、45.4和36.2µmol/L。相关性分析和聚类分析表明,安顺SO2和NOx具有同源特征,且进入降水的途径相同。大气中的铵主要以硫酸铵与硝酸铵的形式存在于大气中,成为大气中重要的酸性气溶胶。另外,CaSO4、NaCl、MgCl2、(NH4)2SO4、NH4NO3、KNO3、H2SO4、HNO3是降水的主要化学组分。降水中Ca2+、NH4+、Mg2+和K+的中和因子分别为0.38、0.14、0.22、0.05,表明降水中最重要的中和物质是Ca2+,其次是Mg2+和NH4+。源分析表明,安顺大气降水中的K+和Ca2+主要来自以岩石和土壤为主的陆相输入,而SO42-和NO3-主要来自人为活动的贡献,其人为贡献量高达97.0%和94.3%。Mg2+主要来自陆源输入,仅有9.1%来自海水的贡献。Cl-属于海盐性离子,但在安顺降水中,仅有57.3%来自海相输入,小部分(1.3%)来自岩石和土壤风化的贡献,人类活动排放的Cl-也是该地区一个重要来源。 (3) 安顺大气降水中共检测出7种低分子有机酸,含量最高的有机酸组成依次是甲酸(HCOO-)、乙酸(CH3COO-)和草酸((COO)22-),雨量加权平均浓度分别为8.77、6.90和2.84µmol/L。降水中所测有机酸的平均总含量为19.00µmol/L,对阴离子总和的贡献为12.6%。对于 pH<5 的降水,甲酸、乙酸和草酸对自由酸度的平均贡献值(按最大贡献率法计算)分别为 19.2%、5.9和7.8%,总有机酸(三者之和)对自由酸度的平均贡献值为32.9%。这些事实表明,安顺大气降水中的有机酸是降水化学物质的重要组成部分,会对降水的物理和化学特征产生重要的影响。采样期间,安顺甲酸、乙酸和草酸的湿沉降通量分别为10.81、10.46和3.94 mmol/m2/year。根据气液平衡理论,估算出甲酸和乙酸的干沉降量,分别为4.78和1.63mmol/m2/year。 (4) 安顺降水有机酸浓度存在着明显的季节性变化,四季的有机酸浓度由高到低分别为:冬季>春季>夏季>秋季;非生长季节>生长季节。这种季节变化特征显然与植物生长的季节变化特征不一致。表明安顺大气中的有机酸浓度的影响因素非常复杂;植物生长、降雨量(降雨强度和持续时间)和人为活动等因素的季节变化都会影响大气有机酸的组成和分布特征。在连续降雨过程的监测中发现甲酸和乙酸的浓度是随降雨过程(时间)同步变化,这说明甲酸与乙酸很可能存在相同的来源或者相似的源强,它们在大气中的清除方式也可能相同。而草酸的浓度与日照强度和温度有关,与降雨发生的时间有很重要的关系,表明草酸多来源于光化学反应为主的间接来源。另外,还发现降雨初期降水酸性要强于降雨后期,这表明降雨对大气中污染物质有明显的清除和稀释作用。 (5) 相关性分析表明,甲酸和乙酸之间存在显著的相关关系,相关系数为0.80,这种强烈的正相关表明甲酸和乙酸具有相似的排放源或者排放源不同但有相似的排放强度;草酸与甲酸和乙酸也都具有显著相关关系,这可能是因为草酸与甲酸和乙酸具有相同的排放源或者是草酸的前体物如甲醛与甲酸、乙酸具有相似的排放源;甲酸与NH4+、NO3- 和NO2-的相关关系也很高,表明甲酸的主要来源是农业活动或者生物质燃烧和汽车尾气排放等。乙酸和草酸的情况与甲酸类似。论文建立了甲酸与乙酸分析浓度比值(F/A)T的判定方程曲线,结果表明安顺有机酸主要来源于直接来源,包括植物直接释放,生物质燃烧,汽车尾气排放等;间接来源如不饱和碳烃化合物(如烯烃和异戊二烯)和醛类物质(如甲醛)的光化学氧化不是该地区有机酸的主要来源。 (6) 对比贵州其它3个监测站点的降雨数据后,发现大气降水对降水酸度的贡献,偏远地区(尚重)要远大于工业城市。另外,安顺和尚重大气有机酸以直接来源为主。其中,尚重有机酸的主要来源是植物释放,而安顺有机酸的主要来源是生物质燃烧、汽车尾气等人类活动的释放。贵阳市有机酸的主要来源是间接来源,即有机酸前体物的光化学氧化。遵义有机酸的来源具有明显的季节周期性,在夏秋以直接释放为主,而春冬季节以间接释放为主。

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中国西南喀斯特地区有突出的地球化学敏感性和生态环境脆弱性等特征,其中水环境污染是喀斯特地区所面临的极其严重的生态与环境问题。水环境生源物质循环过程对于人类生存环境质量的保护和提高有着直接的联系,由于环境体系受多种控制因素影响,利用多同位素方法讨论单一环境体系中物质循环过程和生态环境效应已成为同位素地球化学发展的一个重要趋势。碳、氮同位素已被广泛用于探讨和解决当前的一些重大环境问题,如生源要素生物地球化学对人为污染物的响应、温室气体的来源、湖泊富营养化、地下水硝酸盐污染等。为此本论文利用稳定同位素技术(13C、I5N、18O),以喀斯特城市地下水为主要研究对象,对贵阳雨水中的C、N沉降过程、贵阳/遵义地下水C、N同位素地球化学进行了初步研究。通过以上研究,得到以下的主要认识。1.探讨了贵阳雨水中碳沉降的年变化特征,结果表明贵阳雨水DOC平均值为3.76mg/L,POc平均值为0.54mg/L,含量季节间变化不显著。雨水中DOc与PH呈负相关关系,表明有机碳中酸性成份对酸雨有一定贡献。δ13C-POC取值范围在(-27.0,-24.0‰)之间,季节间差异不大,结合已有研究结果表明雨水中颗粒有机碳主要来源于雨水所冲刷的本地大气颗粒物。2.探讨了贵阳雨水无机氮沉降的年变化特征,结果表明贵阳城区雨水中的NH4+、NO3-、δ15N-NH4+,δ15N-NO3-,δ18O-NO3-,季节性差别都不大。NH4+主要来源于土壤中NH3挥发以及大气颗粒物中按的洗脱,而硝酸盐可能主要来源于燃煤和机动车的排放等,同时气候是影响同位素组成差异性表现的一个重要影响因素。3.初步分析了贵阳与遵义地下水/地表水主要水化学成分,结果证实水体水化学组成主要受研究区水文地质背景控制,即阳离子主要以Ca2+,Mg2+为主,而阴离子以HCO3-,SO42-离子为主。但是有部分水样有较高的人为输入物质K+,Na+,Cl-和NO3-,表明人为活动在研究区内已对地表水/地下水产生一定影响。4.利用碳同位素较好地示踪了地下水溶解无机碳季节变化的主要规律,地下水夏季的DIC含量明显低于冬季DIC含量,这是由于大量降水的稀释作用引起的。地下水DIC夏季一般比冬季更富集12C,表明夏季地下水中生物成因无机碳贡献增加。经计算表明贵阳/遵义地下水来源于碳酸盐风化的无机碳比重大多数大于50%,表明硫酸可能参与风化过程。5.较为系统地探讨了地下水/地表水中有机碳的冬季/夏季演化规律以及受影响因素,地下水大多数样品DOC和POC含量不高,个别受污染样品明显具有较高有机碳含量。大部分夏季地下水δ13C-POC明显大于冬季,表明夏季地下水颗粒有机碳受外源(C4植物碎屑)输入影响。地表水TOC(DOC+POC)与人为输入离子[K+Na++Cl-]呈一定的正相关关系,表明有机碳主要受人为污染影响。6.以贵阳为例,根据δ13CDIC等势图、结合主要水化学特征在空间上的分布可知,贵阳市区中部,东北部及西郊农业区地下水受污染较为严重。表明一定条件下,碳同位素组成可以用来指示区域地下水受人为活动影响范围。7.通过对地下水三氮分析初步掌握了地下水氮污染的基本特征,地下水中NO3-是最主要的无机氮形态,NH4+和NO2-含量大多较低,地下水中具有高NO2-与NH4+的水样比较分散,表明点源污染是主要的。8.利用氮氧同位素示踪了贵阳地下水硝酸盐污染来源的季节变化,同时证实了部分地下水发生反硝化。冬季硝酸盐相对夏季含量较低,并且目SN与夕80的平均值都相对较高,表明夏季受外源氮污染明显,郊区地下水硝酸盐主要受硝态氮肥污染影响,城区地下水硝酸盐污染严重,城市生活排泄物是主要的氮污染源;硝酸盐氮氧同位素联同按氮同位素等可以得知部分地下水中存在明显的反硝化作用。9.利用氮同位素取值分布和季节间频度分布变化初步讨论了遵义地下水硝酸盐污染来源的季节变化。遵义含NO3-较高的地下水主要分布在市区、茅草铺(市东北郊)和新店子一忠庄一带(市东南郊)。夏季地下水硝酸盐δ15N的平均值明显低于冬季,一表明夏季地下水受农业化肥等低δ15N值氮污染源污染。10.两城区地下水受点源污染为主,在局部区域有向含水层面源污染转化的趋势。喀斯特城区地下水中C、N物质的循环对环境变化响应较快,同时受不同区域降雨过程和土壤营养物质过程影响而表现出一定的差异性。

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The binary cluster (CH3OH)(n)(NH3)(m) was studied by using a multiphoton ionization time-of-flight mass spectrometer (MPI-TOFMS). The measured two series of protonated cluster ions: (CH3OH)(n)H+ and (CH3OH)(n)NH4+ (1 less than or equal to n less than or equal to 14) were attributed to the ion-molecule reaction in the binary cluster ions. The mixed cluster of CH3OD with ammonia was also studied. The results implied that the proton transfer probability from the OD group was larger than that from CH3 group. The ab initio calculation of the binary cluster was carried out at the HF/STO-3G and MP2/6-31G** levels of theory, and indicated that the latter process of the proton transfer must overcome a barrier of similar to 29 kcal/mol. (C) 1999 Elsevier Science B.V. All rights reserved.

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J. H. Macduff and A. K. Bakken. (2003). Diurnal variation in uptake and xylem contents of inorganic and assimilated N under continuous and interrupted N supply to Phleum pratense and Festuca pratensis. Journal of Experimental Botany, 54 (381) pp.431-444 Sponsorship: BBSRC / Norwegian Crop Research Institute RAE2008

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Macduff, J. H., Humphreys, M. O., Thomas, Howard (2002). Effects of a stay-green mutation on plant nitrogen relations in Lolium perenne during N starvation and after defoliation. Annals of Botany, 89 (1), 11-21. Sponsorship: BBSRC RAE2008

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This thesis describes a broad range of experiments based on an aerosol flow-tube system to probe the interactions between atmospherically relevant aerosols with trace gases. This apparatus was used to obtain simultaneous optical and size distribution measurements using FTIR and SMPS measurements respectively as a function of relative humidity and aerosol chemical composition. Heterogeneous reactions between various ratios of ammonia gas and acidic aerosols were studied in aerosol form as opposed to bulk solutions. The apparatus is unique, in that it employed two aerosol generation methods to follow the size evolution of the aerosol while allowing detailed spectroscopic investigation of its chemical content. A novel chemiluminescence apparatus was also used to measure [NH4+]. SO2.H2O is an important species as it represents the first intermediate in the overall atmospheric oxidation process of sulfur dioxide to sulfuric acid. This complex was produced within gaseous, aqueous and aerosol SO2 systems. The addition of ammonia, gave mainly hydrogen sulfite tautomers and disulfite ions. These species were prevalent at high humidities enhancing the aqueous nature of sulfur (IV) species. Their weak acidity is evident due to the low [NH4+] produced. An increasing recognition that dicarboxylic acids may contribute significantly to the total acid burden in polluted urban environments is evident in the literature. It was observed that speciation within the oxalic, malonic and succinic systems shifted towards the most ionised form as the relative humidity was increased due to complete protonisation. The addition of ammonia produced ammonium dicarboxylate ions. Less reaction for ammonia with the malonic and succinic species were observed in comparison to the oxalic acid system. This observation coincides with the decrease in acidity of these organic species. The interaction between dicarboxylic acids and ‘sulfurous’/sulfuric acid has not been previously investigated. Therefore the results presented here are original to the field of tropospheric chemistry. SHO3-; S2O52-; HSO4-; SO42- and H1,3,5C2,3,4O4-;C2,3,4O4 2- were the main components found in the complex inorganic-organic systems investigated here. The introduction of ammonia produced ammonium dicarboxylate as well as ammonium disulfite/sulfate ions and increasing the acid concentrations increased the total amount of [NH4+].

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The response of Lactococcus lactis subsp. cremoris NCDO 712 to low water activity (aw) was investigated, both in relation to growth following moderate reductions in the aw and in terms of survival following substantial reduction of the aw with NaCI. Lc.lactis NCDO 712 was capable of growth in the presence of ≤ 4% w/v NaCI and concentrations in excess of 4% w/v were lethal to the cells. The presence of magnesium ions significantly increased the resistance of NCDO 712 to challenge with NaCI and also to challenge with high temperature or low pH. Survival of Lc.lactis NCDO 712 exposed to high NaCI concentrations was growth phase dependent and cells were most sensitive in the early exponential phase of growth. Pre-exposure to 3% w/v NaCI induced limited protection against subsequent challenge with higher NaCI concentrations. The induction was inhibited by chloramphenicol and even when induced, the response did not protect against NaCI concentrations> 10% w/v. When growing at low aw, potassium was accumulated by Lc. lactis NCDO 712 growing at low aw, if the aw was reduced by glucose or fructose, but not by NaCI. Reducing the potassium concentration of chemically defined medium from 20 to 0.5 mM) produced a substantial reduction in the growth rate, if the aw was reduced with NaCI, but not with glucose or fructose. The reduction of the growth rate correlated strongly with a reduction in the cytoplasmic potassium concentration and in cell volume. Addition of the compatible solute glycine betaine, partially reversed the inhibition of growth rate and partially restored the cell volume. The potassium transport system was characterised in cells grown in medium at both high and low aw. It appeared that a single system was present, which was induced approximately two-fold by growth at low aw. Potassium transport was assayed in vitro using cells depleted of potassium; the assay was competitively inhibited by Na+ and by the other monovalent cations NH4+, Li+, and Cs+. There was a strong correlation between the ability of strains of Lc. lactis subsp. lactis and subsp. cremoris to grow at low aw and their ability to accumulate the compatible solute glycine betaine. The Lc. lactis subsp. cremoris strains incapable of growth at NaCI concentrations> 2% w/v did not accumulate glycine betaine when growing at low aw, whereas strains capable of growth at NaCI concentrations up to 4% w/v did. A mutant, extremely sensitive to low aw was isolated from the parent strain Lc. lactis subsp. cremoris MG 1363, a plasmid free derivative of NCDO 712. The parent strain tolerated up to 4% w/v NaCI and actively accumulated glycine betaine when challenged at low aw. The mutant had lost the ability to accumulate glycine betaine and was incapable of growth at NaCI concentrations >2% w/v or the equivalent concentration of glucose. As no other compatible solute seemed capable of substitution for glycine betaine, the data suggest that the traditional; phenotypic speciation of strains on the basis of tolerance to 4% w/v NaCI can be explained as possession or lack of a glycine betaine transport system.