Kollineare Laserspektroskopie an radioaktiven Praseodymionen und Cadmiumatomen

Die Analyse optischer Spektren liefert einen kernmodellunabhängigen Zugang zur Bestimmung der Kernspins, Ladungsradien und elektromagnetischen Momente von Atomkernen im Grundzustand und von langlebigen Isomeren. Eine der vielseitigsten Methoden zur optischen Spektroskopie an kurzlebigen Isotopen ist die kollineare Laserspektroskopie. Im Rahmen dieser Arbeit wurde zum einen die TRIGA-LASER Strahlstrecke am Institut für Kernchemie der Universität Mainz durch die Implementierung einer neuen offline Oberflächenionenquelle für hohe Verdampfungstemperaturen und eines Strahlanalysesystems weiterentwickelt. Zum anderen wurde kollineare Laserspektroskopie an kurzlebigen Praseodym- und Cadmiumisotopen an ISOLDE/CERN durchgeführt. Die neue Ionenquelle ermöglichte dabei den Test der kollinearen Laserspektroskopie an Praseodymionen am TRIGA-LASER Experiment. Die Spektroskopie der Prasdeodymionen motivierte sich aus der Beobachtung einer zeitlichen Modulation der EC-Zerfallsrate von wasserstoffähnlichem 140Pr58+. Für die Erklärung dieser sogenannten GSI Oszillationen wird unter anderem das magnetische Moment des Kerns benötigt, welches bislang noch nicht experimentell bestimmt wurde. Zudem wurde für wasserstoffähnliches 140Pr58+ überraschenderweise eine kleinere EC-Zerfallskonstante gemessen als für heliumähnliches 140Pr57+. Die Erklärung dieses Phänomens setzt ein positives magnetisches Moment voraus. Bei der Spektroskopie am COLLAPS Experiment wurden erstmals die magnetischen Momente von 135Pr, 136Pr und 137Pr vermessen. Aufgrund zu geringer Produktionsraten war die Spektroskopie des gewünschten Isotops 140Pr jedoch nicht erfolgreich. Die Untersuchung der Cadmiumisotope ist kernphysikalisch motiviert. In der Zinnregion erstrecken sich die Isotope über die beiden magischen Zahlen N=50 und N=82 bei gleichzeitiger Nähe des Z=50 Schalenabschlusses. Hier können verschiedene Kernmodelle getestet werden, die sich beispielsweise hinsichtlich der Stärke des N=82 Schalenabschlusses widersprechen. Diese Arbeit berichtet über erste Ergebnisse der Spektroskopie an Cadmiumatomen, die sich über die Isotope 106−124,126Cd sowie die zugehörigen langlebigen I=11/2− Isomere erstreckt. Die zuvor experimentell bekannten oder aus dem erweiterten Schalenmodell abgeleiteten Kernspins konnten für alle Isotope bis auf 119Cd bestätigt werden. Der Kernspin von 119Cd wurde eindeutig zu I=1/2 bestimmt. Die elektrischen Quadrupolmomente der Isomere zeigen ein bemerkenswert lineares Verhalten in Abhängigkeit von der Neutronenzahl und dies über die eigentliche Kapazität der 1h11/2 Unterschale hinaus. Die Änderungen der mittleren quadratischen Ladungsradien zeigen den auch an Indium- und Zinnisotopen beobachteten stetigen Verlauf. Der lineare Anteil passt sehr gut zu den Berechnung des Tröpfchenmodells in der Parametrisierung nach Berchidevsky und Tondeur. Die Differenzen der mittleren quadratischen Ladungsradien zwischen Grund- und isomeren Zustand der ungeraden Cadmiumisotope zeigen einen interessanten parabolischen Verlauf mit einem Minimum zwischen A=117 und A=119.

Konstruktion und Inbetriebnahme eines kompakten 3-He-Polarisators

Im Jahr 1996 wurde die erste Aufnahme der menschlichen Lunge in einem Kernspintomographen unter Benutzung des hyperpolarisierten Edelgases ³He als Kontrastgas veröffentlicht. Es folgten zahlreiche medizinische Studien mit diesem neuen Lungenbildgebungsverfahren. Als Konsequenz aus dem steigenden Bedarf an hyperpolarisiertem ³He wurde am Institut für Physik der Universität Mainz ein ³He-Polarisator entwickelt, der die Versorgung dieser Studien mit polarisiertem Gas gewährleistet. Für den Fall jedoch, dass die Lungenbildgebung mit hyperpolarisiertem ³He in die medizinische Praxis übernommen wird, wären die Produktionskapazitäten der bestehenden Anlage nicht mehr ausreichend. Daher wurde im Rahmen dieser Arbeit ein kompaktes System zum Polarisieren von ³He direkt am Einsatzort entwickelt, welches als eine Art Industrieprodukt in beliebiger Stückzahl nachgebaut werden kann. So steht nun ein kompakter, mobiler ³He Polarisator zur Verfügung, dessen Produktionsrate in der Größenordnung eines Standardliters (1 l, 1 bar, Raumtemperatur) pro Stunde bei einer Polarisation von > 60% liegt.

Entwicklung eines schnellen, piezobasierten Frequenztuners für supraleitende CH-Kavitäten

Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde ein schnelles, piezobasiertes Frequenztuningsystem für aktuelle sowie zukünftige supraleitende (sl) CH-Kavitäten entwickelt. Die Grundlage des hierbei verwendeten Tuningkonzepts unterscheidet sich von bisherigen, konventionellen Tuningmethoden supraleitender Kavitäten grundlegend. Zum Ausgleichen von unerwünschten Frequenzverstimmungen während des Beschleunigerbetriebes werden sogenannte bewegliche Balgtuner in das Innere der Resonatorgeometrie geschweißt. Aufgrund ihrer variablen Länge können diese die Kapazität der Kavität und somit die Resonanzfrequenz gezielt beeinflussen. Die Antriebsmechanik, die für die Auslenkung bzw. Stauchung der Balgtuner sorgt, besteht aus einer langsamen, schrittmotorbetriebenen und einer schnellen, piezobasierten Tuningeinheit, welche auf der Außenseite des Heliummantels der jeweiligen CH-Kavität installiert wird. Zur Überprüfung dieses neuartigen Tuningkonzepts wurde in der Werkstatt des Instituts für Angewandte Physik (IAP) der Goethe Universität Frankfurt ein Prototyp der gesamten Tuningeinheit aus Edelstahl gefertigt. Die Funktionsweise der langsamen sowie schnellen Tuningeinheit konnten hierbei in ersten Messungen bei Raumtemperatur erfolgreich getestet werden. Somit stellt die in dieser Arbeit entwickelte Tuningeinheit eine vielversprechende Möglichkeit des dynamischen Frequenztunings supraleitender CH-Strukturen dar. rnDes Weiteren wurden im Rahmen der Arbeit mit Hilfe der Simulationsprogramme ANSYS Workbench sowie CST MicroWave Studio gekoppelte strukturmechanische und elektromagnetische Simulationen der sl 217 MHz CH sowie der sl 325 MHz CH-Kavität durchgeführt. Hierbei konnte zum einen der Frequenzbereich und somit der notwendige mechanische Hub der jeweiligen Tuningeinheit durch Bestimmung der Frequenzverstimmungen signifikant reduziert werden. Zum anderen war es möglich, die mechanische Stabilität der beiden Kavitäten zu untersuchen und somit plastische Deformationen von vornherein auszuschließen. Zur Überprüfung der Genauigkeit sämtlicher getätigter Simulationsrechnungen wurde das strukturmechanische Verhalten in Abhängigkeit äußerer Einflüsse und die daraus resultierenden Frequenzverstimmungen der CH-Kavitäten sowohl bei Raumtemperatur als auch bei kryogenen Temperaturen von 4.2 K gemessen. Hierbei zeigten sich zum Teil hervorragende Übereinstimmungen zwischen den simulierten und gemessenen Werten mit Diskrepanzen von unter 10%. Mit Hilfe dieser Ergebnisse konnte gezeigt werden, dass die gekoppelte Simulation ein essentielles Werkzeug während der Entwicklungsphase einer supraleitenden Beschleunigungsstruktur darstellt, so dass die für den Betrieb erforderliche mechanische Stabilität einer supraleitenden Kavität erreicht werden kann. rn

Development, characterization, and application of flowing atmospheric-pressure afterglow ionization for mass spectrometric analysis of ambient organic aerosols

Addressing current limitations of state-of-the-art instrumentation in aerosol research, the aim of this work was to explore and assess the applicability of a novel soft ionization technique, namely flowing atmospheric-pressure afterglow (FAPA), for the mass spectrometric analysis of airborne particulate organic matter. Among other soft ionization methods, the FAPA ionization technique was developed in the last decade during the advent of ambient desorption/ionization mass spectrometry (ADI–MS). Based on a helium glow discharge plasma at atmospheric-pressure, excited helium species and primary reagent ions are generated which exit the discharge region through a capillary electrode, forming the so-called afterglow region where desorption and ionization of the analytes occurs. Commonly, fragmentation of the analytes during ionization is reported to occur only to a minimum extent, predominantly resulting in the formation of quasimolecular ions, i.e. [M+H]+ and [M–H]– in the positive and the negative ion mode, respectively. Thus, identification and detection of signals and their corresponding compounds is facilitated in the acquired mass spectra. The focus of the first part of this study lies on the application, characterization and assessment of FAPA–MS in the offline mode, i.e. desorption and ionization of the analytes from surfaces. Experiments in both positive and negative ion mode revealed ionization patterns for a variety of compound classes comprising alkanes, alcohols, aldehydes, ketones, carboxylic acids, organic peroxides, and alkaloids. Besides the always emphasized detection of quasimolecular ions, a broad range of signals for adducts and losses was found. Additionally, the capabilities and limitations of the technique were studied in three proof-of-principle applications. In general, the method showed to be best suited for polar analytes with high volatilities and low molecular weights, ideally containing nitrogen- and/or oxygen functionalities. However, for compounds with low vapor pressures, containing long carbon chains and/or high molecular weights, desorption and ionization is in direct competition with oxidation of the analytes, leading to the formation of adducts and oxidation products which impede a clear signal assignment in the acquired mass spectra. Nonetheless, FAPA–MS showed to be capable of detecting and identifying common limonene oxidation products in secondary OA (SOA) particles on a filter sample and, thus, is considered a suitable method for offline analysis of OA particles. In the second as well as the subsequent parts, FAPA–MS was applied online, i.e. for real time analysis of OA particles suspended in air. Therefore, the acronym AeroFAPA–MS (i.e. Aerosol FAPA–MS) was chosen to refer to this method. After optimization and characterization, the method was used to measure a range of model compounds and to evaluate typical ionization patterns in the positive and the negative ion mode. In addition, results from laboratory studies as well as from a field campaign in Central Europe (F–BEACh 2014) are presented and discussed. During the F–BEACh campaign AeroFAPA–MS was used in combination with complementary MS techniques, giving a comprehensive characterization of the sampled OA particles. For example, several common SOA marker compounds were identified in real time by MSn experiments, indicating that photochemically aged SOA particles were present during the campaign period. Moreover, AeroFAPA–MS was capable of detecting highly oxidized sulfur-containing compounds in the particle phase, presenting the first real-time measurements of this compound class. Further comparisons with data from other aerosol and gas-phase measurements suggest that both particulate sulfate as well as highly oxidized peroxyradicals in the gas phase might play a role during formation of these species. Besides applying AeroFAPA–MS for the analysis of aerosol particles, desorption processes of particles in the afterglow region were investigated in order to gain a more detailed understanding of the method. While during the previous measurements aerosol particles were pre-evaporated prior to AeroFAPA–MS analysis, in this part no external heat source was applied. Particle size distribution measurements before and after the AeroFAPA source revealed that only an interfacial layer of OA particles is desorbed and, thus, chemically characterized. For particles with initial diameters of 112 nm, desorption radii of 2.5–36.6 nm were found at discharge currents of 15–55 mA from these measurements. In addition, the method was applied for the analysis of laboratory-generated core-shell particles in a proof-of-principle study. As expected, predominantly compounds residing in the shell of the particles were desorbed and ionized with increasing probing depths, suggesting that AeroFAPA–MS might represent a promising technique for depth profiling of OA particles in future studies.

An accurate combined 3 He,Cs magnetometer with fT sensitivity for the nEDM experiment at PSI

Diese Arbeit beschreibt die Entwicklung, Konstruktion und Untersuchung eines Magnetometers zur exakten und präzisen Messung schwacher Magnetfelder. Diese Art von Magnetometer eignet sich zur Anwendung in physikalischen hochpräzisions Experimenten wie zum Beispiel der Suche nach dem elektrischen Dipolmomentrndes Neutrons. Die Messmethode beruht auf der gleichzeitigen Detektion der freien Spin Präzession Kern-Spin polarisierten 3He Gases durch mehrere optisch gepumpte Cäsium Magnetometer. Es wird gezeigt, dass Cäsium Magnetometer eine zuverlässige und vielseitige Methode zur Messung der 3He Larmor Frequenz und eine komfortable Alternative zur Benutzung von SQUIDs für diesen Zweck darstellen. Ein Prototyp dieses Magnetometers wurde gebaut und seine Funktion in der magnetisch abgeschirmten Messkabine der Physikalisch Technischen Bundesanstalt untersucht. Die Sensitivität des Magnetometers in Abhängigkeitrnvon der Messdauer wurde experimentell untersucht. Es wird gezeigt, dass für kurze Messperioden (< 500s) Cramér-Rao limitierte Messungen möglich sind während die Sensitivität bei längeren Messungen durch die Stabilität des angelegten Magnetfeldes limitiert ist. Messungen eines 1 muT Magnetfeldes mit einer relative Genauigkeit von besser als 5x10^(-8) in 100s werden präsentiert. Es wird gezeigt, dass die Messgenauigkeit des Magnetometers durch die Zahl der zur Detektion der 3He Spin Präzession eingesetzten Cäsium Magnetometer skaliert werden kann. Prinzipiell ist dadurch eine Anpassung der Messgenauigkeit an jegliche experimentellen Bedürfnisse möglich. Es wird eine gradiometrische Messmethode vorgestellt, die es erlaubt den Einfluss periodischerrnmagnetischer Störungen auf dieMessung zu unterdrücken. Der Zusammenhang zwischen der Sensitivität des kombinierten Magnetometers und den Betriebsparametern der Cäsium Magnetometer die zur Spin Detektion verwendet werden wird theoretisch untersucht und anwendungsspezifische Vor- und Nachteile verschiedener Betriebsartenwerden diskutiert. Diese Zusammenhänge werden in einer Formel zusammengefasst die es erlaubt, die erwartete Sensitivität des Magnetometers zu berechnen. Diese Vorhersagen befinden sich in perfekter Übereinstimmung mit den experimentellen Daten. Die intrinsische Sensitivität des Magnetometer Prototyps wird auf Basis dieser Formel theoretisch bestimmt. Ausserdem wird die erwartete Sensitivität für die Anwendung im Rahmen des Experiments der nächsten Generation zur Bestimmung des elektrischenrnDipolmoments des Neutrons am Paul Scherrer Institut abgeschätzt. Des weiteren wird eine bequeme experimentelle Methode zur Messung des Polarisationsgrades und des Rabi Flip-Winkels der 3He Kernspin Polarisation vorgestellt. Letztere Messung ist sehr wichtig für die Anwendung in hochpräzisions Experimenten.