Bestimmung des elektrischen Formfaktors des Neutrons G en in der Reaktion 3 He (e,e'n) bei einem Impulsübertrag Q 2 =0.67 (GeV/c) 2

In der Überprüfung von Kernmodellen stellt der elektrische Formfaktor des Neutrons Gen eine wichtige Eingangsgröße dar. Im Rahmen dieser Arbeit wurde am polarisierten Elektronenstrahl des Mainzer Mikrotrons MAMI der elektrische Formfaktor des Neutrons in der Reaktion 3He(e,e'n) bestimmt. Aus dem Verhältnis der Asymmetrien respektive der Helizitätsumkehr der Elektronenpolarisation mit Targetspin senkrecht und parallel zum Impulsübertrag konnte in einer integralen Analyse Gen bestimmt werden. Zusammengefasst ergab sich Gen(Q2=0.67 (GeV/c)2) = 0.0468 +- 0.0064(stat} +- 0.0027(syst}. Um den Einfluß von Kernbindungseffekten, die z. Zt. von der Gruppe um Prof. Glöckle in Bochum theoretisch gerechnet werden, auch experimentell abzusichern, wurden parallel zur Gen-Messung die Targetasymmetrie Ay0 3He(e,e'n) und Protonenasymmetrie 3He(e,e'p) bestimmt. Die Empfindlichkeit dieser Observablen auf FSI und D-Wellenbeiträge schafft Redundanzen, aus denen auf die Eigenschaften des freien Neutrons im gebundenen System geschlossen werden kann.

Aufbau und Inbetriebnahme eines hochsensitiven 3-He-Magnetometers für ein zukünftiges Experiment zur Bestimmung eines elektrischen Dipolmoments des freien Neutrons

Die Messung eines möglichen elektrischen Dipolmoments des freien Neutrons erfordert genaustmögliche Kenntnis und Überwachung des magnetischen Feldes im Inneren der n2EDM-Spektrometerkammer. Die freie Spinpräzession von hyperpolarisiertem ³He kann verbunden mit einer Signalauslese mittels optisch gepumpter Cs-Magnetometer dazu genutzt werden, Messempfindlichkeit auf Magnetfeldschwankungen im Bereich weniger Femto-Tesla zu erhalten. Am Institut für Physik der Universität Mainz wurde eine ³He/Cs-Testanlage aufgebaut, um die Möglichkeiten der Signalauslese der ³He-Spinpräzession mittels eines lampengepumpten Cs-Magnetometers zu untersuchen. Darüber hinaus wurde eine ultrakompakte und transportable Polarisationseinheit entwickelt und installiert, welche ermöglicht, eine ³He-Hyperpolarisation von bis zu 55 Prozent zu erreichen. Im Anschluss wird das polarisierte 3He-Gas automatisiert komprimiert und in zwei Magnetometerzellen in Sandwichanordnung innerhalb der n2EDM-Spektrometerkammer gefüllt. In dieser Arbeit werden die Ergebnisse der ersten im Januar 2012 erfolgreich durchgeführten Messungen vorgestellt. Bei diesen Messungen wurde ³He-Gas in der ultrakompakten Polarisationseinheit hyperpolarisiert und über Führungsfelder eines Transfersystems in eine vierlagige Mumetall-Abschirmung transferiert. Im Anschluss konnte im Inneren der magnetischen Abschirmung die freie ³He-Spinpräzession mittels eines lampengepumpten Cs-Magnetometer eindeutig nachgewiesen werden.

Konzeption, Entwicklung und Test einer Apparatur zur Messung der elektrischen Ladung des Neutrons

Die elektrische Ladung des Neutrons ist eng mit der Frage nach der Existenz der Ladungsquantisierung verknüpft: Sollte das Neutron eine Ladung tragen, kann die Ladung nicht in Einheiten der Elementarladung e quantisiert sein.rnrnIm Rahmen der Elektrodynamik und des minimalen Standardmodells ist die Quantisierung der Ladung nicht enthalten. Eine mögliche Neutronenladung würde ihnen also nicht widersprechen. Allerdings geht sie aus den Weiterentwicklungen dieser Modelle hervor. Die sogenannten Grand Unified Theories sagen die Möglichkeit des Protonenzerfalls vorher. Dieser ist nur möglich, wenn die Ladung quantisiert ist.rnrnDurch die Messung einer elektrischen Ladung des Neutrons können die verschiedenen Theorien überprüft werden.rnrnIm Rahmen dieser Arbeit wurde eine Apparatur entwickelt, mit der die elektrische Ladung des Neutrons gemessen werden kann. Als Grundlage diente das Prinzip einer Messung von 1988. Mit einem flüssigen Neutronenspiegel aus Fomblin ist es zum ersten mal überhaupt gelungen, einen flüssigen Spiegel für Neutronen einzusetzen. Durch diese und andere Verbesserungen konnte die Sensitivität der Apparatur um einen Faktor 5 im Vergleich zum Experimentrnvon 1988 verbessert werden. Eine mögliche Ladung des Neutrons kann mit δq_n = 2,15·10^(−20)·e/√day gemessen werden. rnrnDie Messung der elektrischen Ladung soll im Winter 2014 durchgeführt werden. Bis dahin soll die Präzision aufrnδq_n = 1,4·10^(−21)·e/√day erhöht werden.

Untersuchung der Ladung des Neutrons

Die Quantisierung der elektrischen Ladung ist eine der größten Fragestellungen der Physik, die bis heute nicht verstanden ist. Im Standardmodell der Teilchenphysik ist sie beispielsweise nicht mathematisch inhärent erklärbar. Dadurch wäre es möglich, dass das Neutron eine winzige Ladung tragen kann. In dieser Arbeit wurde eine Apparatur auf Grundlage eines Vorgängerexperiments entwickelt, mit der eine Untersuchung der Ladung des Neutrons mit höchster Präzision durchgeführt werden kann. Dabei werden ultrakalte Neutronen in einem optischen System einem elektrischen Feld zwischen zwei Elektrodenplatten ausgesetzt. In der ersten Ladungsmessung mit dieser Apparatur konnte eine statistische Sensitivität von δq≈2,4∙10⁻²⁰ e/√d erreicht werden. Diese Sensitivität ist die höchste, die bisher mit ultrakalten Neutronen für eine Ladungsmessung erreicht werden konnte. In dieser Arbeit wurde das Konzept des Vorgängerexperiments grundlegend überarbeitet, um die Sensitivität der Apparatur zu erhöhen. Es wurden detaillierte Untersuchungen der Systematik der Apparatur durchgeführt und das theoretische Potential der Sensitivität von derzeit δq≈10⁻²¹ e/√d ermittelt. Mit dieser Apparatur wurde der Grundstein für die Messung einer neuen niedrigeren oberen Grenze der elektrischen Ladung des Neutrons gelegt. In nächster Zeit kann dadurch eine niedrigere obere Grenze für die Ladung des Neutrons von q≈10⁻²² e erzielt werden.

Spaltspuranlyse von Uranoxidpartikeln

Kerntechnische Anlagen werden weltweit vonInspektoren der Atomenergiebehörden kontrolliert.Dabei werden in den Anlagen Wischtestproben genommen,die anschließend auf darin enthaltene Staubpartikeluntersucht werden. Die Zusammensetzung dieser Partikel- vor allem der U-235-Anreicherungsgrad in Uranoxidpartikeln -lassen wichtige Rückschlüsse auf die in den Anlagen durchgeführten Operationen zu. In dieser Arbeit wurde ein einfaches Screening-Verfahrenzur Lokalisierung von Uranoxidpartikeln in Wischtestprobenentwickelt. Dieses Verfahren basiert auf dem Prinzip derSpaltspuranalyse und erlaubt eine grobe Abschätzung desU-235-Anreicherungsgrades in Uranoxidpartikeln beibekanntem Partikeldurchmesser durch Auszählen der Spaltspuren je Partikel. Zur Entwicklung und Kalibrierung dieser Methode wurdenUranoxidpartikel mit definiertem Durchmesser und definierter Isotopenzusammensetzung hergestellt und mitder Rasterelektronenmikroskopie sowie der Sekundärionenmassenspektroskopie charakterisiert.

Zu Problemen der Flüssigszintillationsspektroskopie bei Transactiniden-Experimenten

Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich vorwiegend mit Detektionsproblemen, die bei Experimenten zur Chemie der Transactiniden mit dem schnellen Flüssig-Flüssig-Extraktionssystem SISAK auftraten. Bei diesen Experimenten wird als Detektionsmethode die Flüssigszintillationsspektroskopie (LSC) eingesetzt. Es werden Szintillationspulse registriert, die für das verursachende Teilchen charakteristische Formen zeigen, die unterschieden werden müssen. Am Beispiel der Auswertung des SISAK-Experimentes zur Chemie des Rutherfordiums vom November 1998 wurde gezeigt, dass es mit den herkömmlichen Verfahren zur Pulsformdiskriminierung nicht möglich ist, die aus dem Zerfall der Transactiniden stammenden alpha-Ereignisse herauszufiltern. Ursache dafür ist ein hoher Untergrund, der in erster Linie von beta/gamma-Teilchen, Spaltfragmenten und pile ups verursacht wird. Durch die Verfügbarkeit von Transientenrecordern ergeben sich neue Möglichkeiten für eine digitale Pulsformdiskriminierung. In dieser Arbeit wird erstmals die Methode der digitalen Pulsformdiskriminierung mit künstlichen neuronalen Netzen (PSD-NN) vorgestellt. Es wurde im Zuge der Auswertung des SISAK-Experimentes vom Februar 2000 gezeigt, dass neuronale Netze in der Lage sind, Pulsformen automatisch richtig zu klassifizieren. Es ergeben sich nahezu untergrundfreie alpha-Flüssigszintillationsspektren. Es werden Vor- und Nachteile der neuen Methode diskutiert. Es ist dadurch möglich geworden, in SISAK-Experimenten Transactinidenatome anhand ihres Zerfalls eindeutig zu charakterisieren. Das SISAK-System kann somit bei Experimenten zum Studium des chemischen Verhaltens von Transactiniden in flüssiger Phase eingesetzt werden.____

Contribution of tectonic processes to the exhumation of the Cycladic blueschist unit, Greece and Turkey

In dieser Studie werden strukturgeologische, metamorphe und geochronologische Daten benutzt, um eine Quantifizierung tektonischer Prozesse vorzunehmen, die für die Exhumierung der Kykladischen Blauschiefereinheit in der Ägäis und der Westtürkei verantwortlich waren. Bei den beiden tektonischen Prozessen handelt es sich um: (1) Abschiebungstektonik und (2) vertikale duktile Ausdünnung. Eine finite Verformungsanalyse an Proben der Kykladischen Blauschiefereinheit ermöglicht eine Abschätzung des Beitrags von vertikaler duktiler Ausdünnung an der gesamten Exhumierung. Kalkulationen mit einem eindimensionalen, numerischen Model zeigt, daß vertikale duktile Ausdünnung nur ca. 10% an der gesamten Exhumierung ausmacht. Kinematische, metamorphe und geochronologische Daten erklären die tektonische Natur und die Evolution eines extensionalen Störungssystems auf der Insel Ikaria in der östlichen Ägäis. Thermobarometrische Daten lassen erkennen, daß das Liegende des Störungssystems aus ca. 15 km Tiefe exhumiert wurde. Sowohl Apatit- und Zirkonspaltspurenalter als auch Apatit (U-Th)/He-Alter zeigen, daß sich das extensionale Störungssystem zwischen 11-3 Ma mit einer Geschwindigkeit von ca. 7-8 km/Ma bewegte. Spät-Miozäne Abschiebungen trugen zur Exhumierung der letzten ~5-15 km der Hochdruckgesteine bei. Ein Großteil der Exhumierung der Kykladischen Blauschiefereinheit muß vor dem Miozän stattgefunden haben. Dies wird durch einen Extrusionskeil erklärt, der ca. 30-35 km der Kykladischen Blauschiefereinheit in der Westtürkei exhumierte. 40Ar/39Ar und 87Rb/86Sr Datierungen an Myloniten des oberen Abschiebungskontakts zwischen der Selçuk Decke und der darunterliegenden Ampelos/Dilek Decke der Kykladischen Blauschiefereinheit als auch des unteren Überschiebungskontakts zwischen der Ampelos/Dilek Decke und den darunterliegenden Menderes Decken zeigt, daß sich beide mylonitische Zonen um ca. ~35 Ma formten, was die Existenz eines Spät-Eozänen/Früh-Oligozänen Extrusionskeils beweist.

Beiträge zur Chemie der schwersten Elemente in den Bereichen Elektrochemie und Chromatographie

Im Rahmen dieser Arbeit wurden Experimente auf verschiedenen Gebieten der chemischen Charakterisierung der schwersten Elemente durchgeführt. So wurden Vorarbeiten zur Elektrochemie der superschweren Elemente geleistet. Hier konnte gezeigt werden, dass sich Po aus verdünnten Säuren auf Metallelektroden spontan abscheiden lässt. Als wichtigste Reaktionsparameter wurden Temperatur, Konvektion und Viskosität des Elektrolyten identifiziert. Für die Elektrodeposition ist es von Bedeutung, reproduzierbar saubere Elektroden einzusetzen. Auch hierzu konnten Erkenntnisse gewonnen werden. Auf dem Gebiet der Charakterisierung von Nukliden wurde der Elektroneneinfang in Db-263 untersucht. Aus diesem Zerfall geht Rf-263 hervor, welches mit einer Halbwertszeit von 15min überwiegend durch Spontanspaltung zerfällt. Im Experiment wurde Rf-263 mittels Ionenaustauschchromatographie und nachfolgender Flüssig-Flüssig-Extraktion von Db und Aktiniden getrennt. Das erhaltene Präparat wurde auf Alpha-Zerfall und Spontanspaltung untersucht. Die Zahl der Rf-263 Zerfälle lässt auf einen Zerfallszweig durch Elektroneneinfang in Db-263 von 3% schließen. Ein Großteil der Arbeit beschäftigt sich mit der Bestimmung des Kd-Wertes von Sg am Anionenaustauscher Aminex A27 in 0.1M HNO3/5E-3M HF. Beim mit dem ALOHA-System durchgeführten Experiment wurde die Mehrsäulentechnik (MCT) erstmals für die wässrige Chemie von Sg genutzt. Aufgrund zahlreicher Probleme konnte letztlich kein Kd-Wert bestimmt werden. Stattdessen wurde das Experiment einer Fehleranalyse unterzogen. Hier zeigte sich eine Anfälligkeit der MCT auf natürliche Radionuklide. Weiterhin konnten Probleme bei ALOHA aufgedeckt werden, die eine Wiederholung des Experiments ausschlossen. In der Folge wurde ein alternativer Anionenaustauscher charakterisiert, sowie die Elektrolysebedingungen, als wichtiger Schritt der chemischen Aufarbeitung bei der MCT, genauer spezifiziert.

Spurenanalyse von Uran und Plutonium sowie Speziationsuntersuchungen an Plutonium mit massenspektrometrischen und kapillarelektrophoretischen Methoden

Die Elemente Uran und Plutonium besitzen seit Entdeckung der Kernspaltung und der technischen Nutzung der Kernenergie eine globale Bedeutung. So trägt Pu hauptsächlich zur Radiotoxizität von abgebrannten Brennelementen bei und erfordert im Falle einer Endlagerung in einer tiefen geologischen Formation einen sicheren Verschluss für bis zu einer Million Jahre. Das Wissen über die vorliegenden chemischen Spezies ist dabei entscheidend für das Verständnis der chemisch-physikalischen Wechselwirkungen im jeweiligen geochemischen System, insbesondere mit dem Wirtsgestein (hier Ton) und den allgegenwärtigen Huminstoffen (hier Fulvinsäure). Längerfristig sind so Vorhersagen über einen Transport des hochradioaktiven Abfalls nach Auslaugung und Austritt aus einem Endlager bis in die Biosphäre möglich. Gerade der Ultraspurenbereich, im Fernfeld eines Endlagers zu erwarten, ist dabei von besonderem Interesse. Darüber hinaus machen nuklearforensische Untersuchungen – in Hinblick auf illegal benutztes Nuklearmaterial, Schmuggel oder Nuklearterrorismus – zur Bestimmung der Herkunft, des Alters oder der Radiotoxizität isotopenselektive Nachweismethoden im Ultraspurenbereich notwendig. Im Rahmen dieser Arbeit wurden hierfür die Resonanzionisationsmassenspektrometrie (RIMS) zur isotopenselektiven Spuren- und Ultraspurenanalyse von U und Pu sowie die Kapillarelektrophorese (CE) gekoppelt an die induktiv gekoppelte Plasma (ICP)-Massenspektrometrie (CE-ICP-MS) zur Speziation von Pu eingesetzt. Für den isotopenselektiven Nachweis von Ultraspurenmengen von Uran mittels RIMS wurden vorbereitende Studien durchgeführt und mehrere zweifach resonante Anregungsleitern mit nicht-resonanter Ionisation untersucht. Eine Effizienz von ca. 10^-10 bei einer Nachweisgrenze von 10^12 Atomen U-238 konnte erzielt werden. In Zusammenarbeit mit dem Institut für Radiochemie, TU München, wurde mittels RIMS die Isotopenzusammensetzung von Plutonium, abgetrennt aus einem panzerbrechenden Urangeschoss aus dem Kosovokonflikt, bestimmt und dieses als Waffenplutonium mit einem Gehalt von 15 pg Pu-239/g Uran identifiziert. Rückschlüsse über Herkunft und Alter des Plutoniums konnten daraus gewonnen werden. Für Studien zur Umweltüberwachung von Plutonium in Rheinland-Pfalz wurden Grund-, Oberflächen- und Klärwasserproben mittels RIMS untersucht. Oberhalb der Nachweisgrenze von ca. 10^7 Atomen Pu-239/500 mL konnte kein signifikanter Gehalt bestimmt werden. Zusätzlich wurden Klärschlammproben untersucht, wobei in einer Probe 5,1*10^7 Atome Pu-239/g gemessen wurde, was auf eine Anreicherung von Pu im Klärschlamm aus großen Wasservolumina hindeuten könnte. Speziationsuntersuchungen von Plutonium in Kontakt mit Fulvinsäure und dem Tonmineral Kaolinit wurden in Hinblick auf die Wechselwirkungen im Umfeld eines nuklearen Endlagers durchgeführt. Die Redoxkinetik von Pu(VI) in Kontakt mit Gorleben-Fulvinsäure zeigt eine mit steigendem pH zunehmend schnellere und vollständige Reduktion und ein vergleichbares Verhalten zur Huminsäure. Für ein Plutoniumgemisch aus allen vier umweltrelevanten Oxidationsstufen in Kontakt mit Gorleben-Fulvinsäure konnte nach ca. 1 Monat Kontaktzeit eine fasst vollständige Reduktion zum tri- und tetravalenten Pu beobachtet werden. Sorptionsuntersuchungen der stabilsten Oxidationsstufe, Pu(IV), in Kontakt mit Kaolinit bei pH = 0 bis 13 im Konzentrationsbereich 10^-7 bis 10^-9 mol/L verdeutlichen das ausgeprägte Sorptionsverhalten von Pu(IV) (ca. 60% bis 90% Sorption) im umweltrelevanten pH-Bereich bei einem Einsetzen der Sorption bei pH = 0 bis 2. Im Rahmen des "Colloid and Radionuclide Retardation" (CRR) Experiments im Felslabor Grimsel, Schweizer Alpen, wurde in Zusammenarbeit mit dem Institut für Nukleare Entsorgung, Karlsruhe, die kolloidgetragene Migration von Pu(IV) in einem Grundwasserstrom durch Scherzonen im Granitgestein unter umweltrelevanten Bedingungen untersucht. Bei Zugabe von im Grundwasser stabilen Bentonitkolloiden – Bentonit wird als ein geeignetes Verschlussmaterial für nukleare Abfälle erforscht – konnte ein erhöhter Transport des Pu(IV) beobachtet werden, der durch Sorption des Pu an die mobilen Kolloide hervorgerufen wird. Zur Speziation von Plutonium im Ultraspurenbereich wurde im Rahmen dieser Arbeit an der Entwicklung der Kopplung der CE mit der sehr sensitiven RIMS gearbeitet. Das Prinzip der offline-Kopplung basiert auf dem Sammeln der zu unterschiedlichen Zeiten am Ende der Kapillare eluierten Oxidationsstufen in einzelnen Fraktionen. Aus jeder Fraktion wird ein eigenes Filament hergestellt und mit RIMS auf seinen Plutoniumgehalt untersucht. Eine erste Validierung der Methode konnte durch Bestimmung der Oxidationsstufenzusammensetzung eines bekannten Gemischs erfolgreich für einen Gehalt von ca. 6*10^9 Atome Pu-239 durchgeführt werden. Dies stellt einen möglichen Zugang zu dem erwarteten Konzentrationsbereich im Fernfeld eines Endlagers dar.

Astrophysikalische Bedingungen für einen r-Prozess im Hoch-Entropie-Wind von Typ II Supernovae

Sterne mit einer Anfangsmasse zwischen etwa 8 und 25 Sonnenmassen enden ihre Existenz mit einer gewaltigen Explosion, einer Typ II Supernova. Die hierbei entstehende Hoch-Entropie-Blase ist ein Bereich am Rande des sich bildenden Neutronensterns und gilt als möglicher Ort für den r-Prozess. Wegen der hohen Temperatur T innerhalb der Blase ist die Materie dort vollkommen photodesintegriert. Das Verhältnis von Neutronen zu Protonen wird durch die Elektronenhäufigkeit Ye beschrieben. Die thermodynamische Entwicklung des Systems wird durch die Entropie S gegeben. Da die Expansion der Blase schnell vonstatten geht, kann sie als adiabatisch betrachtet werden. Die Entropie S ist dann proportional zu T^3/rho, wobei rho die Dichte darstellt. Die explizite Zeitentwicklung von T und rho sowie die Prozessdauer hängen von Vexp, der Expansionsgeschwindigkeit der Blase, ab. Der erste Teil dieser Dissertation beschäftigt sich mit dem Prozess der Reaktionen mit geladenen Teilchen, dem alpha-Prozess. Dieser Prozess endet bei Temperaturen von etwa 3 mal 10^9 K, dem sogenannten "alpha-reichen" Freezeout, wobei überwiegend alpha-Teilchen, freie Neutronen sowie ein kleiner Anteil von mittelschweren "Saat"-Kernen im Massenbereich um A=100 gebildet werden. Das Verhältnis von freien Neutronen zu Saatkernen Yn/Yseed ist entscheidend für den möglichen Ablauf eines r-Prozesses. Der zweite Teil dieser Arbeit beschäftigt sich mit dem eigentlichen r-Prozess, der bei Neutronenanzahldichten von bis zu 10^27 Neutronen pro cm^3 stattfindet, und innerhalb von maximal 400 ms sehr neutronenreiche "Progenitor"-Isotope von Elementen bis zum Thorium und Uran bildet. Bei dem sich anschliessendem Ausfrieren der Neutroneneinfangreaktionen bei 10^9 K und 10^20 Neutronen pro cm^3 erfolgt dann der beta-Rückzerfall der ursprünglichen r-Prozesskerne zum Tal der Stabilität. Diese Nicht-Gleichgewichts-Phase wird in der vorliegenden Arbeit in einer Parameterstudie eingehend untersucht. Abschliessend werden astrophysikalische Bedingungen definiert, unter denen die gesamte Verteilung der solaren r-Prozess-Isotopenhäufigkeiten reproduziert werden können.

Der Einsatz elektrochemischer Methoden für die Untersuchung superschwerer Elemente

Das Hauptziel der vorliegenden Arbeit war die Entwicklung eines Experimentaufbaus für die elektrochemische Abscheidung von Transactiniden mit anschließender Detektion. Zu diesem Zweck wurden Experimente mit den Homologen dieser Elemente durchgeführt. Die Elektrodeposition von Tracermengen an Fremdelektroden führt zu einer Elektrodenbedeckung von weniger als einer Monolage. Die erforderlichen Abscheidepotentiale sind häufig positiver, als nach der Nernst’schen Gleichung zu erwarten ist. Dieses Phänomen nennt man Unterpotentialabscheidung. In zahlreichen Versuchen mit Radiotracern wurde die Abscheideausbeute als Funktion des Elektrodenpotentials bestimmt, wobei abzuscheidendes Ion, Elektrodenmaterial und Elektrolyt variiert wurden. Es wurden kritische Potentiale, bei denen eine nennenswerte Abscheidung gerade begann, ermittelt sowie Potentiale für die Abscheidung von 50 % der in der Lösung befindlichen Atome. Diese Werte wurden mit theoretisch vorhergesagten Potentialen und Werten aus der Literatur verglichen. Die Abscheidung von Pb als Homologem von Element 114 funktionierte sehr gut an Elektroden aus Palladium oder palladinierten Nickelelektroden unter Verwendung von 0,1 M HCl als Elektrolyt. Zur Charakterisierung der Unterpotentialabscheidung wurde neben der Radiotracer-Methode auch die Cyclovoltammetrie eingesetzt. Hier findet die Abscheidung der ersten Monolage auf der Elektrode ebenfalls häufig bei positiveren Potentialen statt, als die der Hauptmenge. Die mit beiden Methoden ermittelten Werte wurden einander gegenübergestellt. Die Elektrodeposition von kurzlebigen Isotopen muss sehr schnell erfolgen. Es konnte gezeigt werden, dass eine hohe Temperatur und damit verbunden eine niedrige Viskosität des Elektrolyten die Abscheidung beschleunigt. Ebenfalls wichtig ist ein gutes Rühren der Lösung, um eine kleine Nernst’sche Diffusionsschichtdicke zu erzielen. Das Verhältnis von Elektrodenfläche zu Elektrolytvolumen muss möglichst groß sein. Auf der Grundlage dieser Ergebnisse wurde eine für schnelle Elektrolysen optimierte Elektrolysezelle entwickelt. Unter Einsatz dieser Zelle wurden die Abscheidegeschwindigkeiten für verschiedene Ionen- und Elektrodenkombinationen gemessen. Es wurden Experimente zur Kopplung von Gasjet und Elektrolysezelle durchgeführt, dabei wurde sowohl mit am Reaktor erzeugten Spaltprodukten, mit Pb-Isotopen aus einer emanierenden Quelle und mit am Beschleuniger erzeugten Isotopen gearbeitet. Mit den dort gewonnenen Erkenntnissen wurde ein Experimentaufbau für die kontinuierliche Abscheidung und Detektion von kurzlebigen Isotopen realisiert. Am Beschleuniger wurden u. a. kurzlebige Hg- und Pb-Isotope erzeugt und mit einem Gasjet aus der Targetkammer zum ALOHA-System transportiert. Dort wurden sie in einem quasi-kontinuierlichen Prozess in die wässrige Phase überführt und zu einer Elektrolyszelle transportiert. In dieser erfolgte die Elektrodeposition auf eine bandförmige Elektrode aus Nickel oder palladiniertem Nickel. Nach der Abscheidung wurde das Band zu einer Detektorphalanx gezogen, wo der -Zerfall der neutronenarmen Isotope registriert wurde. Es wurden charakteristische Größen wie die Abscheidegeschwindigkeit und die Gesamtausbeute der Elektrolyse ermittelt. Das System wurde im Dauerbetrieb getestet. Es konnte gezeigt werden, dass der gewählte Aufbau prinzipiell für die Abscheidung von kurzlebigen, am Beschleuniger erzeugten Isotopen geeignet ist. Damit ist eine wichtige Voraussetzung für den zukünftigen Einsatz der Methode zum Studium der chemischen Eigenschaften der superschweren Elemente geschaffen.

Ground state properties of neutron-rich Mg isotopes

Studies in regions of the nuclear chart in which the model predictions of properties of nuclei fail can bring a better understanding of the strong interaction in the nuclear medium. To such regions belongs the so called "island of inversion" centered around Ne, Na and Mg isotopes with 20 neutrons in which unexpected ground-state spins, large deformations and dense low-energy spectra appear. This is a strong argument that the magic N = 20 is not a closed shell in this area. In this thesis investigations of isotope shifts of stable 24,25,26Mg, as well as spins and magnetic moments of short-lived 29,31Mg are presented. The successful studies were performed at the ISOLDE facility at CERN using collinear laser and beta-NMR spectroscopy techniques. The isotopes were investigated as single-charged ions in the 280-nm transition from the atomic ground state 2S1/2 to one of the two lowest excited states 2P1/2,3/2 using continuous wave laser beams. The isotope-shift measurements with fluorescence detection for the three stable isotopes show that it is feasible to perform the same studies on radioactive Mg isotopes up to the "island of inversion". This will allow to determine differences in the mean charge square radii and interpret them in terms of deformation. The high detection efficiency for beta particles and optical pumping close to saturation allowed to obtain very good beta-asymmetry signals for 29Mg and 31Mg with half-lives around 1 s and production yields about 10^5 ions/s. For this purpose the ions were implanted into a host crystal lattice. Such detection of the atomic resonances revealed their hyperfine structure, which gives the sign and a first estimate of the value of the magnetic moment. The nuclear magnetic resonance gave also their g-factors with the relative uncertainty smaller than 0.2 %. By combining the two techniques also the nuclear spin of both isotopes could be unambiguously determined. The measured spins and g-factors show that 29Mg with 17 neutrons lies outside the "island of inversion". On the other hand, 31Mg with 19 neutrons has an unexpected ground-state spin which can be explained only by promoting at least two neutrons across the N = 20 shell gap. This places the above nucleus inside the "island". However, modern shell-model approaches cannot predict this level as the ground state but only as one of the low-lying states, even though they reproduce very well the experimental g-factor. This indicates that modifications to the available interactions are required. Future measurements include isotope shift measurements on radioactive Mg isotopes and beta-NMR studies on 33Mg.

Search for K isomers in 252,254 No and 260 Sg and investigation of their nuclear structure

Study of K isomerism in the transfermium region around the deformed shells at N=152, Z=102, and N=162, Z=108 provides important information on the structure of heavy nuclei. Recent calculations suggest that the K-isomerism can enhance the stability of such nuclei against alpha emission and spontaneous fission. Nuclei showing K isomerism have neutron and proton orbitals with large spin projections on the symmetry axis which is due to multi quasiparticle states with aligned spins K. Quasi-particle states are formed by breaking pairs of nucleons and raising one or two nucleons in orbitals near the Fermi surface above the gap, forming high K (multi)quasi-particle states mainly at low excitation energies. Experimental examples are the recently studied two quasi-particle K isomers in 250,256-Fm, 254-No, and 270-Ds. Nuclei in this region, are produced with cross sections ranging from several nb up to µb, which are high enough for a detailed decay study. In this work, K isomerism in Sg and No isotopes was studied at the velocity filter SHIP of GSI, Darmstadt. The data were obtained by using a new data acquisition system which was developed and installed during this work. 252,254-No and 260-Sg were produced in fusion evaporation reactions of 48-Ca and 54-Cr projectiles with 206,208-Pb targets at beam energies close to the Coulomb barrier. A new K isomer was discovered in 252-No at excitation energy of 1.25 MeV, which decays to the ground state rotational band via gamma emission. It has a half-life of about 100 ms. The population of the isomeric state was about 20% of the ground state population. Detailed investigations were performed on 254-No in which two isomeric states (275 ms and 198 µs) were already discovered by R.-D. Herzberg, but due to the higher number of observed gamma decays more detailed information about the decay path of the isomers was obtained in the present work. In 260-Sg, we observed no statistically significant component with a half life different from that of the ground state. A comparison between experimental results and theoretical calculations of the single particle energies shows a fair agreement. The structure of the here studied nuclei is in particular important as single particle levels are involved which are relevant for the next shell closure expected to form the region of the shell stabilized superheavy elements at proton numbers 114, 120, or 126 and neutron number 184. K isomers, in particular, could be an ideal tool for the synthesis and study of these isotopes due to enhanced spontaneous fission life times which could result in higher alpha to spontaneous fission branching ratios and longer half lifes.

Messung von Q beta-Werten neutronenreicher Tc- bis Pd-Isotope im Massenbereich A=110 bis A=117

In der vorliegenden Arbeit wurden zwölf Q(beta)-Werte von beta-instabilen Pd, Ru, Rh und Tc-Isotopen gemessen. Der betrachtete Massenbereich A=110 bis A=117 liegt am Rande des bekannten Gebiets der Nuklidkarte und umfasst sehr neutronenreiche kurzlebige Isotope dieser Elemente, die sich durch geringe Spalthäufigkeit auszeichnen. Durch die geringen (Spalt-)Häufigkeiten dieser Nuklide liegen kaum Daten vor, teilweise auch nicht über die Niveauschemata. Es ist daher notwendig, eine protoneninduzierte Spaltungsreaktion zur Darstellung dieser Isotope zu verwenden und die Spaltprodukte innerhalb kürzester Zeit für die Messung nach Massen aufzutrennen, wie dies am IGISOL in Jyväskylä/Finnland geschieht. Die aufgebaute Apparatur zur beta,gamma,X-Koinzidenz erlaubt es, während ein und desselben Experiments neben der Messung der Q(beta)-Werte gleichzeitig gamma,X-Koinzidenzen auszuwerten, die die benötigten Grundinformationen für die Q(beta)-Bestimmung über die beta,gamma-Koinzidenzen liefern. Es können somit nicht nur Q(beta)-Werte von Nukliden mit bereits bekannten Niveauschemata ermittelt, sondern auch erfolgreich Nuklide mit unvollständigen Niveauschemata einer ersten Messung unterzogen werden. Umgekehrt können beta,gamma-Koinzidenzdaten weitere Informationen zum Aufbau neuer Niveauschemata liefern. Mit Hilfe der beschriebenen Koinzidenzmessung konnten zwölf Q(beta)-Werte von sehr neutronenreichen Pd- bis Tc-Isotopen gemessen und daraus die Kernmassen, Massenüberschüsse und Neutronen-Separationsenergien bestimmt werden. Von diesen wurden acht Werte erstmalig bestimmt, ein weiterer Wert konnte bestätigt sowie die Fehler von drei weiteren Werten um den Faktor Zehn verringert werden. Die gewonnenen Daten sind von Interesse für die Beurteilung von Kernmassenmodellen und gehen ebenso in Modellrechnungen der nuklearen Astrophysik ein.

Nanodiamanten in primitiven Meteoriten: Strukturuntersuchungen und Einfluss des Rückstoßes bei beta-Zerfällen

Im Rahmen dieser Arbeit wurden Untersuchungen zur Rückstoßeffekten, sowie Ausheizversuche zur Erforschung struktureller Veränderungen und Änderung der Edelgaskonzentrationen und Ausgasungsmuster in meteoritischen Nanodiamanten durchgeführt. In der ersten Versuchsserie wurden die durch prompte "?"-Strahlung bei Neutronenaktivierung von Brom in terrestrische Detonationsdiamanten und durch den "?"-Zerfall von 22Na in synthetischen und meteoritischen Diamanten verursachten Rückstoßverluste bestimmt. Diese wurden mit theoretischen Verlustwerten, berechnet mit Hilfe der SRIM-Software und der Korngrößenverteilung, verglichen. Im Fall der prompten "?"-Strahlung war der Unterschied signifikant. Hierzu können allerdings systematische Unsicherheiten in den gemessenen Verlusten, wie z.B. unbekannte Br-Verteilung innerhalb der Diamanten beigetragen haben. Die Ergebnisse des zweiten Versuchs bei kleineren Rückstoß-Energien, wie sie auch in der Natur vorkommen würden, zeigten dagegen keinen signifikanten Unterschied. Dies führt zu der Schlussfolgerung, dass weder das „Fehlen“ einiger in Supernovae Typ II gebildeter Radionuklide, wie 26Al, 44Ti, in den Diamanten noch die in einem für die Erklärung des Xe-H vorgeschlagenen Modell benötigte frühzeitige Trennung der Vorläuferkerne stabiler Xe-Isotope von den stabilen Xe-Isotopen durch Rückstoßverluste erklärt werden kann. In der zweiten Versuchsreihe wurden meteoritische Nanodiamantproben bei unterschiedlichen Temperaturen im Vakuum vorgeheizt und danach, um die Heizprodukte zu entfernen, chemisch behandelt. Bei allen Vorheiztemperaturen wurden zwiebelähnliche Strukturen registriert und auch in den nachbehandelten Proben wurden, bedingt durch die wegen Verklumpung der Proben eingeschränkte chemische Behandlung, neben Diamanten unveränderte, oder teilweise zerstörte Umwandlungsprodukte gefunden. Weiterhin wurden Edelgaskonzentrationen und Ausgasungsmuster gemessen, um die durch Vorheizen und chemische Behandlung bedingten Veränderungen im Vergleich zu den Original-Diamanten zu untersuchen. Ein unerwartetes Ergebnis dieser Untersuchungen war, dass die vorgeheizten und chemisch nachbehandelten Proben deutlich niedrigere Ausbeuten im Vergleich zu den nur vorgeheizten zeigten, was darauf hindeutete, dass die während des Vorheizens entstandenen Umwandlungsprodukte, wie z.B. zwiebelähnliche Strukturen, Edelgase zurückhalten konnten, die später (teilweise) durch chemische Behandlung entfernt wurden.