Some new strategies for the chemical separation of actinides and lanthanides

A future goal in nuclear fuel reprocessing is the conversion or transmutation of the long-lived radioisotopes of minor actinides, such as americium, into short-lived isotopes by irradiation with neutrons. In order to achieve this transmutation, it is necessary to separate the minor actinides(III), [An(Ill)], from the lanthanides(III), [Ln(Ill)], by solvent extraction (partitioning), because the lanthanides absorb neutrons too effectively and hence limit neutron capture by the transmutable actinides. Partitioning using ligands containing only carbon, hydrogen, nitrogen and oxygen atoms is desirable because they are completely incinerable and thus the final volume of waste is minimised [1]. Nitric acid media will be used in the extraction experiments because it is envisaged that the An(III)/Ln(III) separation process could take place after the PUREX process. There is no doubt that the correct design of a molecule that is capable of acting as a ligand or extraction reagent is required for the effective separation of metal ions such as actinides(III) from lanthanides. Recent attention has been directed towards heterocyclic ligands with for the preferential separation of the minor actinides. Although such molecules have a rich chemistry, this is only now becoming sufficiently well understood in relation to the partitioning process [2]. The molecules shown in Figures I and 2 will be the principal focus of this study. Although the examples chosen here are used rather specific, the guidelines can be extended to other areas such as the separation of precious metals [3].

Measurement of thermal neutron cross section and resonance integral for the (165)Ho(n, gamma)(166g)Ho reaction

The ground state thermal neutron cross section and the resonance integral for the (165)Ho(n, gamma)(166)Ho reaction in thermal and 1/E regions, respectively, of a thermal reactor neutron spectrum have been measured experimentally by activation technique. The reaction product, (166)Ho in the ground state, is gaining considerable importance as a therapeutic radionuclide and precisely measured data of the reaction are of significance from the fundamental point of view as well as for application. In this work, the spectrographically pure holmium oxide (Ho(2)O(3)) powder samples were irradiated with and without cadmium covers at the IEA-RI reactor (IPEN, Sao Paulo), Brazil. The deviation of the neutron spectrum shape from 1/E law was measured by co-irradiating Co, Zn, Zr and Au activation detectors with thermal and epithermal neutrons followed by regression and iterative procedures. The magnitudes of the discrepancies that can occur in measurements made with the ideal 1/E law considerations in the epithermal range were studied. The measured thermal neutron cross section at the Maxwellian averaged thermal energy of 0.0253 eV is 59.0 +/- 2.1 b and for the resonance integral 657 +/- 36b. The results are measured with good precision and indicated a consistency trend to resolve the discrepant status of the literature data. The results are compared with the values in main libraries such as ENDF/B-VII, JEF-2.2 and JENDL-3.2, and with other measurements in the literature.

Study of DNA damage with a new system for irradiation of samples in a nuclear reactor

In this paper, we report results of a quantitative analysis of the effects of neutrons on DNA, and, specifically, the production of simple and double breaks of plasmid DNA in aqueous solutions with different concentrations of free-radical scavengers. The radiation damage to DNA was evaluated by electrophoresis through agarose gels. The neutron and gamma doses were measured separately with thermoluminescent detectors. In this work, we have also demonstrated usefulness of a new system for positioning and removing samples in channel BH#3 of the IEA-R1 reactor at the Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares (Brazil) without necessity of interrupting the reactor operation. (C) 2010 Elsevier Ltd. All rights reserved.

Photoproduction of J/psi and of high mass e(+)e(-) in ultra-peripheral Au plus Au collisions at root s(NN)=200 GeV

We present the first measurement of photoproduction of J/psi and of two-photon production of high-mass e(+)e(-) pairs in electromagnetic (or ultra-peripheral) nucleus-nucleus interactions, using Au + Au data at root s(NN) = 200 GeV. The events are tagged with forward neutrons emitted following Coulomb excitation of one or both Au* nuclei. The event sample consists of 28 events with m(e+e-) > 2 GeV/c(2) with zero like-sign background. The measured cross sections at midrapidity of d sigma/dy (J/psi + Xn, y = 0) = 76 +/- 33 (stat) +/- 11 (syst) pb and d(2)sigma /dm dy (e(+) e(-) + Xn, y = 0) = 86 +/- 23(stat) +/- 16(syst) mu b/ (GeV/c(2)) for m(e+e-) epsilon vertical bar 2.0, 2.8 vertical bar GeV/c(2) have been compared and found to be consistent with models for photoproduction of J/psi and QED based calculations of two-photon production of e(+)e(-) pairs. (C) 2009 Elsevier B.V. All rights reserved.

Dynamic effects of breakup on fusion reactions of weakly bound nuclei

The traditional reduction methods to represent the fusion cross sections of different systems are flawed when attempting to completely eliminate the geometrical aspects, such as the heights and radii of the barriers, and the static effects associated with the excess neutrons or protons in weakly bound nuclei. We remedy this by introducing a new dimensionless universal function, which allows the separation and disentanglement of the static and dynamic aspects of the breakup coupling effects connected with the excess nucleons. Applying this new reduction procedure to fusion data of several weakly bound systems, we find a systematic suppression of complete fusion above the Coulomb barrier and enhancement below it. Different behaviors are found for the total fusion cross sections. They are appreciably suppressed in collisions of neutron-halo nuclei, while they are practically not affected by the breakup coupling in cases of stable weakly bound nuclei. (C) 2009 Elsevier B.V. All rights reserved.

Integrating workplace exposure databases for occupational medicine services and epidemiologic studies at a former nuclear weapons facility

We outline methods for integrating epidemiologic and industrial hygiene data systems for the purpose of exposure estimation, exposure surveillance, worker notification, and occupational medicine practice. We present examples of these methods from our work at the Rocky Flats Plant?a former nuclear weapons facility that fabricated plutonium triggers for nuclear weapons and is now being decontaminated and decommissioned. The weapons production processes exposed workers to plutonium, gamma photons, neutrons, beryllium, asbestos, and several hazardous chemical agents, including chlorinated hydrocarbons and heavy metals. We developed a job exposure matrix (JEM) for estimating exposures to 10 chemical agents in 20 buildings for 120 different job categories over a production history spanning 34 years. With the JEM, we estimated lifetime chemical exposures for about 12,000 of the 16,000 former production workers. We show how the JEM database is used to estimate cumulative exposures over different time periods for epidemiological studies and to provide notification and determine eligibility for a medical screening program developed for former workers. We designed an industrial hygiene data system for maintaining exposure data for current cleanup workers. We describe how this system can be used for exposure surveillance and linked with the JEM and databases on radiation doses to develop lifetime exposure histories and to determine appropriate medical monitoring tests for current cleanup workers. We also present time-line-based graphical methods for reviewing and correcting exposure estimates and reporting them to individual workers.

Formulação analítica para solução do problema de ordenada discreta unidimensional

Nete trabalho é apresentada uma solução analílica para o problema de ordenada discreta unidimensional e multigrupo de transporle de neutrons em simetria planar. A idéia básica da formulação proposta consiste na aplicação da transformada de Laplace na equação de ordenada discreta. Para a solução do sistema linear resultante, uma solução explícila para a matriz lnversa é estabelecida. Dessa forma, o fluxo angular é obtido, por inversão analítica, em termos do fluxo angular em x=O. Essa formulação é aplicada a problemas de domínio finito e semi-infinito. No primeiro caso, os valores de fluxo angular desconhecidos na fronteira em x=O, são determinados a partir dos valores conhecidos do fluxo angular em x=a; no segundo caso é usada a condição de que o fluxo angular é limilado no infinito. Foram tratados problemas homogêneos e heterogêneos para a placa plana com um grupo de neutrons e multigrupo.O problema inverso, que consiste na determinação do fluxo incidente na fronteira a partir de valores do fluxo escalar no interior do domínio, também foi resolvido. Os resullados obtidos para os problemas acima descritos, apresentaram uma boa comparação com os resultados disponíveis na literatura.

Estudo, proposta e previsão de desempenho de um filtro de energia para experimentos com alta resolução de comprimento de onda em fontes pulsantes de nêutrons

Em fontes de nêutrons por spallation para pesquisa de materiais, o comprimento de onda dos nêutrons é geralmente determinado pelos tempos de percurso (TOF) dos nêutrons desde a fonte até o detector. A precisão atingível é limitada pelo fato de o tempo de emissão do pulso característico do sistema alvo/moderador ser diferente de zero (a situação ideal fictícia seria a emissão se ocorresse na forma de um impulso). “Moderadores acoplados” (elementos usados para produzir feixes de alta intensidade com nêutrons de baixa energia) apresentam um decaimento de intensidade em função do tempo muito longo, ao longo de todo o espectro usado nos experimentos. Por este motivo, “moderadores desacoplados”, os quais produzem feixes com intensidade mais reduzida, são freqüentemente usados para instrumentos que requerem alta resolução. Neste trabalho, propusemos e analisamos uma nova técnica de filtragem dinâmica de feixes de nêutrons polarizados de baixa energia para experimentos que utilizam TOF na determinação do comprimento de onda. O dispositivo consiste de um sistema ótico polarizador/analisador e um inversor de spin seletivo em energia, o qual funciona por ressonância espacial do spin. Variando a condição de ressonância em sincronia com a estrutura temporal do pulso de nêutrons (através do controle de campos magnéticos), o filtro pode ajustar a resolução de energia (ou de comprimento de onda) de pulsos de banda larga em tais experimentos, separando os nêutrons com a correta relação “TOF/comprimento de onda” dos demais Um método para o cálculo de desempenho do sistema foi apresentado em um Trabalho Individual (TI) (PARIZZI et al., 2002 - i), do qual se fará aqui uma breve revisão além de amplo uso na otimização dos parâmetros a serem ajustados para o projeto do filtro. Os resultados finais mostram que ganhos consideráveis em resolução podem ser obtidos com a aplicação desta técnica em experimentos de reflectometria por tempo de percurso, sem que para tal seja necessário comprometer a intensidade do feixe usado pelo mesmo instrumento quando operado em um modo de baixa resolução, dando ao usuário do instrumento a opção de escolher a relação ótima entre intensidade e resolução para seu experimento. Como parte da conclusão desta dissertação, é apresentada uma proposta de parâmetros para a construção deste tipo de filtro e previsão de desempenho da configuração proposta, baseada no software de modelamento desenvolvido.

Competições magnéticas no sistema Fe xCo 1-xTa 2 O 6

São apresentados resultados obtidos a partir de difração de raios-X (DRX), difração de nêutrons (DN), susceptibilidade magnética (X(T)), magnetização (M(H)), espectroscopia Mõssbauer (EM) e calor específico (Cp) de amostras do sistema FexCo1-x Ta206. Difratogramas de DRX e de DN e as curvas M(H) indicam que as amostras estão bem cristalizadas e homogêneas, e que o sistema é uma solução sólida para toda faixa de substituição Fe -> Co. Os ajustes de DN revelam fases magnéticas com dois vetores de propagação (::I::~~ ~) para o CoTa206 e (~ O ~) e (O ~ ~) para o FeTa206' A segunda configuração permanece a mesma para as amostras ricas em Fe (0,46 :S x < 1,00), enquanto que as amostras ricas em Co (0,09 :S x < 0,46) apresentam configuração magnética indexada pelos vetores de propagação (::I::~~ O). O diagrama de fase temperatura vs. x exibe um ponto bicrítico em torno de T = 4,9 K e x = 0,46. A temperatura de Néel máxima das região rica em Fe é 9,5 K, e 7,1 K para a região rica em Co. No ponto bicrítico, o sistema mostra coexistência de ambas estruturas magnéticas. Esse comportamento bicrítico é interpretado como sendo induzido pelas competições entre as diferentes fases magnéticas e pela variação das propriedades cristalográficas.

Solução analítica das equações difusivas da teoria geral de perturbação pelo método da transformada de Laplace

Neste trabalho, apresentamos uma solução analítica para as equações difusivas unidimensionais da Teoria Geral de Perturbação em uma placa heterogênea, isto é, apresentamos as soluções analíticas para os problemas de autovalor para o fluxo de nêutrons e para o fluxo adjunto de nêutrons, para o cálculo do fator de multiplicação efetivo (keff), para o problema de fonte fixa e para o problema de função auxiliar. Resolvemos todos os problemas mencionados aplicando a Transformada de Laplace em uma placa heterogênea considerando um modelo de dois grupos de energia e realizamos a inversão de Laplace do fluxo transformado analiticamente através da técnica da expansão de Heaviside. Conhecendo o fluxo de nêutrons, exceto pelas constantes de integração, aplicamos as condições de contorno e de interface e resolvemos as equações algébricas homogêneas para o fator de multiplicação efetivo pelo método da bissecção. Obtemos o fluxo de nêutrons através da avaliação das constantes de integração para uma potência prescrita. Exemplificamos a metodologia proposta para uma placa com duas regiões e comparamos os resultados obtidos com os existentes na literatura.

Solução LTSn da equação adjunta de transporte de nêutrons com fonte arbitrária para elevada ordem de quadratura numa placa homogênea

O objetivo deste trabalho consiste em estender o método LTSN à solução do problema adjunto de transporte de nêutrons. A solução adjunta é interpretada fisicamente como uma função importância que designa a capacidade de contribuição de cada cela do espaço de fase para um funcional resposta. A derivação desta interpretação, através do princípio variacional, está sucintamente apresentada. Surgida da necessidade de generalização da fonte adjunta, também propõe-se uma nova formulação LTSN capaz de resolver problemas de transporte, tanto direto quanto adjunto, com fonte arbitrária, para elevada ordem de quadratura em geometria de placa. Esta nova formulção inspira-se na propriedade de invariância de projeção dos meios isotrópicos mas também é válida para os meios anisotrópicos. Todos os resultados apresentados pelas simulações numéricas de problemas adjuntos são calculados pela nova formulação LTSN e são comparados ou com a definição de função importância ou pelas relações de reciprocidade ou pelo código ANISN.

Solução LTSn para problemas de transferência radiativa com polarização em geometria plana

O método LTSN tem sido utilizado na resolução de uma classe abrangente de problemas de transporte de partículas neutras que são reduzidos a um sistema linear algébrico depois da aplicação da transformada de Laplace. Na maioria dos casos estudados os autovalores associados são reais e simétricos. Para o problema de criticalidade os autovalores associados são reais ou imaginários puros e simétricos, e para o o problema de multigrupo podem aparecer autovalores complexos. O objetivo deste trabalho consiste na generalização da formulação LTSN para problemas de transporte com autovalores complexos. Por esse motivo é focada a solução de um problema radiativo de transporte com polarização em uma placa plana. A solução apresentada fundamenta-se na aplicação da transformada de Laplace ao conjunto de equações SN dos problemas resultantes da decomposição da equação de transferência radiativa com polarização em série de Fourier, seguindo o procedimento de Chandrasekhar. Esse procedimento gera 2L + 2 sistemas lineares de ordem 4N dependentes do parâmetro complexo "s". Aqui, L é o grau de anisotropia e N a ordem de quadratura. A solução desse sistema simbólico é obtida através da aplicação da transformada inversa de Laplace depois da inversão da matriz simbólica pelo método da diagonalização. Para a obtenção das constantes de integração é assumido que os componentes do vetor de Stokes são reais e as matrizes dos autovalores e autovetores são separadas em suas partes real e imaginária. A solução LTSN para autovalores complexos é validada através da comparação da solução para uma placa com espessura unitária, grau de anisotropia L = 13, albedo de espalhamento simples $ = 0:99, coe ciente de re exão de Lambert ¸0 = 0:1 e N = 150, segundo dados da literatura consultada.

Um modelo de sacola difusa para a matéria nuclear

Neste trabalho desenvolvemos um modelo efetivo para a descrição da matéria nuclear, que incorpora os resultados obtidos, para a descrição de um núcleon, pelo modelo de sacola difusa. O sistema nuclear será descrito via uma função de energia interna, que compreende um termo livre e outro que leva em conta a interação entre os núcleons. A parte livre, por se tratar de um sistema de férmions, corresponderá à energia de um gásde Fermi livre. Além disso, para evitar a superposição de dois ou mais núcleons, introduzimos um volume de exclusão a la Van der Waals. Na parte integrante, a troca de píons entre os núcleons será levada em conta via um potêncial efetivo. A função energia interna dependerá da densidade da matéria nuclear e também de um parâmetro que determinará o volume esperado de cada núcleon na matéria nuclear. O valor deste parâmetro será um pouco diferente do valor encontrado para um núcleons isolado, devido à interação entre eles. Obtém-se então resultados para a energia de ligação por núcleon para a matéria nuclear simétrica e para a matéria de nêutrons, bem como para a equação de estado da matéria de nêutrons.

Compressibilidade da matéria nuclear em estrelas de nêutrons

Neste trabalho, são discutidos modelos da hadrodinâmica quântica com aproximação de campo médio aplicados a estrelas de nêutrons. O modelo de Walecka define o ponto de partida para desenvolver o modelo de acoplamento derivativo ajustável. A presente dissertação visa a um estudo detalhado sobre a influência dos parâmetros do modelo ajustável no sistema, analisando seus limites, inclusive quando os parâmetros são iguais a zero ou infinito (modelo exponencial). Esta análise tem o propósito de estabelecer um conjunto de parâmetros que defina um modelo que esteja de acordo com as propriedades fenomenológicas tais como módulo de compressão da matéria nuclear, massa efetiva na saturação da matéria nuclear e também algumas propriedades estáticas globais das estrelas de nêutrons como, por exemplo, massa e raio. Estabelecido o modelo a ser considerado, a autora dessa dissertação introduz, como inovação, a compressibilidade hadrônica como função da densidade. Tradicionalmente, determinam-se propriedades da matéria apenas para a densidade de saturação.