Effect of dressing on high-order harmonic generation in vibrating H2 molecules

Wir entwickeln die Starkfeldnäherung für die Erzeugung hoher Harmonischer in Wasserstoffmolekülen, wobei die Vibrationsbewegung berücksichtigt wird, sowie die laserinduzierte Kopplung zwischen den beiden untersten Born-Oppenheimer-Zuständen im Molekülion, das durch die anfängliche Ionisation des Moleküls erzeugt wird. Wir zeigen, dass die Kopplung bei längeren Laserwellenlängen (≈ 2 μm) wichtig wird und zu einer Reduzierung der Erzeugung von Harmonischen führt, sowie zu einer Änderung des Verhältnisses von Harmonischen in verschiedenen Isotopen. ----------------------------------------------------------------------- We develop the strong-field approximation for high-order harmonic generation in hydrogen molecules, including the vibrational motion and the laser-induced coupling of the lowest two Born-Oppenheimer states in the molecular ion that is created by the initial ionization of the molecule. We show that the field dressing becomes important at long laser wavelengths (≈ 2 μm), leading to an overall reduction of harmonic generation and modifying the ratio of harmonic signals from different isotopes.

Optimal control theory for a unitary operation under dissipative evolution

We show that optimizing a quantum gate for an open quantum system requires the time evolution of only three states irrespective of the dimension of Hilbert space. This represents a significant reduction in computational resources compared to the complete basis of Liouville space that is commonly believed necessary for this task. The reduction is based on two observations: the target is not a general dynamical map but a unitary operation; and the time evolution of two properly chosen states is sufficient to distinguish any two unitaries. We illustrate gate optimization employing a reduced set of states for a controlled phasegate with trapped atoms as qubit carriers and a iSWAP gate with superconducting qubits.

Kohärente transiente und effiziente Endzustandskontrolle in Atomen und Molekülen

Es ist ein lang gehegter Traum in der Chemie, den Ablauf einer chemischen Reaktion zu kontrollieren und das Aufbrechen und Bilden chemischer Bindungen zu steuern. Diesem Ziel verschreibt sich auch das Forschungsgebiet der Femtochemie. Hier werden Femtosekunden Laserpulse eingesetzt um auf dem Quantenlevel molekulare Dynamiken auf ihren intrinsischen Zeitskalen zu kontrollieren und das System selektiv und effizient von einem Anfangs- in einen Zielzustand zu überführen. Der Wunsch, mit geformten Femtosekunden Laserpulsen Kontrolle über transiente Dynamiken und finale Populationen auszuüben, zu beobachten und zu verstehen, bildet auch die Motivation für diese Arbeit. Hierzu wurden mit Hilfe der Photoelektronenspektroskopie Untersuchungen zur Wechselwirkung atomarer und molekularer Prototypsysteme mit intensiven, geformten Femtosekunden Laserpulsen durchgeführt. Die Verwendung von Modelsystemen ermöglicht es, grundlegende Mechanismen der kohärenten Kontrolle in intensiven Laserfeldern zu analysieren, ohne dass sie durch komplexe Wechselwirkungen verschleiert werden. Zunächst wurde die Wechselwirkung von Kaliumatomen mit gechirpten Femtosekunden Laserpulsen untersucht. In den Experimenten wurden sowohl transiente Dynamiken als auch die Endbesetzungen der elektronischen Zustände abgebildet. In den folgenden Experimenten wurde das Quantenkontrollszenario SPODS auf die gekoppelte Elektronen-Kern-Dynamik in Molekülen übertragen. Die Kontrolle basiert auf der Erzeugung und Manipulation von Ladungsoszillationen durch Pulssequenzen. Der letzte Teil widmet sich der Entwicklung adiabatischer Kontrollmechanismen in Molekülen. Bei den Experimenten wurden gechirpte Airypulse eingesetzt um robuste Starkfeldanregung in molekularen Systemen zu induzieren. In Zukunft wird die Erforschung immer komplexerer Moleküle im Rahmen der transienten Kontrolle im Fokus stehen. Dabei werden nicht nur die effiziente Besetzung gebundener Zustände von Interesse sein, sondern auch die gezielte Dissoziation in spezifische Fragmente, photoinduzierte Isomerisierungsreaktionen oder die Kontrolle über transiente Dynamiken, die Einfluss auf andere molekulare Eigenschaften haben. Vor dem Hintergrund dieses übergeordneten Wunsches, photochemische Reaktionen immer komplexerer Moleküle, bis hin zu großen, biologisch relevanten Molekülen, zu kontrollieren, ist es umso wichtiger, die zugrundeliegenden Anregungsmechanismen in einfachen Systemen nachzuvollziehen. In den hier präsentierten Experimenten wurde gezeigt, wie die simultane Beobachtung der bekleideten und der stationären Zustände in atomaren Systemen zu einem umfassenden Bild der lichtinduzierte Dynamiken führen kann. Die gewonnenen Erkenntnisse können auf die Steuerung gekoppelter Dynamiken übertragen werden, durch die Kontrolle auch in molekularen Systemen möglich wird.

Hyperfine structure and isotopic shift of the n^2 P_J levels (n = 7-10) of ^203,205 TI measured by Doppler-free two-photon spectroscopy

Using Doppler-free two-photon absorption spectroscopy, we have measured hyperfine splitting constants as well as isotopic level shifts of the 6s^2 np ^2 P_l/2,3/2 states in (n=7-10) in ^203 TI and ^205 TI. Calculations for hyperfine constants and electron density at the nucleus have been performed by the Dirac-Fock method. The experimental results are compared with these calculations as well as with the predictions of the semiempirical theory.

Femtosecond real-time probing of reactions. 12. Vectorial dynamics of transition states

Femtosecond time-resolved techniques with KETOF (kinetic energy time-of-flight) detection in a molecular beam are developed for studies of the vectorial dynamics of transition states. Application to the dissociation reaction of IHgI is presented. For this system, the complex [I---Hg---I](++)* is unstable and, through the symmetric and asymmetric stretch motions, yields different product fragments: [I---Hg---I](++)* -> HgI(X^2/sigma^+) + I(^2P_3/2) [or I*(^2P_l/2)] (1a); [I---Hg---I](++)* -> Hg(^1S_0) + I(^2P_3/2) + I(^2P_3/2) [or I* (^2P_1/2)] (1 b). These two channels, (1a) and (1b), lead to different kinetic energy distributions in the products. It is shown that the motion of the wave packet in the transition-state region can be observed by MPI mass detection; the transient time ranges from 120 to 300 fs depending on the available energy. With polarized pulses, the vectorial properties (transition moments alignment relative to recoil direction) are studied for fragment separations on the femtosecond time scale. The results indicate the nature of the structure (symmetry properties) and the correlation to final products. For 311-nm excitation, no evidence of crossing between the I and I* potentials is found at the internuclear separations studied. (Results for 287-nm excitation are also presented.) Molecular dynamics simulations and studies by laser-induced fluorescence support these findings.

Systems of Parallel Communicating Restarting Automata

In der vorliegenden Dissertation werden Systeme von parallel arbeitenden und miteinander kommunizierenden Restart-Automaten (engl.: systems of parallel communicating restarting automata; abgekürzt PCRA-Systeme) vorgestellt und untersucht. Dabei werden zwei bekannte Konzepte aus den Bereichen Formale Sprachen und Automatentheorie miteinander vescrknüpft: das Modell der Restart-Automaten und die sogenannten PC-Systeme (systems of parallel communicating components). Ein PCRA-System besteht aus endlich vielen Restart-Automaten, welche einerseits parallel und unabhängig voneinander lokale Berechnungen durchführen und andererseits miteinander kommunizieren dürfen. Die Kommunikation erfolgt dabei durch ein festgelegtes Kommunikationsprotokoll, das mithilfe von speziellen Kommunikationszuständen realisiert wird. Ein wesentliches Merkmal hinsichtlich der Kommunikationsstruktur in Systemen von miteinander kooperierenden Komponenten ist, ob die Kommunikation zentralisiert oder nichtzentralisiert erfolgt. Während in einer nichtzentralisierten Kommunikationsstruktur jede Komponente mit jeder anderen Komponente kommunizieren darf, findet jegliche Kommunikation innerhalb einer zentralisierten Kommunikationsstruktur ausschließlich mit einer ausgewählten Master-Komponente statt. Eines der wichtigsten Resultate dieser Arbeit zeigt, dass zentralisierte Systeme und nichtzentralisierte Systeme die gleiche Berechnungsstärke besitzen (das ist im Allgemeinen bei PC-Systemen nicht so). Darüber hinaus bewirkt auch die Verwendung von Multicast- oder Broadcast-Kommunikationsansätzen neben Punkt-zu-Punkt-Kommunikationen keine Erhöhung der Berechnungsstärke. Desweiteren wird die Ausdrucksstärke von PCRA-Systemen untersucht und mit der von PC-Systemen von endlichen Automaten und mit der von Mehrkopfautomaten verglichen. PC-Systeme von endlichen Automaten besitzen bekanntermaßen die gleiche Ausdrucksstärke wie Einwegmehrkopfautomaten und bilden eine untere Schranke für die Ausdrucksstärke von PCRA-Systemen mit Einwegkomponenten. Tatsächlich sind PCRA-Systeme auch dann stärker als PC-Systeme von endlichen Automaten, wenn die Komponenten für sich genommen die gleiche Ausdrucksstärke besitzen, also die regulären Sprachen charakterisieren. Für PCRA-Systeme mit Zweiwegekomponenten werden als untere Schranke die Sprachklassen der Zweiwegemehrkopfautomaten im deterministischen und im nichtdeterministischen Fall gezeigt, welche wiederum den bekannten Komplexitätsklassen L (deterministisch logarithmischer Platz) und NL (nichtdeterministisch logarithmischer Platz) entsprechen. Als obere Schranke wird die Klasse der kontextsensitiven Sprachen gezeigt. Außerdem werden Erweiterungen von Restart-Automaten betrachtet (nonforgetting-Eigenschaft, shrinking-Eigenschaft), welche bei einzelnen Komponenten eine Erhöhung der Berechnungsstärke bewirken, in Systemen jedoch deren Stärke nicht erhöhen. Die von PCRA-Systemen charakterisierten Sprachklassen sind unter diversen Sprachoperationen abgeschlossen und einige Sprachklassen sind sogar abstrakte Sprachfamilien (sogenannte AFL's). Abschließend werden für PCRA-Systeme spezifische Probleme auf ihre Entscheidbarkeit hin untersucht. Es wird gezeigt, dass Leerheit, Universalität, Inklusion, Gleichheit und Endlichkeit bereits für Systeme mit zwei Restart-Automaten des schwächsten Typs nicht semientscheidbar sind. Für das Wortproblem wird gezeigt, dass es im deterministischen Fall in quadratischer Zeit und im nichtdeterministischen Fall in exponentieller Zeit entscheidbar ist.