Measurement and modeling of cloud condensation nuclei in continental air

Atmospheric aerosol particles serving as cloud condensation nuclei (CCN) are key elements of the hydrological cycle and climate. Knowledge of the spatial and temporal distribution of CCN in the atmosphere is essential to understand and describe the effects of aerosols in meteorological models. In this study, CCN properties were measured in polluted and pristine air of different continental regions, and the results were parameterized for efficient prediction of CCN concentrations.The continuous-flow CCN counter used for size-resolved measurements of CCN efficiency spectra (activation curves) was calibrated with ammonium sulfate and sodium chloride aerosols for a wide range of water vapor supersaturations (S=0.068% to 1.27%). A comprehensive uncertainty analysis showed that the instrument calibration depends strongly on the applied particle generation techniques, Köhler model calculations, and water activity parameterizations (relative deviations in S up to 25%). Laboratory experiments and a comparison with other CCN instruments confirmed the high accuracy and precision of the calibration and measurement procedures developed and applied in this study.The mean CCN number concentrations (NCCN,S) observed in polluted mega-city air and biomass burning smoke (Beijing and Pearl River Delta, China) ranged from 1000 cm−3 at S=0.068% to 16 000 cm−3 at S=1.27%, which is about two orders of magnitude higher than in pristine air at remote continental sites (Swiss Alps, Amazonian rainforest). Effective average hygroscopicity parameters, κ, describing the influence of chemical composition on the CCN activity of aerosol particles were derived from the measurement data. They varied in the range of 0.3±0.2, were size-dependent, and could be parameterized as a function of organic and inorganic aerosol mass fraction. At low S (≤0.27%), substantial portions of externally mixed CCN-inactive particles with much lower hygroscopicity were observed in polluted air (fresh soot particles with κ≈0.01). Thus, the aerosol particle mixing state needs to be known for highly accurate predictions of NCCN,S. Nevertheless, the observed CCN number concentrations could be efficiently approximated using measured aerosol particle number size distributions and a simple κ-Köhler model with a single proxy for the effective average particle hygroscopicity. The relative deviations between observations and model predictions were on average less than 20% when a constant average value of κ=0.3 was used in conjunction with variable size distribution data. With a constant average size distribution, however, the deviations increased up to 100% and more. The measurement and model results demonstrate that the aerosol particle number and size are the major predictors for the variability of the CCN concentration in continental boundary layer air, followed by particle composition and hygroscopicity as relatively minor modulators. Depending on the required and applicable level of detail, the measurement results and parameterizations presented in this study can be directly implemented in detailed process models as well as in large-scale atmospheric and climate models for efficient description of the CCN activity of atmospheric aerosols.

Erste Untersuchungen zur Messung helizitätsabhängiger (gamma N)-Wirkungsquerschnitte für das GDH-Experiment am MAMI

Das experimentelle Studium der 1966 von Gerasimov, Drell undHearn unabhängig voneinander aufgestellten und als GDH-SummenregelbezeichnetenRelation macht die Vermessung totalerPhotoabsorptionswirkungsquerschnitte von zirkular polarisierten Photonen an longitudinalpolarisierten Nukleonen über einen weiten Energiebereich notwendig. Die im Sommer1998 erfolgte Messung am Mainzer Mikrotron stellt das erste derartigeExperiment mit reellen Photonen zur Messung des GDH-Integrals am Protondar. Die Verwendung eines Frozen-Spin-Butanoltargets, das eingesetzt wurde, umeinen möglichst hohen Proton-Polarisationsgrad zu erreichen, hat diezusätzliche experimentelle Schwierigkeit zur Folge, daß die imButanoltarget enthaltenen Kohlenstoffkerne ebenfalls Reaktionsprodukte liefern, diezusammen mit den am Proton erzeugten nachgewiesen werden.Ziel der Arbeit war die Bestimmung von Wirkungsquerschnittenam freien Proton aus Messungen an einem komplexen Target (CH2) wie esbeim polarisiertenTarget vorliegt. Die hierzu durchgeführten Pilotexperimentedienten neben der Entwicklung von Methoden zur Reaktionsidentifikation auchder Eichung des Detektorsystems. Durch die Reproduktion der schon bekanntenund vermessenen unpolarisierten differentiellen und totalenEin-Pion-Wirkungsquerschnitte am Proton (gamma p -> p pi0 und gamma p -> n pi+), die bis zueiner Photonenergievon etwa 400 MeV den Hauptbeitrag zum GDH-Integralausmachen, konnte gezeigt werden, daß eine Separation der Wasserstoff- vonKohlenstoffereignissen möglich ist. Die notwendigen Techniken hierzu wurden imRahmen dieser Arbeit zu einem allgemein nutzbaren Werkzeug entwickelt.Weiterhin konnte gezeigt werden, daß der vom Kohlenstoffstammende Anteil der Reaktionen keine Helizitätsabhängigkeit besitzt. Unterdieser Voraussetzung reduziert sich die Bestimmung der helizitätsabhängigenWirkungsquerschnittsdifferenz auf eine einfacheDifferenzbildung. Aus den erhaltenen Ergebnissen der intensiven Analyse von Daten, diemit einem unpolarisierten Target erhalten wurden, konnten so schnellerste Resultate für Messungen, die mit dem polarisierten Frozen-Spin-Targetaufgenommen wurden, geliefert werden. Es zeigt sich, daß sich dieseersten Resultate für polarisierte differentielle und totale (gammaN)-Wirkungsquerschnitte im Delta-Bereich in guter Übereinstimmung mit theoretischenAnalysen befinden.

Plasmonenresonanzen von sichelförmigen metallischen Nanoobjekten

Metallische Objekte in der Größenordnung der optischen Wellenlänge zeigen Resonanzen im optischen Spektralbereich. Mit einer Kombination aus Kolloidlithographie, Metallfilmbedampfung und reaktivem Ionenstrahl¨atzen wurden Nanosicheln aus Gold bzw. Silber mit identischer Form und Orientierung in Sichelform mit einer Größe von 60nm bis 400nm hergestellt. Der Öffnungswinkel der Nanosicheln lässt sich kontinuierlich einstellen. Durch die einheitliche Orientierung lassen sich Messungen am Ensemble direkt auf das Verhalten des Einzelobjektes übertragen, wie ein Vergleich der Extinktionsspektren einer Ensemblemessung am UV/Vis/NIR-Spektrometer mit einer Einzelpartikelmessung in einem konfokalen Mikroskop zeigt. Die optische Antwort der Nanosicheln wurde als zwei-dimensionales Modell mit einer Finite Elemente Methode berechnet. Das Ergebnis sind mehrere polarisationsabhängige Resonanzen im optischen Spektrum. Diese lassen sich durch Variation des Öffnungswinkels und der Gr¨oße der Nanosichel verschieben. Durch Beleuchten lassen sich plasmonische Schwingungen anregen, die ein stark lokalisiertes Nahfeld an den Spitzen und in der Öffnung der Nanosicheln erzeugen. Das Nahfeld der Partikelresonanz wurde mit einer Fotolackmethode nachgewiesen. Die Untersuchungen am UV/Vis/NIR-Spektrometer zeigen mehrere polarisationsabhängige Resonanzen im Spektralbereich von 300 nm bis 3200 nm. Die Resonanzen der Nanosicheln lassen sich durch den Öffnungswinkel und den Durchmesser in der Größenordnung der Halbwertbreite im optischen Spektrum verschieben. In der Anwendung als Chemo- bzw. Biosensor zeigen Gold-Nanosicheln eine ähnliche Empfindlichkeit wie vergleichbare Sensoren auf der Basis von dünnen Metallstrukturen. Das Nahfeld zeichnet sich durch eine starke Lokalisierung aus und dringt, je nach Multipolordnung, zwischen 14 nm und 70 nm in die Umgebung ein. Quantenpunkte wurden an das Nahfeld der Nanosicheln gekoppelt. Die Emission der Quantenpunkte bei einer Wellenlänge von 860nm wird durch die Resonanz der Nanosicheln verstärkt. Die Nanosicheln wurden als optische Pinzette eingesetzt. Bei einer Anregung mit einem Laser bei einer Wellenlänge von 1064 nm wurden Polystyrolkolloide mit einem Durchmesser von 40 nm von den resonanten Nanosicheln eingefangen. Die Nanosicheln zeigen außergewöhnliche optische Eigenschaften, die mithilfe der Geometrieparameter über einen großen Bereich verändert werden können. Die ersten Anwendungen haben Anknüpfungspunkte zur Verwendung in der Sensorik, Fluoreszenzspektroskopie und als optische Pinzette aufgezeigt.

Verifikation der Niederschlagsvorhersage für Deutschland von 2001 - 2004

Die Verifikation numerischer Modelle ist für die Verbesserung der Quantitativen Niederschlagsvorhersage (QNV) unverzichtbar. Ziel der vorliegenden Arbeit ist die Entwicklung von neuen Methoden zur Verifikation der Niederschlagsvorhersagen aus dem regionalen Modell der MeteoSchweiz (COSMO-aLMo) und des Globalmodells des Europäischen Zentrums für Mittelfristvorhersage (engl.: ECMWF). Zu diesem Zweck wurde ein neuartiger Beobachtungsdatensatz für Deutschland mit stündlicher Auflösung erzeugt und angewandt. Für die Bewertung der Modellvorhersagen wurde das neue Qualitätsmaß „SAL“ entwickelt. Der neuartige, zeitlich und räumlich hoch-aufgelöste Beobachtungsdatensatz für Deutschland wird mit der während MAP (engl.: Mesoscale Alpine Program) entwickelten Disaggregierungsmethode erstellt. Die Idee dabei ist, die zeitlich hohe Auflösung der Radardaten (stündlich) mit der Genauigkeit der Niederschlagsmenge aus Stationsmessungen (im Rahmen der Messfehler) zu kombinieren. Dieser disaggregierte Datensatz bietet neue Möglichkeiten für die quantitative Verifikation der Niederschlagsvorhersage. Erstmalig wurde eine flächendeckende Analyse des Tagesgangs des Niederschlags durchgeführt. Dabei zeigte sich, dass im Winter kein Tagesgang existiert und dies vom COSMO-aLMo gut wiedergegeben wird. Im Sommer dagegen findet sich sowohl im disaggregierten Datensatz als auch im COSMO-aLMo ein deutlicher Tagesgang, wobei der maximale Niederschlag im COSMO-aLMo zu früh zwischen 11-14 UTC im Vergleich zu 15-20 UTC in den Beobachtungen einsetzt und deutlich um das 1.5-fache überschätzt wird. Ein neues Qualitätsmaß wurde entwickelt, da herkömmliche, gitterpunkt-basierte Fehlermaße nicht mehr der Modellentwicklung Rechnung tragen. SAL besteht aus drei unabhängigen Komponenten und basiert auf der Identifikation von Niederschlagsobjekten (schwellwertabhängig) innerhalb eines Gebietes (z.B. eines Flusseinzugsgebietes). Berechnet werden Unterschiede der Niederschlagsfelder zwischen Modell und Beobachtungen hinsichtlich Struktur (S), Amplitude (A) und Ort (L) im Gebiet. SAL wurde anhand idealisierter und realer Beispiele ausführlich getestet. SAL erkennt und bestätigt bekannte Modelldefizite wie das Tagesgang-Problem oder die Simulation zu vieler relativ schwacher Niederschlagsereignisse. Es bietet zusätzlichen Einblick in die Charakteristiken der Fehler, z.B. ob es sich mehr um Fehler in der Amplitude, der Verschiebung eines Niederschlagsfeldes oder der Struktur (z.B. stratiform oder kleinskalig konvektiv) handelt. Mit SAL wurden Tages- und Stundensummen des COSMO-aLMo und des ECMWF-Modells verifiziert. SAL zeigt im statistischen Sinne speziell für stärkere (und damit für die Gesellschaft relevante Niederschlagsereignisse) eine im Vergleich zu schwachen Niederschlägen gute Qualität der Vorhersagen des COSMO-aLMo. Im Vergleich der beiden Modelle konnte gezeigt werden, dass im Globalmodell flächigere Niederschläge und damit größere Objekte vorhergesagt werden. Das COSMO-aLMo zeigt deutlich realistischere Niederschlagsstrukturen. Diese Tatsache ist aufgrund der Auflösung der Modelle nicht überraschend, konnte allerdings nicht mit herkömmlichen Fehlermaßen gezeigt werden. Die im Rahmen dieser Arbeit entwickelten Methoden sind sehr nützlich für die Verifikation der QNV zeitlich und räumlich hoch-aufgelöster Modelle. Die Verwendung des disaggregierten Datensatzes aus Beobachtungen sowie SAL als Qualitätsmaß liefern neue Einblicke in die QNV und lassen angemessenere Aussagen über die Qualität von Niederschlagsvorhersagen zu. Zukünftige Anwendungsmöglichkeiten für SAL gibt es hinsichtlich der Verifikation der neuen Generation von numerischen Wettervorhersagemodellen, die den Lebenszyklus hochreichender konvektiver Zellen explizit simulieren.

Pollen-placement and pollen-portioning in diverse Salvia-species

This dissertation addresses the staminal lever mechanism of the genus Salvia. Various hypotheses referring to its purpose and function are tested and elucidated. The first hypothesis maintains that the lever is a mechanical selection mechanism which excludes weak pollinators from the flower. This hypothesis is refuted and the respective results of force measurements and morphological investigations are presented, statistically evaluated and discussed. The force measurements and morphological investigations were conducted on the staminal levers and flowers of 8 bee pollinated (melittophilous) and 6 bird pollinated (ornithophilous) species. For comparison a ninth melittophilous species that lacks the staminal lever was investigated. In this species the force measurements were conducted on floral structures that were suspected to hinder a flower visitor. The hypotheses, which state that the staminal lever is a tool for pollen portioning and reduces the risk of pollen loss as well as hybridisation due to its ability to perform a repeatable, accurate and species-specific pollen placement on a wide range of diverse pollinators, are confirmed. Investigations with respect to pollen portioning were carried out on 13 sages. The lever mechanism can be released several times in a row, while the pollen sacs leave a dosed pollen portion on a well defined spot on the pollinator‘s body. Pollen placement was investigated for 12 sages. In sympatric sages, lever length and the area of pollen placement are of particular interest. A shared pollinator bears species-specific areas of pollen placement for different sages. The accurate pollen placement ensures an efficient pollination. However, the question of the functionality of the lever mechanism can not be answered with absolute certainty. The lever‘s backswing is not caused by the adaxial lever arm; the adaxial lever arm is too light and too short to be an adequate counterweight to the abaxial lever arm. Therefore, the adaxial lever arm can not pull the abaxial lever arm to return it to its neutral position. But there are indications of a cellular mainspring in the filament. According to the current state of knowledge, this is the most plausible explanation for the lever's backswing, but further histological investigations on the joint of the lever mechanism are necessary to confirm this assumption.

Entwicklung, Aufbau und Messungen eines schnellen Eiskeimzählers

Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein neuer Eiskeimzähler FINCH (Fast Ice Nucleus CHamber) entwickelt und erste Messungen von verschiedenen Testaerosolen im Labor und atmosphärischem Aerosol durchgeführt. Die Aerosolpartikel bzw. Ice Nuclei IN werden bei Temperaturen unter dem Gefrierpunkt und Übersättigungen in Bezug auf Eis zum Anwachsen zu Eiskristallen gebracht, um sie mittels optischer Detektion zu erfassen. In FINCH ist dies durch das Prinzip der Mischung realisiert, wodurch eine kontinuierliche Messung der IN-Anzahlkonzentration gewährleistet ist. Hierbei kann mit sehr hohen Sammelflussraten von bis zu 10 l/min gemessen werden. Ebenso ist ein schnelles Abfahren von verschiedenen Sättigungsverhältnissen in Bezug auf Eis in einem weiten Bereich von 0.9 - 1.7 bei konstanten Temperaturen bis zu −23 °C möglich. Die Detektion der Eiskristalle und damit der Bestimmung der IN-Anzahlkonzentration erfolgt über einen neu entwickelten optischen Sensor basierend auf der unterschiedlichen Depolarisation des zurückgestreuten Lichtes von Eiskristallen und unterkühlten Tropfen. In Labermessungen wurden Aktivierungstemperatur und -sättigungsverhältnis von Silberjodid AgI und Kaolinit vermessen. Die Resultate zeigten gute Übereinstimmungen mit Ergebnissen aus der Literatur sowie Parallelmessungen mit FRIDGE (FRankfurt Ice Deposition freezinG Experiment). FRIDGE ist eine statische Diffusionskammer zur Aktivierung und Auszählung von Eiskeimen, die auf einem Filter gesammelt wurden. Bei atmosphärischen Messungen auf dem Jungfraujoch(Schweiz) lagen die IN-Anzahlkonzentrationen mit bis zu 4 l−1 im Rahmen der aus der Literatur bekannten Werte. Messungen der Eiskristallresiduen von Mischwolken zeigten hingegen, dass nur jedes tausendste als Eiskeim im Depositionsmode aktiv ist. Hier scheinen andere Gefrierprozesse und sekundäre Eiskristallbildung von sehr großer Bedeutung für die Anzahlkonzentration der Eiskristallresiduen zu sein. Eine weitere Messung von atmosphärischem Aerosol in Frankfurt zeigte IN-Anzahlkonzentrationen bis zu 30 l−1 bei Aktivierungstemperaturen um −14 °C. Die parallele Probenahme auf Siliziumplättchen für die Messungen der IN-Anzahlkonzentration in FRIDGE ergaben Werte im gleichen Anzahlkonzentrationsbereich.

Nicht geträgerte Radioarsenisotope: ihre Herstellung, Abtrennung und Markierung von Proteinen

Das Element Arsen besitzt eine Reihe von Isotopen, die in nahezu trägerfreier Form (nca) produziert werden können und deshalb in der Radiopharmazie für die Diagnose oder Endoradiotherapie Verwendung finden können. Bei der Positronenemissionstomographie (PET) gibt es eine gewisse Lücke bei der Versorgung mit langlebigen Positronenemittern, die zur Untersuchung von langsamen physiologischen Prozessen wie z.B. der Biodistribution und Anreicherung von Antikörpern in Tumorgewebe eingesetzt werden können. Die beiden Arsenisotope 72As (T1/2 = 26 h, 88 % beta+) und 74As (T1/2 = 17,8 d, 29 % beta+) vereinen eine lange physikalische Halbwertszeit mit einer hohen Positronenemissionsrate und sind daher geeignete Kandidaten. Da das Verhalten von radioaktivem Arsen und seine Verwendung in der molekularen Bildgebung international relativ wenig bearbeitet sind, wurde die Radiochemie des Arsens von der Isotopenproduktion an Kernreaktor und Zyklotron, über die Entwicklung von Abtrennungsmethoden für Germanium und Arsen, bis hin zur Entwicklung einer soliden Markierungschemie für Antikörper weiterentwickelt. Die in dieser Arbeit bearbeiteten Felder sind: 1. Die Isotopenproduktion der relevanten Arsenisotope (72/74/77As) wurde an Kernreaktor und Zyklotron durch Bestrahlung von GeO2- und Germaniummetalltargets durchgeführt. Pro 6 h Bestrahlung von 100 mg Germanium konnten ca. 2 MBq 77As am TRIGA Reaktor in Mainz hergestellt werden. Am Zyklotron des DKFZ in Heidelberg konnten unter optimierten Bedingungen bei der Bestrahlung von Germaniummetall (EP = 15 Mev, 20 µA, 200 µAh) ca. 4 GBq 72As und ca. 400 MBq 74As produziert werden. 2. Die Entwicklung neuer Abtrennungsmethoden für nca 72/74/77As von makroskopischen Mengen Germanium wurde vorangetrieben. Für die Aufarbeitung von GeO2- und Germaniummetalltargets kamen insgesamt 8 verschiedene Methoden wie Festphasenextraktion, Flüssig-Flüssig-Extraktion, Destillation, Anionenaustauschchromatographie zum Einsatz. Die erzielten Ausbeuten lagen dabei zwischen 31 und 56 %. Es wurden Abtrennungsfaktoren des Germaniums zwischen 1000 und 1•10E6 erreicht. Alle erfolgreichen Abtrennungsmethoden lieferten *As(III) in 500 µl PBS-Puffer bei pH 7. Diese Form des Radioarsens ist für die Markierung von SH-modifizierten Molekülen, wie z.B. Antikörpern geeignet. 3. Die Entwicklung von Methoden zur Bestimmung des Oxidationszustandes von nca *As in organischem, neutralem wässrigen, oder stark sauren Medium mittels Radio-DC und Anionenaustauschchromatographie wurde durchgeführt und führte zu einem besseren Verständnis der Redoxchemie des nca *As. 4. SH-modifizierte Antikörper wurden mit 72/74/77As(III) markiert. Dabei wurden zwei Methoden (Modifizierung mit SATA und TCEP) miteinander verglichen. Während das *As(III) bei Verwendung von TCEP in Ausbeuten > 90 % mit dem Antikörper reagierte, wurde für SATA-modifizierte Antikörper in Abhängigkeit von der verwendeten Abtrennungsmethode eine breite Spanne von 0 % bis > 90 % beobachtet. 5. Es wurden Phantommessungen mit 18F, 72As und 74As am µ-PET-Scanner durchgeführt, um erste Aussagen über die zu erwartende Auflösung der Arsenisotope zu erhalten. Die Auflösung von 74As ist mit 18F vergleichbar, während die von 72As erkennbar schlechter ist.

Supernova detection in a future extension of the IceCube neutrino telescope

Marking the final explosive burning stage of massive stars, supernovae are onernthe of most energetic celestial events. Apart from their enormous optical brightnessrnthey are also known to be associated with strong emission of MeV neutrinos—up tornnow the only proven source of extrasolar neutrinos.rnAlthough being designed for the detection of high energy neutrinos, the recentlyrncompleted IceCube neutrino telescope in the antarctic ice will have the highestrnsensitivity of all current experiments to measure the shape of the neutrino lightrncurve, which is in the MeV range. This measurement is crucial for the understandingrnof supernova dynamics.rnIn this thesis, the development of a Monte Carlo simulation for a future low energyrnextension of IceCube, called PINGU, is described that investigates the response ofrnPINGU to a supernova. Using this simulation, various detector configurations arernanalysed and optimised for supernova detection. The prospects of extracting notrnonly the total light curve, but also the direction of the supernova and the meanrnneutrino energy from the data are discussed. Finally the performance of PINGU isrncompared to the current capabilities of IceCube.

Electronic structure and physical properties of Heusler compounds for thermoelectric and spintronic applications

This thesis focuses on synthesis as well as investigations of the electronic structure and properties of Heusler compounds for spintronic and thermoelectric applications.rnThe first part reports on the electronic and crystal structure as well as the mechanical, magnetic, and transport properties of the polycrystalline Heusler compound Co2MnGe. The crystalline structure was examined in detail by extended X-ray absorption fine structure spectroscopy and anomalous X-ray diffraction. The low-temperature magnetic moment agrees well with the Slater-Pauling rule and indicates a half-metallic ferromagnetic state of the compound, as is predicted by ab-initio calculations. Transport measurements and hard X-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES) were performed to explain the electronic structure of the compound.rnA major part of the thesis deals with a systematical investigation of Heusler compounds for thermoelectric applications. Few studies have been reported on thermoelectric properties of p-type Heusler compounds. Therefore, this thesis focuses on the search for new p-type Heusler compounds with high thermoelectric efficiency. The substitutional series NiTi1−xMxSn and CoTi1−xMxSb (where M = Sc, V and 0 ≤ x ≤ 0.2) were synthesized and investigated theoretically and experimentally with respect to electronic structure and transport properties. The results show the possibility to create n-type and p-type thermoelectrics within one Heusler compound. The pure compounds showed n-type behavior, while under Sc substitution the system switched to p-type behavior. A maximum Seebeck coefficient of +230 μV/K (at 350 K) was obtained for NiTi0.26Sc0.04Zr0.35Hf0.35Sn, which is one of the highest values for p-type thermoelectric compounds based on Heusler alloys up to now. HAXPES valence band measurement show massive in gap states for the parent compounds NiTiSn, CoTiSb and NiTi0.3Zr0.35Hf0.35Sn. This proves that the electronic states close to the Fermi energy play a key role for the behavior of the transport properties. Furthermore, the electronic structure of the gapless Heusler compounds PtYSb, PtLaBi and PtLuSb were investigated by bulk sensitive HAXPES. The linear behavior of the spectra close to εF proves the bulk origin of Dirac-cone type density of states. Furthermore, a systematic study on the optical and transport properties of PtYSb is presented. The compound exhibits promising thermoelectric properties with a high figure of merit (ZT = 0.2) and a Hall mobility μh of 300 cm2/Vs at 350 K.rnThe last part of this thesis describes the linear dichroism in angular-resolved photoemission from the valence band of NiTi0.9Sc0.1Sn and NiMnSb. High resolution photoelectron spectroscopy was performed with an excitation energy of hν = 7.938 keV. The linear polarization of the photons was changed using an in-vacuum diamond phase retarder. Noticeable linear dichroism is found in the valence bands and this allows for a symmetry analysis of the contributing states. The differences in the spectra are found to be caused by symmetry dependent angular asymmetry parameters, and these occur even in polycrystalline samples without preferential crystallographic orientation.rnIn summary, Heusler compounds with 1:1:1 and 2:1:1 stoichiometry were synthesized and examined by chemical and physical methods. Overall, this thesis shows that the combination of first-principle calculations, transport measurements and high resolution high energy photoelectron spectroscopy analysis is a very powerful tool for the design and development of new materials for a wide range of applications from spintronic applications to thermoelectric applications.rn

Laboratory study on the optical properties of absorbing atmospheric aerosols and field applications

The interaction between aerosols and sun light plays an important role in the radiative balance of Earth’s atmosphere. This interaction is obtained by measuring the removal (extinction), redistribution (scattering), and transformation into heat (absorption) of light by the aerosols; i.e. their optical properties. Knowledge of these properties is crucial for our understanding of the atmospheric system. rn Light absorption by aerosols is a major contributor to the direct and indirect effects on our climate system, and an accurate and sensitive measurement method is crucial to further our understanding. A homebuilt photoacoustic sensor (PAS), measuring at a 532nm wavelength, was fully characterized and its functionality validated for measurements of absorbing aerosols. The optical absorption cross-sections of absorbing polystyrene latex spheres, to be used as a standard for aerosol absorption measurements, were measured and compared to literature values. Additionally, a calibration method using absorbing aerosol of known complex refractive index was presented.rn A new approach to retrieve the effective broadband refractive indices (mbroad,eff) of aerosol particles by a white light aerosol spectrometer (WELAS) optical particle counter (OPC) was achieved. Using a tandem differential mobility analyzer (DMA)-OPC system, the nbroad,eff are obtained for both laboratory and field applications. This method was tested in the laboratory using substances with a wide range of optical properties and it was used in ambient measurements to retrieve the nbroad,eff of biomass burning aerosols in a nationwide burning event in Israel. The retrieved effective broadband refractive indices for laboratory generated scattering aerosols were: ammonium sulfate (AS), glutaric acid (GA), and sodium chloride, all within 4% of literature values. For absorbing substances, nigrosine and various mixtures of nigrosine with AS and GA were measured, as well as a lightly absorbing substance, Suwannee river fulvic acid (SRFA). For the ambient measurements, the calibration curves generated from this method were to follow the optical evolution of biomass burning (BB) aerosols. A decrease in the overall aerosol absorption and scattering for aged aerosols during the day after the fires compared to the smoldering phase of the fires was found. rn The connection between light extinction of aerosols, their chemical composition and hygroscopicity for particles with different degrees of absorption was studied. The extinction cross-section (σext) at 532nm for different mobility diameters was measured at 80% and 90% relative humidity (RH), and at an RH<10%. The ratio of the humidified aerosols to the dry ones, fRHext(%RH,Dry), is presented. For purely scattering aerosols, fRHext(%RH,Dry) is inversely proportional with size; this dependence was suppressed for lightly absorbing ones. In addition, the validity of the mixing rules for water soluble absorbing aerosols is explored. The difference between the derived and calculated real parts of the complex RIs were less than 5.3% for all substances, wavelengths, and RHs. The obtained imaginary parts for the retrieved and calculated RIs were in good agreement with each other, and well within the measurement errors of retrieval from pulsed CRD spectroscopy measurements. Finally, a core-shell structure model is also used to explore the differences between the models, for substances with low growth factors, under these hydration conditions. It was found that at 80% RH and for size parameters less than 2.5, there is less than a 5 % difference between the extinction efficiencies calculated with both models. This difference is within measurement errors; hence, there is no significant difference between the models in this case. However, for greater size parameters the difference can be up to 10%. For 90% RH the differences below a size parameter of 2.5 were up to 7%.rn Finally, the fully characterized PAS together with a cavity ring down spectrometer (CRD), were used to study the optical properties of soot and secondary organic aerosol (SOA) during the SOOT-11 project in the AIDA chamber in Karlsruhe, Germany. The fresh fractal-like soot particles were allowed to coagulate for 28 hours before stepwise coating them with SOA. The single scattering albedo for fresh fractal-like soot was measured to be 0.2 (±0.03), and after allowing the soot to coagulate for 28 hours and coating it with SOA, it increased to 0.71(±0.01). An absorption enhancement of the coated soot of up to 1.71 (±0.03) times from the non-coated coagulated soot was directly measured with the PAS. Monodisperse measurements of SOA and soot coated with SOA were performed to derive the complex refractive index (m) of both aerosols. A complex refractive index of m = 1.471(±0.008) + i0.0(±0.002) for the SOA-αO3 was retrieved. For the compact coagulated soot a preliminary complex refractive index of m = 2.04(+0.21/-0.14) + i0.34(+0.18/-0.06) with 10nm(+4/-6) coating thickness was retrieved.rn These detail properties can be use by modelers to decrease uncertainties in assessing climatic impacts of the different species and to improve weather forecasting.rn

Spins, moments and radii of cd isotopes

The complex nature of the nucleon-nucleon interaction and the wide range of systems covered by the roughly 3000 known nuclides leads to a multitude of effects observed in nuclear structure. Among the most prominent ones is the occurence of shell closures at so-called ”magic numbers”, which are explained by the nuclear shell model. Although the shell model already is on duty for several decades, it is still constantly extended and improved. For this process of extension, fine adjustment and verification, it is important to have experimental data of nuclear properties, especially at crucial points like in the vicinity of shell closures. This is the motivation for the work performed in this thesis: the measurement and analysis of nuclear ground state properties of the isotopic chain of 100−130Cd by collinear laser spectroscopy.rnrnThe experiment was conducted at ISOLDE/CERN using the collinear laser spectroscopy apparatus COLLAPS. This experiment is the continuation of a run on neutral atomic cadmium from A = 106 to A = 126 and extends the measured isotopes to even more exotic species. The required gain in sensitivity is mainly achieved by using a radiofrequency cooler and buncher for background reduction and by using the strong 5s 2S1/2 → 5p 2P3/2 transition in singly ionized Cd. The latter requires a continuous wave laser system with a wavelength of 214.6 nm, which has been developed during this thesis. Fourth harmonic generation of an infrared titanium sapphire laser is achieved by two subsequent cavity-enhanced second harmonic generations, leading to the production of deep-UV laser light up to about 100 mW.rnrnThe acquired data of the Z = 48 Cd isotopes, having one proton pair less than the Z = 50 shell closure at tin, covers the isotopes from N = 52 up to N = 82 and therefore almost the complete region between the neutron shell closures N = 50 and N = 82. The isotope shifts and the hyperfine structures of these isotopes have been recorded and the magnetic dipole moments, the electric quadrupole moments, spins and changes in mean square charge radii are extracted. The obtained data reveal among other features an extremely linear behaviour of the quadrupole moments of the I = 11/2− isomeric states and a parabolic development in differences in mean square nuclear charge radii between ground and isomeric state. The development of charge radii between the shell closures is smooth, exposes a regular odd-even staggering and can be described and interpreted in the model of Zamick and Thalmi.

E-ToF-Messungen mit kalorimetrischen Tieftemperatur-Detektoren zur Bestimmung spezischer Energieverluste und zur Massenidentifikation niederenergetischer Schwerionen

Kalorimetrische Tieftemperatur-Detektoren (Calorimetric Low Temperature Detectors, CLTDs) wurden erstmals in Messungen zur Bestimmung des spezifischen Energieverlustes (dE/dx) niederenergetischer Schwerionen beim Durchgang durch Materie eingesetzt. Die Messungen wurden im Energiebereich unterhalb des Bragg-Peaks, mit 0.1 - 1.4 MeV/u 238U-Ionen in Kohlenstoff und Gold sowie mit 0.05 - 1.0 MeV/u 131Xe-Ionen in Kohlenstoff, Nickel und Gold, durchgeführt. Die Kombination der CLTDs mit einem Flugzeitdetektor ermöglichte dabei, kontinuierliche dE/dx-Kurven über größere Energiebereiche hinweg simultan zu bestimmen. Im Vergleich zu herkömmlichen Meßsystemen, die Ionisationsdetektoren zur Energiemessung verwenden, erlaubten die höhere Energieauflösung und -linearität der CLTDs eine Verringerung der Kalibrierungsfehler sowie eine Erweiterung des zugänglichen Energiebereiches der dE/dx-Messungen in Richtung niedriger Energien. Die gewonnen Daten können zur Anpassung theoretischer und semi-empirischer Modelle und somit zu einer Erhöhung der Präzision bei der Vorhersage spezifischer Energieverluste schwerer Ionen beitragen. Neben der experimentellen Bestimmung neuer Daten wurden das alternative Detektionsprinzip der CLTDs, die Vorteile dieser Detektoren bezüglich Energieauflösung und -linearität sowie der modulare Aufbau des CLTD-Arrays aus mehreren Einzeldetektoren genutzt, um diese Art von Messung auf potentielle systematische Unsicherheiten zu untersuchen. Unter anderem wurden hierbei unerwartete Channeling-Effekte beim Durchgang der Ionen durch dünne polykristalline Absorberfolien beobachtet. Die koinzidenten Energie- und Flugzeitmessungen (E-ToF) wurden weiterhin genutzt, um das Auflösungsvermögen des Detektor-Systems bei der direkten in-flight Massenbestimmung langsamer und sehr schwerer Ionen zu bestimmen. Durch die exzellente Energieauflösung der CLTDs konnten hierbei Massenauflösungen von Delta-m(FWHM) = 1.3 - 2.5 u für 0.1 - 0.6 MeV/u 238U-Ionen erreicht werden. In einer E-ToF-Messung mit Ionisationsdetektoren sind solche Werte in diesem Energie- und Massenbereich aufgrund der Limitierung der Energieauflösung durch statistische Schwankungen von Verlustprozessen beim Teilchennachweis nicht erreichbar.