Stationary in-situ measurements of aerosols, gaseous pollutants and meteorology : chemical and physical characterization of natural and anthropogenic sources

Natural and anthropogenic emissions of gaseous and particulate matter affect the chemical composition of the atmosphere, impact visibility, air quality, clouds and climate. Concerning climate, a comprehensive characterization of the emergence, composition and transformation of aerosol particles is relevant as their influence on the radiation budget is still rarely understood. Regarding air quality and therefore human health, the formation of atmospheric aerosol particles is of particular importance as freshly formed, small particles penetrate into the human alveolar region and can deposit. Additionally, due to the long residence times of aerosol particles in the atmosphere it is crucial to examine their chemical and physical characteristics.This cumulative dissertation deals with stationary measurements of particles, trace gases and meteorological parameters during the DOMINO (Diel Oxidant Mechanism In relation to Nitrogen Oxide) campaign at the southwest coast of Spain in November/December 2008 and the ship emission campaign on the banks of the Elbe in Freiburg/Elbe in April 2011. Measurements were performed using the Mobile research Laboratory “MoLa” which is equipped with state-of-the-art aerosol particle and trace gas instruments as well as a meteorological station.

Stabilität und Transport in der planetaren Grenzschicht - Untersuchungen mit Radiosonden- und Spurengasmessungen während PARADE

Die vorliegende Arbeit untersucht die Struktur und Zusammensetzung der untersten Atmosphäre im Rahmen der PARADE-Messkampagne (PArticles and RAdicals: Diel observations of the impact of urban and biogenic Emissions) am Kleinen Feldberg in Deutschland im Spätsommer 2011. Dazu werden Messungen von meteorologischen Grundgrößen (Temperatur, Feuchte, Druck, Windgeschwindigkeit und -richtung) zusammen mit Radiosonden und flugzeuggetragenen Messungen von Spurengasen (Kohlenstoffmonoxid, -dioxid, Ozon und Partikelanzahlkonzentrationen) ausgewertet. Ziel ist es, mit diesen Daten, die thermodynamischen und dynamischen Eigenschaften und deren Einfluss auf die chemische Luftmassenzusammensetzung in der planetaren Grenzschicht zu bestimmen. Dazu werden die Radiosonden und Flugzeugmessungen mit Lagrangeschen Methoden kombiniert und es wird zwischen rein kinematischen Modellen (LAGRANTO und FLEXTRA) sowie sogenannten Partikeldispersionsmodellen (FLEXPART) unterschieden. Zum ersten Mal wurde im Rahmen dieser Arbeit dabei auch eine Version von FLEXPART-COSMO verwendet, die von den meteorologischen Analysefeldern des Deutschen Wetterdienstes angetrieben werden. Aus verschiedenen bekannten Methoden der Grenzschichthöhenbestimmung mit Radiosondenmessungen wird die Bulk-Richardson-Zahl-Methode als Referenzmethode verwendet, da sie eine etablierte Methode sowohl für Messungen und als auch Modellanalysen darstellt. Mit einer Toleranz von 125 m, kann zu 95 % mit mindestens drei anderen Methoden eine Übereinstimmung zu der ermittelten Grenzschichthöhe festgestellt werden, was die Qualität der Grenzschichthöhe bestätigt. Die Grenzschichthöhe variiert während der Messkampagne zwischen 0 und 2000 m über Grund, wobei eine hohe Grenzschicht nach dem Durchzug von Kaltfronten beobachtet wird, hingegen eine niedrige Grenzschicht unter Hochdruckeinfluss und damit verbundener Subsidenz bei windarmen Bedingungen im Warmsektor. Ein Vergleich zwischen den Grenzschichthöhen aus Radiosonden und aus Modellen (COSMO-DE, COSMO-EU, COSMO-7) zeigt nur geringe Unterschiede um -6 bis +12% während der Kampagne am Kleinen Feldberg. Es kann allerdings gezeigt werden, dass in größeren Simulationsgebieten systematische Unterschiede zwischen den Modellen (COSMO-7 und COSMO-EU) auftreten. Im Rahmen dieser Arbeit wird deutlich, dass die Bodenfeuchte, die in diesen beiden Modellen unterschiedlich initialisiert wird, zu verschiedenen Grenzschichthöhen führt. Die Folge sind systematische Unterschiede in der Luftmassenherkunft und insbesondere der Emissionssensitivität. Des Weiteren kann lokale Mischung zwischen der Grenzschicht und der freien Troposphäre bestimmt werden. Dies zeigt sich in der zeitlichen Änderung der Korrelationen zwischen CO2 und O3 aus den Flugzeugmessungen, und wird im Vergleich mit Rückwärtstrajektorien und Radiosondenprofilen bestärkt. Das Einmischen der Luftmassen in die Grenzschicht beeinflusst dabei die chemische Zusammensetzung in der Vertikalen und wahrscheinlich auch am Boden. Diese experimentelle Studie bestätigt die Relevanz der Einmischungsprozesse aus der freien Troposphäre und die Verwendbarkeit der Korrelationsmethode, um Austausch- und Einmischungsprozesse an dieser Grenzfläche zu bestimmen.