Polarization and correlation phenomena in the radiative electron capture by bare highly-charged ions

In dieser Arbeit wird die Wechselwirkung zwischen einem Photon und einem Elektron im starken Coulombfeld eines Atomkerns am Beispiel des radiativen Elektroneneinfangs beim Stoß hochgeladener Teilchen untersucht. In den letzten Jahren wurde dieser Ladungsaustauschprozess insbesondere für relativistische Ion–Atom–Stöße sowohl experimentell als auch theoretisch ausführlich erforscht. In Zentrum standen dabei haupsächlich die totalen und differentiellen Wirkungsquerschnitte. In neuerer Zeit werden vermehrt Spin– und Polarisationseffekte sowie Korrelationseffekte bei diesen Stoßprozessen diskutiert. Man erwartet, dass diese sehr empfindlich auf relativistische Effekte im Stoß reagieren und man deshalb eine hervorragende Methode zu deren Bestimmung erhält. Darüber hinaus könnten diese Messungen auch indirekt dazu führen, dass man die Polarisation des Ionenstrahls bestimmen kann. Damit würden sich neue experimentelle Möglichkeiten sowohl in der Atom– als auch der Kernphysik ergeben. In dieser Dissertation werden zunächst diese ersten Untersuchungen zu den Spin–, Polarisations– und Korrelationseffekten systematisch zusammengefasst. Die Dichtematrixtheorie liefert hierzu die geeignete Methode. Mit dieser Methode werden dann die allgemeinen Gleichungen für die Zweistufen–Rekombination hergeleitet. In diesem Prozess wird ein Elektron zunächst radiativ in einen angeregten Zustand eingefangen, der dann im zweiten Schritt unter Emission des zweiten (charakteristischen) Photons in den Grundzustand übergeht. Diese Gleichungen können natürlich auf beliebige Mehrstufen– sowie Einstufen–Prozesse erweitert werden. Im direkten Elektroneneinfang in den Grundzustand wurde die ”lineare” Polarisation der Rekombinationsphotonen untersucht. Es wurde gezeigt, dass man damit eine Möglichkeit zur Bestimmung der Polarisation der Teilchen im Eingangskanal des Schwerionenstoßes hat. Rechnungen zur Rekombination bei nackten U92+ Projektilen zeigen z. B., dass die Spinpolarisation der einfallenden Elektronen zu einer Drehung der linearen Polarisation der emittierten Photonen aus der Streuebene heraus führt. Diese Polarisationdrehung kann mit neu entwickelten orts– und polarisationsempfindlichen Festkörperdetektoren gemessen werden. Damit erhält man eine Methode zur Messung der Polarisation der einfallenden Elektronen und des Ionenstrahls. Die K–Schalen–Rekombination ist ein einfaches Beispiel eines Ein–Stufen–Prozesses. Das am besten bekannte Beispiel der Zwei–Stufen–Rekombination ist der Elektroneneinfang in den 2p3/2–Zustand des nackten Ions und anschließendem Lyman–1–Zerfall (2p3/2 ! 1s1/2). Im Rahmen der Dichte–Matrix–Theorie wurden sowohl die Winkelverteilung als auch die lineare Polarisation der charakteristischen Photonen untersucht. Beide (messbaren) Größen werden beträchtlich durch die Interferenz des E1–Kanals (elektrischer Dipol) mit dem viel schwächeren M2–Kanal (magnetischer Quadrupol) beeinflusst. Für die Winkelverteilung des Lyman–1 Zerfalls im Wasserstoff–ähnlichen Uran führt diese E1–M2–Mischung zu einem 30%–Effekt. Die Berücksichtigung dieser Interferenz behebt die bisher vorhandene Diskrepanz von Theorie und Experiment beim Alignment des 2p3/2–Zustands. Neben diesen Ein–Teichen–Querschnitten (Messung des Einfangphotons oder des charakteristischen Photons) wurde auch die Korrelation zwischen den beiden berechnet. Diese Korrelationen sollten in X–X–Koinzidenz–Messungen beobbachtbar sein. Der Schwerpunkt dieser Untersuchungen lag bei der Photon–Photon–Winkelkorrelation, die experimentell am einfachsten zu messen ist. In dieser Arbeit wurden ausführliche Berechnungen der koinzidenten X–X–Winkelverteilungen beim Elektroneneinfang in den 2p3/2–Zustand des nackten Uranions und beim anschließenden Lyman–1–Übergang durchgeführt. Wie bereits erwähnt, hängt die Winkelverteilung des charakteristischen Photons nicht nur vom Winkel des Rekombinationsphotons, sondern auch stark von der Spin–Polarisation der einfallenden Teilchen ab. Damit eröffnet sich eine zweite Möglichkeit zur Messung der Polaristion des einfallenden Ionenstrahls bzw. der einfallenden Elektronen.

Composition and stability of organic matter fractions in soils under different land use regimes

Soil organic matter (SOM) vitally impacts all soil functions and plays a key role in the global carbon (C) cycle. More than 70% of the terrestric C stocks that participate in the active C cycle are stored in the soil. Therefore, quantitative knowledge of the rates of C incorporation into SOM fractions of different residence time is crucial to understand and predict the sequestration and stabilization of soil organic carbon (SOC). Consequently, there is a need of fractionation procedures that are capable of isolating functionally SOM fractions, i.e. fractions that are defined by their stability. The literature generally refers to three main mechanisms of SOM stabilization: protection of SOM from decomposition by (i) its structural composition, i.e. recalcitrance, (ii) spatial inaccessibility and/or (iii) interaction with soil minerals and metal ions. One of the difficulties in developing fractionation procedures for the isolation of functional SOM fractions is the marked heterogeneity of the soil environment with its various stabilization mechanisms – often several mechanisms operating simultaneously – in soils and soil horizons of different texture and mineralogy. The overall objective of the present thesis was to evaluate present fractionation techniques and to get a better understanding of the factors of SOM sequestration and stabilization. The first part of this study is attended to the structural composition of SOM. Using 13C cross-polarization magic-angle spinning (CPMAS) nuclear magnetic resonance (NMR) spectroscopy, (i) the effect of land use on SOM composition was investigated and (ii) examined whether SOM composition contributes to the different stability of SOM in density and aggregate fractions. The second part of the present work deals with the mineral-associated SOM fraction. The aim was (iii) to evaluate the suitability of chemical fractionation procedures used in the literature for the isolation of stable SOM pools (stepwise hydrolysis, treatments using oxidizing agents like Na2S2O8, H2O2, and NaOCl as well as demineralization of the residue obtained by the NaOCl treatment using HF (NaOCl+HF)) by pool sizes, 13C and 14C data. Further, (iv) the isolated SOM fractions were compared to the inert organic matter (IOM) pool obtained for the investigated soils using the Rothamsted Carbon Model and isotope data in order to see whether the tested chemical fractionation methods produce SOM fractions capable to represent this pool. Besides chemical fractionation, (v) the suitability of thermal oxidation at different temperatures for obtaining stable SOC pools was evaluated. Finally, (vi) the short-term aggregate dynamics and the factors that impact macroaggregate formation and C stabilization were investigated by means of an incubation study using treatments with and without application of 15N labeled maize straw of different degradability (leaves and coarse roots). All treatments were conducted with and without the addition of fungicide. Two study sites with different soil properties and land managements were chosen for these investigations. The first one, located at Rotthalmünster, is a Stagnic Luvisol (silty loam) under different land use regimes. The Ah horizons of a spruce forest and continuous grassland and the Ap and E horizons of two plots with arable crops (continuous maize and wheat cropping) were examined. The soil of the second study site, located at Halle, is a Haplic Phaeozem (loamy sand) where the Ap horizons of two plots with arable crops (continuous maize and rye cropping) were investigated. Both study sites had a C3-/C4-vegetational change on the maize plot for the purpose of tracing the incorporation of the younger, maize-derived C into different SOM fractions and the calculation of apparent C turnover times of these. The Halle site is located near a train station and industrial areas, which caused a contamination with high amounts of fossil C. The investigation of aggregate and density fractions by 13C CPMAS NMR spectroscopy revealed that density fractionation isolated SOM fractions of different composition. The consumption of a considerable part (10–20%) of the easily available O-alkyl-C and the selective preservation of the more recalcitrant alkyl-C when passing from litter to the different particulate organic matter (POM) fractions suggest that density fractionation was able to isolate SOM fractions with different degrees of decomposition. The spectra of the aggregate fractions resembled those of the mineral-associated SOM fraction obtained by density fractionation and no considerable differences were observed between aggregate size classes. Comparison of plant litter, density and aggregate size fractions from soil under different land use showed that the type of land use markedly influenced the composition of SOM. While SOM of the acid forest soil was characterized by a large content (> 50%) of POM, which contained high amounts of spruce-litter derived alkyl-C, the organic matter in the biologically more active grassland and arable soils was dominated by mineral-associated SOM (> 95%). This SOM fraction comprised greater proportions of aryl- and carbonyl-C and is considered to contain a higher amount of microbially-derived organic substances. Land use can alter both, structure and stability of SOM fractions. All applied chemical treatments induced considerable SOC losses (> 70–95% of mineral-associated SOM) in the investigated soils. The proportion of residual C after chemical fractionation was largest in the arable Ap and E horizons and increased with decreasing C content in the initial SOC after stepwise hydrolysis as well as after the oxidative treatments with H2O2 and Na2S2O8. This can be expected for a functional stable pool of SOM, because it is assumed that the more easily available part of SOC is consumed first if C inputs decrease. All chemical treatments led to a preferential loss of the younger, maize-derived SOC, but this was most pronounced after the treatments with Na2S2O8 and H2O2. After all chemical fractionations, the mean 14C ages of SOC were higher than in the mineral-associated SOM fraction for both study sites and increased in the order: NaOCl < NaOCl+HF ≤ stepwise hydrolysis << H2O2 ≈ Na2S2O8. The results suggest that all treatments were capable of isolating a more stable SOM fraction, but the treatments with H2O2 and Na2S2O8 were the most efficient ones. However, none of the chemical fractionation methods was able to fit the IOM pool calculated using the Rothamsted Carbon Model and isotope data. In the evaluation of thermal oxidation for obtaining stable C fractions, SOC losses increased with temperature from 24–48% (200°C) to 100% (500°C). In the Halle maize Ap horizon, losses of the young, maize-derived C were considerably higher than losses of the older C3-derived C, leading to an increase in the apparent C turnover time from 220 years in mineral-associated SOC to 1158 years after thermal oxidation at 300°C. Most likely, the preferential loss of maize-derived C in the Halle soil was caused by the presence of the high amounts of fossil C mentioned above, which make up a relatively large thermally stable C3-C pool in this soil. This agrees with lower overall SOC losses for the Halle Ap horizon compared to the Rotthalmünster Ap horizon. In the Rotthalmünster soil only slightly more maize-derived than C3-derived SOC was removed by thermal oxidation. Apparent C turnover times increased slightly from 58 years in mineral-associated SOC to 77 years after thermal oxidation at 300°C in the Rotthalmünster Ap and from 151 to 247 years in the Rotthalmünster E horizon. This led to the conclusion that thermal oxidation of SOM was not capable of isolating SOM fractions of considerably higher stability. The incubation experiment showed that macroaggregates develop rapidly after the addition of easily available plant residues. Within the first four weeks of incubation, the maximum aggregation was reached in all treatments without addition of fungicide. The formation of water-stable macroaggregates was related to the size of the microbial biomass pool and its activity. Furthermore, fungi were found to be crucial for the development of soil macroaggregates as the formation of water-stable macroaggregates was significantly delayed in the fungicide treated soils. The C concentration in the obtained aggregate fractions decreased with decreasing aggregate size class, which is in line with the aggregate hierarchy postulated by several authors for soils with SOM as the major binding agent. Macroaggregation involved incorporation of large amounts maize-derived organic matter, but macroaggregates did not play the most important role in the stabilization of maize-derived SOM, because of their relatively low amount (less than 10% of the soil mass). Furthermore, the maize-derived organic matter was quickly incorporated into all aggregate size classes. The microaggregate fraction stored the largest quantities of maize-derived C and N – up to 70% of the residual maize-C and -N were stored in this fraction.

Künstliche Randbedingungen und Algebraische Äquivalenzen in der Elastizitätstheorie

In dieser Arbeit werden zwei Aspekte bei Randwertproblemen der linearen Elastizitätstheorie untersucht: die Approximation von Lösungen auf unbeschränkten Gebieten und die Änderung von Symmetrieklassen unter speziellen Transformationen. Ausgangspunkt der Dissertation ist das von Specovius-Neugebauer und Nazarov in "Artificial boundary conditions for Petrovsky systems of second order in exterior domains and in other domains of conical type"(Math. Meth. Appl. Sci, 2004; 27) eingeführte Verfahren zur Untersuchung von Petrovsky-Systemen zweiter Ordnung in Außenraumgebieten und Gebieten mit konischen Ausgängen mit Hilfe der Methode der künstlichen Randbedingungen. Dabei werden für die Ermittlung von Lösungen der Randwertprobleme die unbeschränkten Gebiete durch das Abschneiden mit einer Kugel beschränkt, und es wird eine künstliche Randbedingung konstruiert, um die Lösung des Problems möglichst gut zu approximieren. Das Verfahren wird dahingehend verändert, dass das abschneidende Gebiet ein Polyeder ist, da es für die Lösung des Approximationsproblems mit üblichen Finite-Element-Diskretisierungen von Vorteil sei, wenn das zu triangulierende Gebiet einen polygonalen Rand besitzt. Zu Beginn der Arbeit werden die wichtigsten funktionalanalytischen Begriffe und Ergebnisse der Theorie elliptischer Differentialoperatoren vorgestellt. Danach folgt der Hauptteil der Arbeit, der sich in drei Bereiche untergliedert. Als erstes wird für abschneidende Polyedergebiete eine formale Konstruktion der künstlichen Randbedingungen angegeben. Danach folgt der Nachweis der Existenz und Eindeutigkeit der Lösung des approximativen Randwertproblems auf dem abgeschnittenen Gebiet und im Anschluss wird eine Abschätzung für den resultierenden Abschneidefehler geliefert. An die theoretischen Ausführungen schließt sich die Betrachtung von Anwendungsbereiche an. Hier werden ebene Rissprobleme und Polarisationsmatrizen dreidimensionaler Außenraumprobleme der Elastizitätstheorie erläutert. Der letzte Abschnitt behandelt den zweiten Aspekt der Arbeit, den Bereich der Algebraischen Äquivalenzen. Hier geht es um die Transformation von Symmetrieklassen, um die Kenntnis der Fundamentallösung der Elastizitätsprobleme für transversalisotrope Medien auch für Medien zu nutzen, die nicht von transversalisotroper Struktur sind. Eine allgemeine Darstellung aller Klassen konnte hier nicht geliefert werden. Als Beispiel für das Vorgehen wird eine Klasse von orthotropen Medien im dreidimensionalen Fall angegeben, die sich auf den Fall der Transversalisotropie reduzieren lässt.

Zur Erfassung von form- und materialbedingten Oberflächenstrukturen mit Mikro-Deflexions-Ellipsometrie

Die vorliegende Arbeit berichtet über ein neuartiges, kombiniertes Messverfahren zur gleichzeitigen Erfassung von Form und Material einer glänzenden Probenoberfläche. Die Materialerkennung erfolgt über die polarisationsoptische Brechzahlbestimmung im Messpunkt mit Mikroellipsometrie. Die Mikroellipsometrie ist ein fokussierendes Ellipsometer, das aus der Polarisationsänderung, bedingt durch die Wechselwirkung Licht – Materie, die materialcharakteristische komplexe Brechzahl eines reflektierenden Materials ermitteln kann. Bei der fokussierenden Ellipsometrie ist die Anordnung der fokussierenden Optiken von Bedeutung. Die hier vorgestellte ellipsometerexterne Fokussierung vermeidet Messfehler durch optische Anisotropien und ermöglicht die multispektrale ellipsometrische Messung. Für die ellipsometrische Brechzahlbestimmung ist zwingend die Kenntnis des Einfallswinkels des Messstrahls und die räumliche Orientierung der Oberflächenneigung zum Koordinatensystem des Ellipsometers notwendig. Die Oberflächenneigung wird mit einem Deflektometer ermittelt, das speziell für den Einsatz in Kombination mit der Ellipsometrie entwickelt wurde. Aus der lokalen Oberflächenneigung kann die Topographie einer Probe rekonstruiert werden. Der Einfallswinkel ist ebenfalls aus den Oberflächenneigungen ableitbar. Die Arbeit stellt die Systemtheorie der beiden kombinierten Messverfahren vor, außerdem werden Beiträge zu Messunsicherheiten diskutiert. Der experimentelle Teil der Arbeit beinhaltet die separate Untersuchung zur Leistungsfähigkeit der beiden zu kombinierenden Messverfahren. Die experimentellen Ergebnisse erlauben die Schlussfolgerung, dass ein Mikro-Deflexions-Ellipsometer erfolgreich realisierbar ist.

Delocalization of a hole in van der Waals clusters: Ionization potential of rare-gas and small Hg_n clusters

The size dependence of the ionization potential I_p(n) of van der Waals (vdW) bound clusters has been calculated by using a model Hamiltonian, which includes electron hopping, vdW interactions, and charge-dipole interactions. The charge-density and dipole-density distributions for both neutral and ionized n-atom clusters are determined self-consistently. The competition between the polarization energy of the neutral atoms surrounding a partially localized hole and the tendency toward hole delocalization in the ionized clusters is found to dominate the size dependence of I_p(n). To test our theory, we culculate I_p(Xe_n) and I_p(Kr_n) for n \le 300. Good quantitative agreement with experiment is obtained. The theory is also applied to calculate I_p(Hg_n). Comparison with experiments suggests that in Hg_n^+ clusters with n \le 20 the positive charge is mainly distributed within a trimer which is situated at the center of the cluster and which polarizes the n - 3 surrounding neutral atoms.

Calculation of the electronic properties of neutral and ionized divalent-metal clusters

The electronic properties of neutral and ionized divalent-metal clusters have been studied using a microscopic theory, which takes into account the interplay between van der Waals (vdW) and covalent bonding in the neutral clusters, and the competition between hole delocalization and polarization energy in the ionized clusters. By calculating the ground-state energies of neutral and ionized. Hg_n clusters, we determine the size dependence of the bond character and the ionization potential I_p(n). For neutral Hg_n clusters we obtain a transition from van del Waals to covalent behaviour at the critical size n_c ~ 10-20 atoms. Results for I_p(Hg_n) with n \le 20 are in good agreement with experiments, and suggest that small Hg_n^+ clusters can be viewed as consisting of a positive trimer core Hg_3^+ surrounded by n - 3 polarized neutral atoms.

Two-muonic atoms

X-ray transition energies for two-muonic atoms are calculated. The basis are relativistic self-consistent-field calculations including the corrections normally known in muonic atoms plus the vacuum polarization, magnetic interaction and retardation in the \mu-\mu-interaction, the specific mass correction and the configuration interaction.

Zur Vakuumpolarisation in Myonenatomen

The various approximations of vacuum polarization potential and the higher order corrections up to \alpha^3 are reviewed and quantitatively dicussed. The quadrupol part of the vacuum polarization is established. It leads rather straight forward to a small contribution of vacuum polarization to nuclear polarization. These effects are quantitatively investigated.

Entanglement analysis of atomic processes and quantum registers

During recent years, quantum information processing and the study of N−qubit quantum systems have attracted a lot of interest, both in theory and experiment. Apart from the promise of performing efficient quantum information protocols, such as quantum key distribution, teleportation or quantum computation, however, these investigations also revealed a great deal of difficulties which still need to be resolved in practise. Quantum information protocols rely on the application of unitary and non–unitary quantum operations that act on a given set of quantum mechanical two-state systems (qubits) to form (entangled) states, in which the information is encoded. The overall system of qubits is often referred to as a quantum register. Today the entanglement in a quantum register is known as the key resource for many protocols of quantum computation and quantum information theory. However, despite the successful demonstration of several protocols, such as teleportation or quantum key distribution, there are still many open questions of how entanglement affects the efficiency of quantum algorithms or how it can be protected against noisy environments. To facilitate the simulation of such N−qubit quantum systems and the analysis of their entanglement properties, we have developed the Feynman program. The program package provides all necessary tools in order to define and to deal with quantum registers, quantum gates and quantum operations. Using an interactive and easily extendible design within the framework of the computer algebra system Maple, the Feynman program is a powerful toolbox not only for teaching the basic and more advanced concepts of quantum information but also for studying their physical realization in the future. To this end, the Feynman program implements a selection of algebraic separability criteria for bipartite and multipartite mixed states as well as the most frequently used entanglement measures from the literature. Additionally, the program supports the work with quantum operations and their associated (Jamiolkowski) dual states. Based on the implementation of several popular decoherence models, we provide tools especially for the quantitative analysis of quantum operations. As an application of the developed tools we further present two case studies in which the entanglement of two atomic processes is investigated. In particular, we have studied the change of the electron-ion spin entanglement in atomic photoionization and the photon-photon polarization entanglement in the two-photon decay of hydrogen. The results show that both processes are, in principle, suitable for the creation and control of entanglement. Apart from process-specific parameters like initial atom polarization, it is mainly the process geometry which offers a simple and effective instrument to adjust the final state entanglement. Finally, for the case of the two-photon decay of hydrogenlike systems, we study the difference between nonlocal quantum correlations, as given by the violation of the Bell inequality and the concurrence as a true entanglement measure.

Segregation unter Stagnationsbedingungen

Anlass der Untersuchung sind Verstärkungen von strukturwandel- und globalisierungsbedingten Wandlungen unter Schrumpfungs- und Stagnationsbedingungen. Denn Stagnations- und Schrumpfungstendenzen in einer Region sind selektiv, sie begünstigen über verschiedene Mechanismen Polarisierungen und Marginalisierungen: Die allgemeine Entspannung am Wohnungsmarkt hat erhöhte Mobilität und damit sozialräumliche Segregierungen und Polarisierungen der Wohnungsversorgung zur Folge. Leerstände und ausbleibende Investitionen begünstigen Polarisierungen von baulich-räumlichen Qualitäten. Diese beiden Entwicklungen überlagern sich im Stadtraum und verstärken sich gegenseitig. Dabei verbessert sich die Wohnungsversorgung in den benachteiligten Quartieren kaum, so die Ausgangshypothesen. Die Untersuchung fragt nach den Wirkungen des Nebeneinanders von Wachstums-, Stagnations- und Schrumpfungserscheinungen auf unterschiedlichen Maßstabsebenen, dem Zusammenspiel von sozialstrukturellen und qualitativen Veränderungen der baulich-räumlichen Gegebenheiten in den Quartieren sowie in innerstädtischer Differenzierung. Dabei interessieren besonders die Einflüsse eines regional entspannten Wohnungsmarktes und dessen Folgen für die Verwertungsstrategien im Wohnungsbestand auf Segregationsprozesse und die Wohnungsversorgung. Als Fallbeispiel der Untersuchung dient die Stadt Kassel. Der sozialräumliche Fokus liegt auf drei Typen benachteiligter Quartiere: Neben den in der aktuellen Diskussion zumeist betrachteten gründerzeitlichen Arbeiterquartieren und den Großsiedlungen der 1960/70er Jahre wurden auch die peripheren Geschosswohnungsbausiedlungen der 1950er/60er Jahre in die Untersuchung einbezogen, um den unterschiedlichen Rahmenbedingungen und Wirkungen in den Quartierstypen auf die Spur zu kommen und damit letztlich Grundlagen für stadtentwicklungspolitische Strategien zu erarbeiten. Die kleinräumigen Analysen von sozialräumlicher und baulich-räumlicher Struktur sowie zur Wohnungsversorgung deckten Parallelen und gegenläufige Entwicklungen zwischen den unterschiedlichen Quartierstypen auf; es ergaben sich verschiedene Anhaltspunkte zur Erhärtung der Ausgangsthesen. So wurde z.B. deutlich, dass sich unter den Marktbedingungen stagnierender Städte die Wohnflächenversorgung in den benachteiligten Quartieren kaum verbessert. Hierin zeigt sich ein entscheidender Unterschied zu stark schrumpfenden Städten, in denen sich die Versorgungslage (fast) durchgängig verbessert. Wohnungsmarktbarrieren wirken offensichtlich unter Stagnationsbedingungen für bestimmte Bevölkerungsgruppen weiter. Da sich ihre Wirkung aber für weitere Kreise der Bevölkerung abschwächt, verschärfen sich sozialräumliche Konzentrationen. Vor allem aber wurden Überlagerung und gegenseitige Verstärkung dieser sozialräumlichen mit baulich-räumlichen Polarisierungen deutlich, die vor allem aus stadträumlich konzentrierten Investitionen in den Gebäude- und Wohnungsbestand resultieren. Letztlich zeigt sich damit, dass regulierende Eingriffe nicht nur im Rahmen des Umbaus und der Erneuerung der Quartiere erforderlich sind, sondern insbesondere auch in den Wohnungsmarkt und dies auch bei entspannter regionaler Marktlage. Andernfalls ist weder eine angemessene Wohnungsversorgung aller Bevölkerungsgruppen noch der Zusammenhalt der Stadt(Gesellschaft) zu gewährleisten. Dabei ist die Stadtpolitik permanent mit der Gleichzeitigkeit von (wirtschaftlicher) Standortpolitik und sozialer Stadtentwicklung konfrontiert, die sie im Sinne einer nachhaltigen Entwicklung gegeneinander und miteinander abwägen muss.

Preparation and applications of periodical gold nanoparticle arrays

Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Herstellung und Anwendungen von periodischen Goldnanopartikel-Arrays (PPAs), die mit Hilfe von Nanosphären-Lithografie hergestellt wurden. In Abhängigkeit der verwendeten Nanosphären-Größe wurden dabei entweder kleine dreieckige Nanopartikel (NP) (bei Verwendung von Nanosphären mit einem Durchmesser von 330 nm) oder große dreieckige NPD sowie leicht gestreckte NP (bei Verwendung von Nanosphären mit einem Durchmesser von 1390 nm) hergestellt. Die Charakterisierung der PPAs erfolgte mit Hilfe von Rasterkraftmikroskopie, Rasterelektronenmikroskopie und optischer Spektroskopie. Die kleinen NP besitzen ein Achsverhältnis (AV) von 2,47 (Kantenlänge des NPs: (74+/-6) nm, Höhe: (30+/-4) nm. Die großen dreieckigen NP haben ein AV von 3 (Kantenlänge des NPs:(465+/-27) nm, Höhe: (1530+/-10) nm) und die leicht gestreckten NP (die aufgrund der Ausbildung von Doppelschichten ebenfalls auf der gleichen Probe erzeugt wurden) haben eine Länge von (364+/-16)nm, eine Breite von (150+/-20) nm und eine Höhe von (150+/-10)nm. Die optischen Eigenschaften dieser NP werden durch lokalisierte Oberflächenplasmon-Polariton Resonanzen (LPPRs) dominiert, d.h. von einem eingestrahlten elektromagnetischen Feld angeregte kollektive Schwingungen der Leitungsbandelektronen. In dieser Arbeit wurden drei signifikante Herausforderungen für Plasmonik-Anwendungen bearbeitet, welche die einzigartigen optischen Eigenschaften dieser NP ausnutzen. Erstens wurden Ergebnisse der selektiven und präzisen Größenmanipulation und damit einer Kontrolle der interpartikulären Abstände von den dreieckigen Goldnanopartikel mit Hilfe von ns-gepulstem Laserlicht präsentiert. Die verwendete Methode basiert hierbei auf der Größen- und Formabhängigkeit der LPPRs der NP. Zweitens wurde die sensorischen Fähigkeiten von Gold-NP ausgenutzt, um die Bildung von molekularen Drähten auf den PPAs durch schrittweise Zugabe von unterschiedlichen molekularen Spezies zu untersuchen. Hierbei wurde die Verschiebung der LSPPR in den optischen Spektren dazu ausgenutzt, die Bildung der Nanodrähte zu überwachen. Drittens wurden Experimente vorgestellt, die sich die lokale Feldverstärkung von NP zu nutze machen, um eine hochgeordnete Nanostrukturierung von Oberflächen mittels fs-gepulstem Laserlicht zu bewerkstelligen. Dabei zeigt sich, dass neben der verwendeten Fluenz die Polarisationsrichtung des eingestrahlten Laserlichts in Bezug zu der NP-Orientierung sowie die Größe der NP äußerst wichtige Parameter für die Nanostrukturierung darstellen. So konnten z.B. Nanolöcher erzeugt werden, die bei höheren Fluenzen zu Nanogräben und Nanokanälen zusammen wuchsen. Zusammengefasst lässt sich sagen, dass die in dieser Arbeit gewonnen Ergebnisse von enormer Wichtigkeit für weitere Anwendungen sind.

Magnetic interactions between transition metal impurities and clusters mediated by low-dimensional metallic hosts: A first principles theoretical investigation

The magnetic properties and interactions between transition metal (TM) impurities and clusters in low-dimensional metallic hosts are studied using a first principles theoretical method. In the first part of this work, the effect of magnetic order in 3d-5d systems is addressed from the perspective of its influence on the enhancement of the magnetic anisotropy energy (MAE). In the second part, the possibility of using external electric fields (EFs) to control the magnetic properties and interactions between nanoparticles deposited at noble metal surfaces is investigated. The influence of 3d composition and magnetic order on the spin polarization of the substrate and its consequences on the MAE are analyzed for the case of 3d impurities in one- and two-dimensional polarizable hosts. It is shown that the MAE and easy- axis of monoatomic free standing 3d-Pt wires is mainly determined by the atomic spin-orbit (SO) coupling contributions. The competition between ferromagnetic (FM) and antiferromagnetic (AF) order in FePtn wires is studied in detail for n=1-4 as a function of the relative position between Fe atoms. Our results show an oscillatory behavior of the magnetic polarization of Pt atoms as a function of their distance from the magnetic impurities, which can be correlated to a long-ranged magnetic coupling of the Fe atoms. Exceptionally large variations of the induced spin and orbital moments at the Pt atoms are found as a function of concentration and magnetic order. Along with a violation of the third Hund’s rule at the Fe sites, these variations result in a non trivial behavior of the MAE. In the case of TM impurities and dimers at the Cu(111), the effects of surface charging and applied EFs on the magnetic properties and substrate-mediated magnetic interactions have been investigated. The modifications of the surface electronic structure, impurity local moments and magnetic exchange coupling as a result of the EF-induced metallic screening and charge rearrangements are analysed. In a first study, the properties of surface substitutional Co and Fe impurities are investigated as a function of the external charge per surface atom q. At large inter-impurity distances the effective magnetic exchange coupling ∆E between impurities shows RKKY-like oscillations as a function of the distance which are not significantly affected by the considered values of q. For distances r < 10 Å, important modifications in the magnitude of ∆E, involving changes from FM to AF coupling, are found depending non-monotonously on the value and polarity of q. The interaction energies are analysed from a local perspective. In a second study, the interplay between external EF effects, internal magnetic order and substrate-mediated magnetic coupling has been investigated for Mn dimers on Cu(111). Our calculations show that EF (∼ 1eV/Å) can induce a switching from AF to FM ground-state magnetic order within single Mn dimers. The relative coupling between a pair of dimers also shows RKKY-like oscillations as a function of the inter-dimer distance. Their effective magnetic exchange interaction is found to depend significantly on the magnetic order within the Mn dimers and on their relative orientation on the surface. The dependence of the substrate-mediated interaction on the magnetic state of the dimers is qualitatively explained in terms of the differences in the scattering of surface electrons. At short inter-dimer distances, the ground-state configuration is determined by an interplay between exchange interactions and EF effects. These results demonstrate that external surface charging and applied EFs offer remarkable possibilities of manipulating the sign and strength of the magnetic coupling of surface supported nanoparticles.

Femtosecond wavepacket interferometry using the rotational dynamics of a trapped cold molecular ion

A Ramsey-type interferometer is suggested, employing a cold trapped ion and two time-delayed offresonant femtosecond laser pulses. The laser light couples to the molecular polarization anisotropy, inducing rotational wavepacket dynamics. An interferogram is obtained from the delay dependent populations of the final field-free rotational states. Current experimental capabilities for cooling and preparation of the initial state are found to yield an interferogram visibility of more than 80%. The interferograms can be used to determine the polarizability anisotropy with an accuracy of about ±2%, respectively ±5%, provided the uncertainty in the initial populations and measurement errors are confined to within the same limits.