Evaporation of sessile microdrops studied with microcantilevers

The aim of this work is to investigate the evaporation dynamics of water microdrops deposited on atomic force microscope cantilevers, which were employed as sensitive stress, mass and temperature sensors with high time resolution. The technique has some advantages with respect to video-microscope imaging and ultra-precision weighting with electronic microbalances or quartz crystal microbalances, since it allows to measure more drop parameters simultaneously for smaller drop sizes. On hydrophobic surfaces a single measurement with a silicon cantilever provides data for the drop mass, contact angle and radius until very close to complete evaporation. On hydrophilic surfaces, it is as well possible to measure drop mass and inclination of the cantilever. The technique further allows to detect differences between water microdrops evaporating from clean hydrophilic and hydrophobic surfaces. On hydrophilic surfaces the cantilever inclination is negative at the end of the evaporation process. Negative inclination mostly occurs when drops are pinned. This effect can not be detected with any of the other well-established methods. The evidence arises that on the hydrophilic surface a thin water film forms, while this is not the case for the hydrophobic surface. Metal coated cantilevers can be used as thermometers, and allow to precisely measure the temperature of an evaporating microdrop. This can be relevant for further applications of cantilevers as calorimetric sensors for chemical reactions taking place in drops on their surface. The applicability of Young’s equation was verified for microdrops. It was shown that Young’s equation can not be applied to microscopic drops due to their fast evaporation. A study on evaporation of microdrops in saturated vapor atmosphere was performed to estimate evaporation times and compare them with a theory developed, which relates the initial drop volume with the overall evaporation time.

Spektroskopie und Ultraspurenanalyse von Plutonium mittels Resonanzionisations-Massenspektrometrie

Die Resonanzionisations-Massenspektrometrie (RIMS) ist sowohl für spektroskopische Untersuchungen seltener Isotope als auch für den Ultraspurennachweis langlebiger radioaktiver Elemente einsetzbar. Durch die mehrstufige resonante Anregung atomarer Energieniveaus mit anschließender Ionisation mit Laserlicht wird eine sehr hohe Elementselektivität und Ionisationseffizienz erreicht. Der nachfolgende massenselektive Ionennachweis liefert eine gute Isotopenselektivität zusammen mit einer effektiven Untergrundunterdrückung. Ein wichtiger Bestandteil der RIMS-Apparatur ist ein zuverlässig arbeitendes, leistungsstarkes Lasersystem für die Resonanzionisation. Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein von einem hochrepetierenden Nd:YAG-Laser gepumptes, aus drei Titan-Saphir-Lasern bestehendes System fertig aufgebaut und in den Routinebetrieb überführt. Die Titan-Saphir-Laser liefern im Durchstimmbereich von 730 - 880 nm eine mittlere Leistung von bis zu 3 W pro Laser bei einer Linienbreite von 2 - 3 GHz. Sie lassen sich computergesteuert in ihren Wellenlängen durchstimmen. Die mittels Resonanzionisation erzeugten Ionen werden dann in einem Flugzeit-Massenspektrometer entsprechend ihrer Masse aufgetrennt und mit einem Kanalplattendetektor nachgewiesen.Als Voraussetzung für die isotopenselektive Ultraspurenanalyse von Plutonium wurden mit diesem Lasersystem die Isotopieverschiebungen eines effizienten, dreistufigen Anregungsschema für Plutonium bestimmt. Die Laserleistungen reichen zur vielfachen Sättigung der ersten beiden Anregungsschritte und zur zweifachen Sättigung des dritten Anregungsschritts aus.Außerdem wurden die Ionisationsenergien von Pu-239 und Pu-244 zur Untersuchung ihrer Isotopenabhängigkeit bestimmt. Die beiden Ionisationsenergien sind im Rahmen der erreichten Genauigkeit bei einem Meßwert von IP239-IP244 = 0,24(82) cm^-1 gleich.Die Nachweiseffizienz der RIMS-Apparatur für Plutonium wurde in Effizienzmessungen zu 10^-5 bestimmt. Durch die gute Untergrundunterdrückung ergab sich daraus eine Nachweisgrenze von 10^6 Atomen bei der Messung eines Plutoniumisotops. Die Bestimmung der Isotopenverhältnisse von Proben mit einer zertifizierten Isotopenzusammensetzung lieferte eine gute Übereinstimmung der Meßwerte mit den angegebenen Zusammensetzungen.Die RIMS-Apparatur wurde zur Bestimmung des Gehalts und der Isotopenzusammensetzung von Plutonium in Meerwasser- und Staubproben eingesetzt.Auf Grund der Isotopenzusammensetzung konnte gezeigt werden, daß das Plutonium bei den meisten Proben aus dem Fallout von oberirdischen Kernwaffentests stammte. Des weiteren wurde Plutonium in Urinproben bestimmt. Die Nachweisgrenzen lagen bei diesen Umweltproben bei 10^6 bis 10^7 Atomen Plutonium und damit um zwei Größenordnungen niedriger als die Nachweisgrenze für Pu-239 bei der alpha-Spektroskopie, der Standardmethode für den Plutoniumnachweis.

Selektiver Nachweis von Uran-236 mittels hochauflösender Resonanzionisations-Massenspektrometrie

Die vorliegende Dissertation beschreibt die Entwicklung, den Aufbau und die Erprobung eines neuartigen lasermassenspektrometrischen Nachweises des Ultraspurenisotops 236U. Das Nuklid 236U wird vorwiegend in Kernreaktoren durch Neutroneneinfang aus 235U gebildet und dient damit als Schlüsselisotop zur Unterscheidung anthropogenen Urans von natürlichem Uran-Vorkommen. Mit seinem Nachweis wird die Untersuchung der Migration von Kernbrennstoff in der Umwelt und die Beantwortung kritischer Fragen in der nuklearen Forensik ermöglicht. Im Rahmen dieser Arbeit wurde das Verfahren der hochauflösenden Resonanzionisations-Massenspektrometrie auf die Anforderungen des selektiven Nachweises von Uran-Isotopen angepasst. Wesentliche Schritte waren hierbei die Untersuchung einer effizienten Atomisation von Uran-Proben, die Identifikation atomarer und autoionisierender Zustände für eine resonante Anregungsleiter, die vollständige Spezifikation der Anregungsleiter für alle Uran-Isotope und schließlich die Umsetzung der Erkenntnisse in ein analytisches Messverfahren. Die optische Selektivität des Verfahrens konnte durch Dichtematrixrechnungen zu ca. 14 Größenordnungen abgeschätzt werden; die Nachweisgrenze des Verfahrens für das Isotopenverhältnis 236U / 238U ist dabei gegenwärtig durch Untergrund begrenzt und beträgt ca. 3 · 10−8. Mit diesen Spezifikationen konnte die Linearität und Präzision des Nachweisverfahrens über einen dynamischen Bereich von vier Größenordnungen nachgewiesen werden.

Development of an experiment for ultrahigh-precision g-factor

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Entwicklung und dem Aufbau eines Experiments zur hochpräzisen Bestimmung des g-Faktors gebundener Elektronen in hochgeladenen Ionen. Der g-Faktor eines Teilchens ist eine dimensionslose Konstante, die die Stärke der Wechselwirkung mit einem magnetischen Feld beschreibt. Im Falle eines an ein hochgeladenes Ion gebundenen Elektrons, dient es als einer der genausten Tests der Quantenelektrodynamik gebundener Zustande (BS-QED). Die Messung wird in einem dreifach Penning-Fallen System durchgeführt und basiert auf dem kontinuierlichen Stern-Gerlach-Effekt. Der erste Teil dieser Arbeit gibt den aktuellen Wissensstand über magnetische Momente wieder. Der hier gewählte experimentelle Aufbau wird begründet. Anschließend werden die experimentellen Anforderungen und die verwendeten Messtechniken erläutert. Das Ladungsbrüten der Ionen - einer der wichtigsten Aufgaben dieser Arbeit - ist dargestellt. Seine Realisierung basiert auf einer Feld-Emissions-Spitzen-Anordnung, die die Messung des Wirkungsquerschnitts für Elektronenstoßionisation ermöglicht. Der letzte Teil der Arbeit widmet sich der Entwicklung und dem Aufbau des Penning-Fallen Systems, sowie der Implementierung des Nachweisprozesses. Gegenwärtig ist der Aufbau zur Erzeugung hochgeladener Ionen und der dazugehörigen Messung des g-Faktors abgeschlossen, einschließlich des Steuerprogramms für die erste Datennahme. Die Ionenerzeugung und das Ladungsbrüten werden die nächsten Schritte sein.

Mass measurements on neutron-deficient nuclides at SHIPTRAP and commissioning of a cryogenic narrow-band FT-ICR mass spectrometer

The dissertation presented here deals with high-precision Penning trap mass spectrometry on short-lived radionuclides. Owed to the ability of revealing all nucleonic interactions, mass measurements far off the line of ß-stability are expected to bring new insight to the current knowledge of nuclear properties and serve to test the predictive power of mass models and formulas. In nuclear astrophysics, atomic masses are fundamental parameters for the understanding of the synthesis of nuclei in the stellar environments. This thesis presents ten mass values of radionuclides around A = 90 interspersed in the predicted rp-process pathway. Six of them have been experimentally determined for the first time. The measurements have been carried out at the Penning-trap mass spectrometer SHIPTRAP using the destructive time-of-fligh ion-cyclotron-resonance (TOF-ICR) detection technique. Given the limited performance of the TOF-ICR detection when trying to investigate heavy/superheavy species with small production cross sections (σ< 1 μb), a new detection system is found to be necessary. Thus, the second part of this thesis deals with the commissioning of a cryogenic double-Penning trap system for the application of a highly-sensitive, narrow-band Fourier-transform ion-cyclotron-resonance (FT-ICR) detection technique. With the non-destructive FT-ICR detection method a single singly-charged trapped ion will provide the required information to determine its mass. First off-line tests of a new detector system based on a channeltron with an attached conversion dynode, of a cryogenic pumping barrier, to guarantee ultra-high vacuum conditions during mass determination, and of the detection electronics for the required single-ion sensitivity are reported.

The construction of TRIGA-TRAP and direct high-precision Penning trap mass measurements on rare-earth elements and americium

Nuclear masses are an important quantity to study nuclear structure since they reflect the sum of all nucleonic interactions. Many experimental possibilities exist to precisely measure masses, out of which the Penning trap is the tool to reach the highest precision. Moreover, absolute mass measurements can be performed using carbon, the atomic-mass standard, as a reference. The new double-Penning trap mass spectrometer TRIGA-TRAP has been installed and commissioned within this thesis work, which is the very first experimental setup of this kind located at a nuclear reactor. New technical developments have been carried out such as a reliable non-resonant laser ablation ion source for the production of carbon cluster ions and are still continued, like a non-destructive ion detection technique for single-ion measurements. Neutron-rich fission products will be available by the reactor that are important for nuclear astrophysics, especially the r-process. Prior to the on-line coupling to the reactor, TRIGA-TRAP already performed off-line mass measurements on stable and long-lived isotopes and will continue this program. The main focus within this thesis was on certain rare-earth nuclides in the well-established region of deformation around N~90. Another field of interest are mass measurements on actinoids to test mass models and to provide direct links to the mass standard. Within this thesis, the mass of 241-Am could be measured directly for the first time.

Feasibility study of performing high precision gamma spectroscopy of lambda lambda hypernuclei in the PANDA experiment

Hypernuclear physics is currently attracting renewed interest, due tornthe important role of hypernuclei spectroscopy rn(hyperon-hyperon and hyperon-nucleon interactions) rnas a unique toolrnto describe the baryon-baryon interactions in a unified way and to rnunderstand the origin of their short-range.rnrnHypernuclear research will be one of the main topics addressed by the {sc PANDA} experimentrnat the planned Facility for Antiproton and Ion Research {sc FAIR}.rnThanks to the use of stored $overline{p}$ beams, copiousrnproduction of double $Lambda$ hypernuclei is expected at thern{sc PANDA} experiment, which will enable high precision $gamma$rnspectroscopy of such nuclei for the first time.rnAt {sc PANDA} excited states of $Xi^-$ hypernuclei will be usedrnas a basis for the formation of double $Lambda$ hypernuclei.rnFor their detection, a devoted hypernuclear detector setup is planned. This setup consists ofrna primary nuclear target for the production of $Xi^{-}+overline{Xi}$ pairs, a secondary active targetrnfor the hypernuclei formation and the identification of associated decay products and a germanium array detector to perform $gamma$ spectroscopy.rnrnIn the present work, the feasibility of performing high precision $gamma$rnspectroscopy of double $Lambda$ hypernuclei at the {sc PANDA} experiment has been studiedrnby means of a Monte Carlo simulation. For this issue, the designing and simulation of the devoted detector setup as well as of the mechanism to produce double $Lambda$ hypernuclei have been optimizedrntogether with the performance of the whole system. rnIn addition, the production yields of double hypernuclei in excitedrnparticle stable states have been evaluated within a statistical decay model.rnrnA strategy for the unique assignment of various newly observed $gamma$-transitions rnto specific double hypernuclei has been successfully implemented by combining the predicted energy spectra rnof each target with the measurement of two pion momenta from the subsequent weak decays of a double hypernucleus.rn% Indeed, based on these Monte Carlo simulation, the analysis of the statistical decay of $^{13}_{Lambda{}Lambda}$B has been performed. rn% As result, three $gamma$-transitions associated to the double hypernuclei $^{11}_{Lambda{}Lambda}$Bern% and to the single hyperfragments $^{4}_{Lambda}$H and $^{9}_{Lambda}$Be, have been well identified.rnrnFor the background handling a method based on time measurement has also been implemented.rnHowever, the percentage of tagged events related to the production of $Xi^{-}+overline{Xi}$ pairs, variesrnbetween 20% and 30% of the total number of produced events of this type. As a consequence, further considerations have to be made to increase the tagging efficiency by a factor of 2.rnrnThe contribution of the background reactions to the radiation damage on the germanium detectorsrnhas also been studied within the simulation. Additionally, a test to check the degradation of the energyrnresolution of the germanium detectors in the presence of a magnetic field has also been performed.rnNo significant degradation of the energy resolution or in the electronics was observed. A correlationrnbetween rise time and the pulse shape has been used to correct the measured energy. rnrnBased on the present results, one can say that the performance of $gamma$ spectroscopy of double $Lambda$ hypernuclei at the {sc PANDA} experiment seems feasible.rnA further improvement of the statistics is needed for the background rejection studies. Moreover, a more realistic layout of the hypernuclear detectors has been suggested using the results of these studies to accomplish a better balance between the physical and the technical requirements.rn