Charakterisierung von optischen Partikelspektrometern und in-situ Messungen zur Mikrophysik der polaren Stratosphärenwolken

Polare Stratosphärenwolken (PSC), die unterhalb einer Temperatur von etwa -78 °C in polaren Regionen auftreten, üben einen starken Einfluss auf die stratosphärische Ozonschicht aus. Dieser Einfluss erfolgt größtenteils über heterogene chemische Reaktionen, die auf den Oberflächen von Wolkenpartikeln stattfinden. Chemische Reaktionen die dabei ablaufen sind eine Voraussetzung für den späteren Ozonabbau. Des Weiteren verändert die Sedimentation der Wolkenpartikel die chemische Zusammensetzung bzw. die vertikale Verteilung der Spurengase in der Stratosphäre. Für die Ozonchemie spielt dabei die Beseitigung von reaktivem Stickstoff durch Sedimentation Salpetersäure-haltiger Wolkenpartikeln (Denitrifizierung) eine wichtige Rolle. Durch gleichen Sedimentationsprozess von PSC Elementen wird der Stratosphäre des weiteren Wasserdampf entzogen (Dehydrierung). Beide Prozesse begünstigen einen länger andauernden stratosphärischen Ozonabbau im polaren Frühling.rnGerade im Hinblick auf die Denitrifikation durch Sedimentation größerer PSC-Partikel werden in dieser Arbeit neue Resultate von in-situ Messungen vorgestellt, die im Rahmen der RECONCILE-Kampagne im Winter des Jahres 2010 an Bord des Höhenforschungs-Flugzeugs M-55 Geophysica durchgeführt wurden. Dabei wurden in fünf Flügen Partikelgrößenverteilungen in einem Größenbereich zwischen 0,5 und 35 µm mittels auf der Lichtstreuung basierender Wolkenpartikel-Spektrometer gemessen. Da polare Stratosphärenwolken in Höhen zwischen 17 und 30 km auftreten, sind in-situ Messungen vergleichsweise selten, so dass noch einige offene Fragen bestehen bleiben. Gerade Partikel mit optischen Durchmessern von bis zu 35µm, die während der neuen Messungen detektiert wurden, müssen mit theoretischen Einschränkungen in Einklang gebracht werden. Die Größe der Partikel wird dabei durch die Verfügbarkeit der beteiligten Spurenstoffe (Wasserdampf und Salpetersäure), die Sedimentationsgeschwindigkeit, Zeit zum Anwachsen und von der Umgebungstemperatur begrenzt. Diese Faktoren werden in der vorliegenden Arbeit diskutiert. Aus dem gemessenen Partikelvolumen wird beispielsweise unter der Annahme der NAT-Zusammensetzung (Nitric Acid Trihydrate) die äquivalente Konzentration des HNO 3 der Gasphase berechnet. Im Ergebnis wird die verfügbare Konzentration von Salpetersäure der Stratosphäre überschritten. Anschließend werden Hypothesen diskutiert, wodurch das gemessene Partikelvolumen überschätzt worden sein könnte, was z.B. im Fall einer starken Asphärizität der Partikel möglich wäre. Weiterhin wurde eine Partikelmode unterhalb von 2-3µm im Durchmesser aufgrund des Temperaturverhaltens als STS (Supercooled Ternary Solution droplets) identifiziert.rnUm die Konzentration der Wolkenpartikel anhand der Messung möglichst genau berechnen zu können, muss das Messvolumen bzw. die effektive Messfläche der Instrumente bekannt sein. Zum Vermessen dieser Messfläche wurde ein Tröpfchengenerator aufgebaut und zum Kalibrieren von drei Instrumenten benutzt. Die Kalibration mittels des Tröpfchengenerators konzentrierte sich auf die Cloud Combination Probe (CCP). Neben der Messfläche und der Größenbestimmung der Partikel werden in der Arbeit unter Zuhilfenahme von Messungen in troposphärischen Wolken und an einer Wolkensimulationskammer auch weitere Fehlerquellen der Messung untersucht. Dazu wurde unter anderem die statistische Betrachtung von Intervallzeiten einzelner Messereignisse, die in neueren Sonden aufgezeichnet werden, herangezogen. Letzteres ermöglicht es, Messartefakte wie Rauschen, Koinzidenzfehler oder „Shattering“ zu identifizieren.rn

Propionsäureabbau in NawaRo-Biogasanlagen

Die Energiewende ist begleitet von dem Ausbau erneuerbarer Energien. Dabei spielt die Energiegewinnung aus Biomasse eine wichtige Rolle. Der optimale Betrieb einer Biogasanlage erfordert eine stabile Methanproduktion, welche jedoch durch die Akkumulation von Propionsäure nachhaltig gestört werden kann. Aus diesem Grund ist der mikrobielle Abbau dieser Substanz von besonderem Interesse. Die Thermodynamik des anaeroben bakteriellen Abbaus von Propionsäure erfordert die syntrophe Verwertung des entstehenden Wasserstoffs durch Wasserstoff-verbrauchende Mikroorganismen, beispielsweise methanogene Archaea.rnMit dem Ziel, die Erkenntnislage der Propionat-Verwertung in NawaRo-Biogasanlagen zu erweitern, sollten Propionat-verwertende Anreicherungskulturen aus NawaRo-Biogasanlagen etabliert, charakterisiert und molekularbiologisch analysiert werden.rnAus landwirtschaftlichen Biogasanlagen wurden reproduzierbar Propionat-verwertende Anreicherungskulturen mittels anaerober Kultivierungstechniken etabliert. Die anaerob Propionat-verwertende Aktivität der Kulturen blieb über Jahre erhalten und konnte unter verschiedenen Bedingungen charakterisiert werden. Die Analyse der sukzessiven Diversität von vier Anreicherungskulturen ermöglichte einen Einblick in die sich während der Propionat-Verwertung sukzessiv verändernde mikrobielle Diversität. Dabei wurden die aus der 16S rDNA-Analyse resultierenden Sequenzcluster MP-1 (Cryptanaerobacter sp./ Pelotomaculum sp.), MP-6 und MP-15 (beide ''Candidatus Cloacamonas sp. ''), sowie MP-9 (Syntrophobacter sulfatireducens) als potentiell Propionat-verwertende Schlüsselspezies identifiziert. Mit S. sulfatireducens wurde eine bekannte syntroph Propionat-verwertende Spezies gefunden. Die Sequenzen von MP-1 waren nahe verwandt mit Pelotomaculum schinkii, ebenfalls eine beschriebene syntroph Propionat-verwertende Spezies. Bei dem nächsten Verwandten der Cluster MP-6 und MP-15 handelte es sich um ''Candidatus Cloacamonas acidaminovorans'', eine bisher unkultivierbare Spezies, dessen Genom für den gesamten Abbauweg der syntrophen Propionat-Oxidation codiert. Syntrophobacter sulfatireducens kam zusammen mit Vertretern der methanogenen Gattungen Methanoculleus, Methanosaeta und Methanomethylovorans vor. Als methanogener Partner von Cryptanaerobacter sp./ Pelotomaculum sp. dominierte die Gattung Methanosarcina. Aufgrund der starken Präsenz der syntroph Acetat oxidierenden Spezies Tepidanaerobacter acetatoxydans (Sequenz-Cluster MP-3), sowie potentiell homoacetogener Arten, wurde zudem ein theoretischer Zusammenhang der Propionat-Verwertung mit der syntrophen Acetat-Oxidation und der autotrophen Homoacetogenese vorgeschlagen.rn