MoS2 eta WS2 monogeruzen egitura elektroniko eta magnetikoaren ab-initio kalkuloak

Bi dimentsiotako materialetan presente diren propietate elektroniko bereziek betidanik piztu izan dute komunitate zientifikoaren interesa. Idealki atomo bakarreko lodierako materialak diren hauek hasiera batean joku teoriko huts zirela uste bazen ere, A.K. Geim eta K.S. Novoselov-ek kontrakoa frogatu zuten lehenengo aldiz grafenoa sintetizatuz[1]. Grafitoa osatzen duen geruzetako bakoitza den grafenoak guztiz anomaloak diren pro- pietate elektronikoak dauzka, Dirac-en motako sei puntuz besterik ez osatutako Fermi gainazala duelarik. Honen ondorioz, eroapen elektroiak masa gabekoak balira bezala higitzen dira mobilitate elektronikoa areagotuz. Propietate berezi hauetaz baliatuko liratekeen aplikazio teknologiko posibleek[2] material honekiko interesa egun arlo zienti- fikotik at ere hedatzea eragin du. Grafenoaren sintesiaren errekonozimendu gisa Geim eta Novoselov-ek 2010ean fisikaren Nobel saria lortu zuten. Hala ere, grafenoa ez da sintetiza daitekeen material bidimentsional bakarra. Grafenoa lortzeko teknika bera erabiliz (banantze mikromekanikoa), Geim eta Novoselov-ek zu- zendutako taldeak M oS2 eta N bSe2 sintetizatzea lortu zuen[3]. Konkretuki, M oS2 mo- nogeruza erdieroalea izanik transistoreak minimizatzeko prozesuan silizioaren ordezkari gisa jarduteko hautagaia da. Hala ere, hau egin ahal izateko bere propietate elektro- nikoak sakonkiago aztertzea komeni da. Gradu amaierako lan honetan material honen egitura elektronikoaren eta magnetikoaren karakterizazio teorikoan aurrerapauso txiki bat egitea izan dugu helburu. Horrez gain, W S2 materiala ere era berean landu da, tungsteno atomoa pisutsuagoa izatean, spin-orbita elkarrekintzaren eragina nabariagoa izatea espero baita. Modu honetan, lan hau hiru atal nagusitan banatzen da. Lehenengoa teoriari dago- kio, DF T (Dentsitatearen Funtzionalaren Teoria) inplementatzeko oinarri teorikoa lan- du delarik. Magnetizazioa aztertzeko ezinbestekoa den espina inplementatzeko modua ere aztertu da, eta baita egin beharreko hurbilketen eta pseudopotentzialen metodoaren azalpen bat eman ere. Bigarren atalean QuantumEspresso kodea erabiliz burututako ab-initio kalkuluen deskripzio eta emaitzak aurkeztu dira, azkenei dagokien interpreta- zioa eginez. Bertan M oS2 -n bolumenetiketik monogeruzara pasatzeak egitura elektroni- koan duen eragina aztertu da, ondoren M oS2 eta W S2 monogeruzen banda egitura eta magnetizazioan analisi sakonagoa eginez. Azkenengo atalean ateratako ondorioak idatzi dira, etorkizunerako lanetarako ateak zabalduz.

Band Engineering in Thermoelectric Materials Using Optical, Electronic, and Ab-Initio Computed Properties

Thermoelectric materials have demanded a significant amount of attention for their ability to convert waste heat directly to electricity with no moving parts. A resurgence in thermoelectrics research has led to significant enhancements in the thermoelectric figure of merit, zT, even for materials that were already well studied. This thesis approaches thermoelectric zT optimization by developing a detailed understanding of the electronic structure using a combination of electronic/thermoelectric properties, optical properties, and ab-initio computed electronic band structures. This is accomplished by applying these techniques to three important classes of thermoelectric materials: IV-VI materials (the lead chalcogenides), Half-Heusler’s (XNiSn where X=Zr, Ti, Hf), and CoSb₃ skutterudites.

In the IV-VI materials (PbTe, PbSe, PbS) I present a shifting temperature-dependent optical absorption edge which correlates well to the computed ab-initio molecular dynamics result. Contrary to prior literature that suggests convergence of the primary and secondary bands at 400 K, I suggest a higher convergence temperature of 700, 900, and 1000 K for PbTe, PbSe, and PbS, respectively. This finding can help guide electronic properties modelling by providing a concrete value for the band gap and valence band offset as a function of temperature.

Another important thermoelectric material, ZrNiSn (half-Heusler), is analyzed for both its optical and electronic properties; transport properties indicate a largely different band gap depending on whether the material is doped n-type or p-type. By measuring and reporting the optical band gap value of 0.13 eV, I resolve the discrepancy in the gap calculated from electronic properties (maximum Seebeck and resistivity) by correlating these estimates to the electron-to-hole weighted mobility ratio, A, in narrow gap materials (A is found to be approximately 5.0 in ZrNiSn).

I also show that CoSb₃ contains multiple conduction bands that contribute to the thermoelectric properties. These bands are also observed to shift towards each other with temperature, eventually reaching effective convergence for T>500 K. This implies that the electronic structure in CoSb₃ is critically important (and possibly engineerable) with regards to its high thermoelectric figure of merit.

As2Te3-ren isolatzaile topologikorako presiopeko trantsizioaren ab-initio azterketa

Materia kondentsatuko sikan erronka nagusietako bat naturako materialen izaera eza- gutu eta ezaugarritzea da. Orain dela urte batzuk arte ezagutzen genituen material guztiak, eroale, erdieroale edo isolatzaileak ziren, materialeko balentzia elektroien izae- raren arabera. Azken urteotan sikako arlo honetan burututako lanek eman dute bere fruitua, materiaren egoera berri bat aurkitu baita naturan [1]: isolatzaile topologikoa. Isolatzaile topologikoak material isolatzaileak dira baina ertza eroalea dute. Egoera eroale hauek dira material berri honen berezkotasuna. Egoerok sistemaren topologia dela eta existitzen dira eta sistemaren simetriaren bidez babestuta daudenez, deusez- taezinak dira. Hall isolatzaile kuantikoa izan zen isolatzaile topologikoen gaia teorikoki garatzen hasteko inspirazio iturria eta esperimentalki beranduago aurkitu ziren [2]. Lan ugari egiten ari da materiaren egoera berri honen teoria osatu eta era honetako material berriak aurkitzeko. Gaur egun isolatzaile topologiko ezagunenetarikoak kalogenuro fami- liakoak dira. Talde honetakoa da 2008.urtean estrainekoz aurkitu zen hiru dimentsiotako isolatzaile topologikoa: Bi1

Spin-orbita elkarrekintza eta trukatze-korrelazio eremu eskalar eta bektorialaren ab-initio kalkuluak LAPW metodoaren bidez: Bismutoaren adibidea

Gradu amaierako lan honetan, LAPW metodoa aztertu da solidoen propietate elektronikoak era teorikoan ikertzeko eta efektu erlatibistek hauengan duten eragina zenbatesteko tresna teoriko bezala. Konkretuki spin-orbita elkarrekintzan zentratu gara, eta hau konputazionalki inplementatzeko bigarren bariazionalaren metodoa aztertu da. Bestalde, Spin-DFT teoriaren barruan spin-orbita kodifikatzen duen trukatze-korrelazio eremu bektorialaren azterketa labur bat egin da, ekarpen erlatibista beste ikuspuntu batetik aztertu eta informazio osagarria lortzeko asmoz.

2-DELTA-FUNCTION GENERALIZED PLASMA POLE MODEL FOR 1ST PRINCIPLE CALCULATIONS OF QUASI-PARTICLE ENERGIES IN MANY-ELECTRON SYSTEMS

To evaluate the dynamical effects of the screened interaction in the calculations of quasiparticle energies in many-electron systems a two-delta-function generalized plasma pole model (GPP) is introduced to simulate the dynamical dielectric function. The usual single delta-function GPP model has the drawback of over simplifications and for the crystals without the center of symmetry is inappropriate to describe the finite frequency behavior for dielectric function matrices. The discrete frequency summation method requires too much computation to achieve converged results since ab initio calculations of dielectric function matrices are to be carried out for many different frequencies. The two-delta GPP model is an optimization of the two approaches. We analyze the two-delta GPP model and propose a method to determine from the first principle calculations the amplitudes and effective frequencies of these delta-functions. Analytical solutions are found for the second order equations for the parameter matrices entering the model. This enables realistic applications of the method to the first principle quasiparticle calculations and makes the calculations truly adjustable parameter free.

氧合血红蛋白Fe-O2键合态ab initio研究

于2010-11-23批量导入