Chemical composition measurements of cloud condensation nuclei and ice nuclei by aerosol mass spectrometry

In this study the Aerodyne Aerosol Mass Spectrometer (AMS) was used during three laboratory measurement campaigns, FROST1, FROST2 and ACI-03. The FROST campaigns took place at the Leipzig Aerosol Cloud Interaction Simulator (LACIS) at the IfT in Leipzig and the ACI-03 campaign was conducted at the AIDA facility at the Karlsruhe Institute of Technology (KIT). In all three campaigns, the effect of coatings on mineral dust ice nuclei (IN) was investigated. During the FROST campaigns, Arizona Test Dust (ATD) particles of 200, 300 and 400 nm diameter were coated with thin coatings (< 7 nm) of sulphuric acid. At these very thin coatings, the AMS was operated close to its detection limits. Up to now it was not possible to accurately determine AMS detection limits during regular measurements. Therefore, the mathematical tools to analyse the detection limits of the AMS have been improved in this work. It is now possible to calculate detection limits of the AMS under operating conditions, without losing precious time by sampling through a particle filter. The instrument was characterised in more detail to enable correct quantification of the sulphate loadings on the ATD particle surfaces. Correction factors for the instrument inlet transmission, the collection efficiency, and the relative ionisation efficiency have been determined. With these corrections it was possible to quantify the sulphate mass per particle on the ATD after the condensation of sulphuric acid on its surface. The AMS results have been combined with the ice nucleus counter results. This revealed that the IN-efficiency of ATD is reduced when it is coated with sulphuric acid. The reason for this reduction is a chemical reaction of sulphuric acid with the particle's surface. These reactions are increasingly taking place when the aerosol is humidified or heated after the coating with sulphuric acid. A detailed analysis of the solubility and the evaporation temperature of the surface reaction products revealed that most likely aluminium sulphate is produced in these reactions.

Characterization of electromagnetic fields in the aSPECT spectrometer and reduction of systematic errors

Das aSPECT Spektrometer wurde entworfen, um das Spektrum der Protonen beimrnZerfall freier Neutronen mit hoher Präzision zu messen. Aus diesem Spektrum kann dann der Elektron-Antineutrino Winkelkorrelationskoeffizient "a" mit hoher Genauigkeit bestimmt werden. Das Ziel dieses Experiments ist es, diesen Koeffizienten mit einem absoluten relativen Fehler von weniger als 0.3% zu ermitteln, d.h. deutlich unter dem aktuellen Literaturwert von 5%.rnrnErste Messungen mit dem aSPECT Spektrometer wurden an der Forschungsneutronenquelle Heinz Maier-Leibnitz in München durchgeführt. Jedoch verhinderten zeitabhängige Instabilitäten des Meßhintergrunds eine neue Bestimmung von "a".rnrnDie vorliegende Arbeit basiert hingegen auf den letzten Messungen mit dem aSPECTrnSpektrometer am Institut Laue-Langevin (ILL) in Grenoble, Frankreich. Bei diesen Messungen konnten die Instabilitäten des Meßhintergrunds bereits deutlich reduziert werden. Weiterhin wurden verschiedene Veränderungen vorgenommen, um systematische Fehler zu minimieren und um einen zuverlässigeren Betrieb des Experiments sicherzustellen. Leider konnte aber wegen zu hohen Sättigungseffekten der Empfängerelektronik kein brauchbares Ergebnis gemessen werden. Trotzdem konnten diese und weitere systematische Fehler identifiziert und verringert, bzw. sogar teilweise eliminiert werden, wovon zukünftigernStrahlzeiten an aSPECT profitieren werden.rnrnDer wesentliche Teil der vorliegenden Arbeit befasst sich mit der Analyse und Verbesserung der systematischen Fehler, die durch das elektromagnetische Feld aSPECTs hervorgerufen werden. Hieraus ergaben sich vielerlei Verbesserungen, insbesondere konnten die systematischen Fehler durch das elektrische Feld verringert werden. Die durch das Magnetfeld verursachten Fehler konnten sogar soweit minimiert werden, dass nun eine Verbesserung des aktuellen Literaturwerts von "a" möglich ist. Darüber hinaus wurde in dieser Arbeit ein für den Versuch maßgeschneidertes NMR-Magnetometer entwickelt und soweit verbessert, dass nun Unsicherheiten bei der Charakterisierung des Magnetfeldes soweit reduziert wurden, dass sie für die Bestimmung von "a" mit einer Genauigkeit von mindestens 0.3% vernachlässigbar sind.