Systematic multi-configuration calculations on structures and properties of complex atoms

Die relativistische Multikonfigurations Dirac-Fock (MCDF) Methode ist gegenwärtig eines der am häufigsten benutzten Verfahren zur Berechnung der elektronischen Struktur und der Eigenschaften freier Atome. In diesem Verfahren werden die Wellenfunktionen ausgewählter atomarer Zustände als eine Linearkombination von sogenannten Konfigurationszuständen (CSF - Configuration State Functions) konstruiert, die in einem Teilraum des N-Elektronen Hilbert-Raumes eine (Vielteilchen-)Basis aufspannen. Die konkrete Konstruktion dieser Basis entscheidet letzlich über die Güte der Wellenfunktionen, die üblicherweise mit Hilfe einer Variation des Erwartungswertes zum no-pair Dirac-Coulomb Hamiltonoperators gewonnen werden. Mit Hilfe von MCDF Wellenfunktionen können die dominanten relativistischen und Korrelationseffekte in freien Atomen allgemein recht gut erfaßt und verstanden werden. Außer der instantanen Coulombabstoßung zwischen allen Elektronenpaaren werden dabei auch die relativistischen Korrekturen zur Elektron-Elektron Wechselwirkung, d.h. die magnetischen und Retardierungsbeiträge in der Wechselwirkung der Elektronen untereinander, die Ankopplung der Elektronen an das Strahlungsfeld sowie der Einfluß eines ausgedehnten Kernmodells erfaßt. Im Vergleich mit früheren MCDF Rechnungen werden in den in dieser Arbeit diskutierten Fallstudien Wellenfunktionsentwicklungen verwendet, die um 1-2 Größenordnungen aufwendiger sind und daher systematische Untersuchungen inzwischen auch an Atomen mit offenen d- und f-Schalen erlauben. Eine spontane Emission oder Absorption von Photonen kann bei freien Atomen theoretisch am einfachsten mit Hilfe von Übergangswahrscheinlichkeiten erfaßt werden. Solche Daten werden heute in vielen Forschungsbereichen benötigt, wobei neben den traditionellen Gebieten der Fusionsforschung und Astrophysik zunehmend auch neue Forschungsrichtungen (z.B. Nanostrukturforschung und Röntgenlithographie) zunehmend ins Blickfeld rücken. Um die Zuverlässigkeit unserer theoretischen Vorhersagen zu erhöhen, wurde in dieser Arbeit insbesondere die Relaxation der gebundenen Elektronendichte, die rechentechnisch einen deutlich größeren Aufwand erfordert, detailliert untersucht. Eine Berücksichtigung dieser Relaxationseffekte führt oftmals auch zu einer deutlich besseren Übereinstimmung mit experimentellen Werten, insbesondere für dn=1 Übergänge sowie für schwache und Interkombinationslinien, die innerhalb einer Hauptschale (dn=0) vorkommen. Unsere in den vergangenen Jahren verbesserten Rechnungen zu den Wellenfunktionen und Übergangswahrscheinlichkeiten zeigen deutlich den Fortschritt bei der Behandlung komplexer Atome. Gleichzeitig kann dieses neue Herangehen künftig aber auch auf (i) kompliziertere Schalensstrukturen, (ii) die Untersuchung von Zwei-Elektronen-ein-Photon (TEOP) Übergängen sowie (iii) auf eine Reihe weiterer atomarer Eigenschaften übertragen werden, die bekanntermaßen empflindlich von der Relaxation der Elektronendichte abhängen. Dies sind bspw. Augerzerfälle, die atomare Photoionisation oder auch strahlende und dielektronische Rekombinationsprozesse, die theoretisch bisher nur selten überhaupt in der Dirac-Fock Näherung betrachtet wurden.

Slave-boson approach to the size-dependent transition from van der Waals to covalent bonding in Hg_n clusters

We use a microscopic theory to describe the dynamics of the valence electrons in divalent-metal clusters. The theory is based on a many-body model Harniltonian H which takes into account, on the same electronic level, the van der Waals and the covalent bonding. In order to study the ground-state properties of H we have developed an extended slave-boson method. We have studied the bonding character and the degree of electronic delocalization in Hg_n clusters as a function of cluster size. Results show that, for increasing cluster size, an abrupt change occurs in the bond character from van der Waals to covalent bonding at a critical cluster size n_c ~ 10-20. This change also involves a transition from localized to delocalized valence electrons, as a consequence of the competition between both bonding mechanisms.

Electronic configuration in the ground state of atomic lawrencium

Self-consistent relativistic Dirac-Hartree-Fock calculations have been made of some lowlying electronic energies for the atoms of all elements in ground-state ds^2 electron configurations. The results indicate that, contrary to some previous estimates, the ground electronic state of atomic Lr could be in either the 5f^14 6d7s^2 or the 5f^14 7p 7s^2 electron configuration. The separation between the lowest energy level of the 5f^14 6d7s^2 configuration and the lowest energy level of the 5f^14 7p7s^2 configuration is estimated to be (0 ± 3) x 10^3 cm^-1 for atomic Lr.

Zum Querkrafttragverhalten von UHPC-Balken mit kombinierter Bewehrung aus Stahlfasern und Stabstahl

Ultrahochfester Beton besitzt aufgrund seiner Zusammensetzung eine sehr hohe Druckfestigkeit von 150 bis über 200 N/mm² und eine außergewöhnlich hohe Dichtigkeit. Damit werden Anwendungen in stark belasteten Bereichen und mit hohen Anforderungen an die Dauerhaftigkeit des Materials ermöglicht. Gleichzeitig zeigt ultrahochfester Beton bei Erreichen seiner Festigkeit ein sehr sprödes Verhalten. Zur Verhinderung eines explosionsartigen Versagens werden einer UHPC-Mischung Fasern zugegeben oder wird eine Umschnürung mit Stahlrohren ausgebildet. Die Zugabe von Fasern zur Betonmatrix beeinflusst neben der Verformungsfähigkeit auch die Tragfähigkeit des UHPC. Das Versagen der Fasern ist abhängig von Fasergeometrie, Fasergehalt, Verbundverhalten sowie Zugfestigkeit der Faser und gekennzeichnet durch Faserauszug oder Faserreißen. Zur Sicherstellung der Tragfähigkeit kann daher auf konventionelle Bewehrung außer bei sehr dünnen Bauteilen nicht verzichtet werden. Im Rahmen des Schwerpunktprogramms SPP 1182 der Deutschen Forschungsgemeinschaft (DFG) wurden in dem dieser Arbeit zugrunde liegenden Forschungsprojekt die Fragen nach der Beschreibung des Querkrafttragverhaltens von UHPC-Bauteilen mit kombinierter Querkraftbewehrung und der Übertragbarkeit bestehender Querkraftmodelle auf UHPC untersucht. Neben einer umfassenden Darstellung vorhandener Querkraftmodelle für Stahlbetonbauteile ohne Querkraftbewehrung und mit verschiedenen Querkraftbewehrungsarten bilden experimentelle Untersuchungen zum Querkrafttragverhalten an UHPC-Balken mit verschiedener Querkraftbewehrung den Ausgangspunkt der vorliegenden Arbeit. Die experimentellen Untersuchungen beinhalteten zehn Querkraftversuche an UHPC-Balken. Diese Balken waren in Abmessungen und Biegezugbewehrung identisch. Sie unterschieden sich nur in der Art der Querkraftbewehrung. Die Querkraftbewehrungsarten umfassten eine Querkraftbewehrung aus Stahlfasern oder Vertikalstäben, eine kombinierte Querkraftbewehrung aus Stahlfasern und Vertikalstäben und einen Balken ohne Querkraftbewehrung. Obwohl für die in diesem Projekt untersuchten Balken Fasergehalte gewählt wurden, die zu einem entfestigenden Nachrissverhalten des Faserbetons führten, zeigten die Balkenversuche, dass die Zugabe von Stahlfasern die Querkrafttragfähigkeit steigerte. Durch die gewählte Querkraftbewehrungskonfiguration bei ansonsten identischen Balken konnte außerdem eine quantitative Abschätzung der einzelnen Traganteile aus den Versuchen abgeleitet werden. Der profilierte Querschnitt ließ einen großen Einfluss auf das Querkrafttragverhalten im Nachbruchbereich erkennen. Ein relativ stabiles Lastniveau nach Erreichen der Höchstlast konnte einer Vierendeelwirkung zugeordnet werden. Auf Basis dieser Versuchsergebnisse und analytischer Überlegungen zu vorhandenen Querkraftmodellen wurde ein additiver Modellansatz zur Beschreibung des Querkrafttragverhaltens von UHPCBalken mit einer kombinierten Querkraftbewehrung aus Stahlfasern und Vertikalstäben formuliert. Für die Formulierung der Traganteile des Betonquerschnitts und der konventionellen Querkraftbewehrung wurden bekannte Ansätze verwendet. Für die Ermittlung des Fasertraganteils wurde die Faserwirksamkeit zugrunde gelegt. Das Lastniveau im Nachbruchbereich aus Viendeelwirkung ergibt sich aus geometrischen Überlegungen.