Resonanzionisations-Massenspektrometrie mit gepulsten und kontinuierlichen Lasern an Plutonium

Zusammenfassung Zur Weiterentwicklung derResonanzionisations-Massenspektrometrie (RIMS) für dieUltra-Spurenanalyse von Plutonium wurde im Rahmen dieserArbeit eine neue RIMS-Apparatur konzipiert und aufgebaut.Erstmals wurden bei der spektroskopischen Untersuchung vonPlutonium schmalbandige kontinuierliche Laser verwendet. Eswurdenumfangreiche Messreihen durchgeführt, um denResonanzionisationsprozess von Plutonium mit kontinuierlichenLasern zuspezifizieren und möglichst effiziente Anregungsleitern für dieResonanzionisation zu ermitteln. Ein maßgeblicherBestandteil derExperimente war in diesem Zusammenhang die Untersuchung vonautoionisierenden Zuständen. Für die zwei bestenAnregungsleiternwurden Sättigungsintensitäten, Linienbreiten sowieHyperfeinstruktur- und Isotopeneffekte vermessen. Mit denErkenntnissen aus diesen Voruntersuchungen konnten genaueIsotopenverhältnisbestimmungen durchgeführt werden. DieEffizienzdes Gesamtsystems wurde mit Hilfe von synthetischen Probenbestimmt. Alle Messungen wurden wegen der hohen Aktivität undRadiotoxizität von Plutonium mit vergleichsweise geringenTeilchenzahlen durchgeführt. Unterschiedliche Laserionisationsverfahren mit kontinuierlicheroder/und gepulster Laseranregung wurden hinsichtlich ihrerrelativen Effizienz und Selektivität direkt miteinanderverglichen. Weiterhin wurde ein sehr effizientes drei-Stufen, zwei-FarbenAnregungsschema für die gepulste Resonanzionisation vonPlutoniumuntersucht, welches u. a. auf einem Zwei-Photonenübergang ineinenautoionisierenden Zustand beruht. Schließlich wurden mit demetablierten RIMS-Verfahren eine Vielzahl von Umweltmessungendurchgeführt und es wurde an der Weiterentwicklung und derQualitätssicherung des Verfahrens gearbeitet.