Fernsteuerung superparamagnetischer Partikel und Charakterisierung von Magnetkraftmikroskopiespitzen in externen Magnetfeldern mit magnetisch strukturierten Substraten

Die Ionenbeschussinduzierte magnetische Strukturierung (engl.: Ion Bombardment Induced Magnetic Patterning – IBMP) beinhaltet den Beschuss austauschverschobener Ferromagnet/Antiferromagnet-Schichtsysteme mit niederenergetischen Heliumionen durch eine lithographisch erstellte Lackmaske, die die Ionen nur in den gewünschten Bereichen zum Schichtsystem vordringen lässt. Damit können Richtung und Stärke der Austauschverschiebung (engl.: Exchange Bias – EB) lokal beschränkt beeinflusst werden und es entstehen, in Remanenz stabile, magnetische Muster. Nach Entfernen der Resistmaske ist die Probe ohne topographische Kontraste. Bisher konnten mit dieser Methode Strukturen bis zu einer minimalen Größen von 500nm nachgewiesen werden. Diese Methode und zwei Anwendungsmöglichkeiten der IBMP werden in dieser Arbeit dargelegt: Die Interpretation von Magnetkraftmikroskopieaufnahmen im externen Magnetfeld erweist sich als problematisch, wenn die Richtung des äußeren Magnetfeldes senkrecht zum magnetischen Moment der MFM-Spitze steht und dieses unvermeidlich auch beeinflusst. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wird die Tauglichkeit von topographisch flachen magnetischen Strukturen als Kalibrierproben für Magnetkraftmikroskopiesonden nachgewiesen. Die Magnetisierung solcher Proben ist in gewissem Rahmen unabhängig vom externen Magnetfeld. Daraus folgt, dass Veränderungen der magnetkraftmikroskopischen Aufnahmen in diesem Feldbereich allein auf Modifikationen des Magnetisierungszustandes der Spitze zurückzuführen sind. Anhand eines Modells nach sollen die Streufelder über der Probe modelliert und eine Quantifizierung dieser Einflüsse ermöglicht werden. Im Weiteren wird die gezielte Beeinflussung superparamagnetischer Nano- und Mikropartikel durch die künstlichen Streufelder über den Proben gezeigt. Dabei lag das Augenmerk zum Einen auf der gezielten Positionierung der Kolloide durch geeignete Wahl der künstlichen Domänenmuster und zum Anderen auf der ferngesteuerten Bewegung mittels geschickter Kombination eines externen Magnetfeldgradienten zusätzlich zu den magnetischen Streufeldern der Probe. Ein großes Hemmnis bei ähnlichen Anwendungen mit stromdurchflossenen Leiterbahnen sind die Erwärmung der Probe sowie die Zerstörung der Strukturen durch Elektromigration. Diese Erschwernisse können mit den in der vorliegenden Arbeit genutzten künstlichen magnetischen Strukturen, die sich durch externe Magnetfelder abschalten lassen und in Remanenz wieder erscheinen, elegant umgangen werden.

First-principles electronic theory of non-collinear magnetic order in transition-metal nanowires

The structural, electronic and magnetic properties of one-dimensional 3d transition-metal (TM) monoatomic chains having linear, zigzag and ladder geometries are investigated in the frame-work of first-principles density-functional theory. The stability of long-range magnetic order along the nanowires is determined by computing the corresponding frozen-magnon dispersion relations as a function of the 'spin-wave' vector q. First, we show that the ground-state magnetic orders of V, Mn and Fe linear chains at the equilibrium interatomic distances are non-collinear (NC) spin-density waves (SDWs) with characteristic equilibrium wave vectors q that depend on the composition and interatomic distance. The electronic and magnetic properties of these novel spin-spiral structures are discussed from a local perspective by analyzing the spin-polarized electronic densities of states, the local magnetic moments and the spin-density distributions for representative values q. Second, we investigate the stability of NC spin arrangements in Fe zigzag chains and ladders. We find that the non-collinear SDWs are remarkably stable in the biatomic chains (square ladder), whereas ferromagnetic order (q =0) dominates in zigzag chains (triangular ladders). The different magnetic structures are interpreted in terms of the corresponding effective exchange interactions J(ij) between the local magnetic moments μ(i) and μ(j) at atoms i and j. The effective couplings are derived by fitting a classical Heisenberg model to the ab initio magnon dispersion relations. In addition they are analyzed in the framework of general magnetic phase diagrams having arbitrary first, second, and third nearest-neighbor (NN) interactions J(ij). The effect of external electric fields (EFs) on the stability of NC magnetic order has been quantified for representative monoatomic free-standing and deposited chains. We find that an external EF, which is applied perpendicular to the chains, favors non-collinear order in V chains, whereas it stabilizes the ferromagnetic (FM) order in Fe chains. Moreover, our calculations reveal a change in the magnetic order of V chains deposited on the Cu(110) surface in the presence of external EFs. In this case the NC spiral order, which was unstable in the absence of EF, becomes the most favorable one when perpendicular fields of the order of 0.1 V/Å are applied. As a final application of the theory we study the magnetic interactions within monoatomic TM chains deposited on graphene sheets. One observes that even weak chain substrate hybridizations can modify the magnetic order. Mn and Fe chains show incommensurable NC spin configurations. Remarkably, V chains show a transition from a spiral magnetic order in the freestanding geometry to FM order when they are deposited on a graphene sheet. Some TM-terminated zigzag graphene-nanoribbons, for example V and Fe terminated nanoribbons, also show NC spin configurations. Finally, the magnetic anisotropy energies (MAEs) of TM chains on graphene are investigated. It is shown that Co and Fe chains exhibit significant MAEs and orbital magnetic moments with in-plane easy magnetization axis. The remarkable changes in the magnetic properties of chains on graphene are correlated to charge transfers from the TMs to NN carbon atoms. Goals and limitations of this study and the resulting perspectives of future investigations are discussed.

Magneto-optische Oberflächenplasmonresonanzeffekte in austauschverschobenen Dünnschichtsystemen

Die Wechselwirkungen zwischen Biomolekülen spielen eine zentrale Rolle in der biochemischen und pharmazeutischen Forschung. In der biomolekularen Interaktionsanalyse sind dabei Biosensoren auf Basis des Oberflächenplasmonresonanzeffekts (SPR-Effekt) weitverbreitet. Seit Einführung der ersten kommerziellen SPR-Biosensoren Anfang der 1990er Jahre wurden verschiedenste Messanordnungen sowie Materialsysteme mit dem Ziel einer möglichst hohen Empfindlichkeit getestet. Eine Möglichkeit zur Steigerung der Empfindlichkeit klassischer SPR-Systeme bieten sogenannte magneto-optische SPR-Biosensoren (MOSPR-Biosensoren). Grundlage der Empfindlichkeitssteigerung ist die gleichzeitige Messung des SPR-Effekts und des transversalen magneto-optischen KERR-Effekts (tMOKE). Bisherige Untersuchungen haben sich meist auf den Einfluss der Magnetisierung freier ferromagnetischer Schichten beschränkt. Im Rahmen dieser Arbeit wurden erstmals austauschverschobene Dünnschichtsysteme (EB-Systeme), eine Kombination aus Ferromagnet und Antiferromagnet, hinsichtlich ihrer Eignung für SPR- und MOSPR-basierte biosensorische Anwendungen untersucht. Aufgrund der remanenten Magnetisierung der ferromagnetischen Schicht und ihrer magnetischen Strukturierbarkeit sind EB-Systeme eine hochinteressante Plattform zur Realisierung neuer Biosensorkonzepte. Zur Reduzierung der stark dämpfendenden Wirkung magnetischer Materialien wurde das hier betrachtete IrMn/Co EB-System zwischen zwei Goldschichten eingebettet. Eine Gegenüberstellung optimierter Au/ IrMn/Co/Au-Systeme mit einem reinen Au-System, wie es typischerweise in kommerziellen SPR-basierten Biosensoren eingesetzt wird, demonstriert, dass mit den entwickelten EB-Systemen vergleichbare Empfindlichkeiten in SPR-Sensor-Anwendungen erreicht werden können. Die magneto-optische Aktivität der untersuchten Dünnschichtsysteme liegt im Bereich der Literaturwerte für Au/Co/Au-Systeme, mit denen erhöhte Empfindlichkeiten gegenüber Standard-SPR-Biosensoren realisiert wurden. Auf Grundlage magnetisch strukturierter Au/IrMn/Co/Au-Systeme wurden neue Biosensorkonzepte entwickelt und getestet. Erste Experimente belegen, dass mit diesen Schichtsystemen eine gleichzeitige Detektion der magnetisierungsabhängigen Reflektivitäten in ortsauflösenden MOSPR-Messungen möglich ist. Eine solche Messanordnung profitiert von der erhöhten Empfindlichkeit MOSPR-basierter Biosensoren, hohen Messgeschwindigkeiten und einem verbesserten Signal-Rausch-Verhältnis. Weiterhin wurde der domänenwandassistierte Transport (DOWMAT) superparamagnetischer Partikel über der Oberfläche eines exemplarischen EB-Systems, zur Sensorintegration von Misch-, Reinigungs- und Aufkonzentrationsfunktionen erfolgreich getestet. Die Ergebnisse demonstrieren, dass ein Transport von Partikelreihen mit hohen Geschwindigkeiten bei moderaten externen Magnetfeldern über den entwickelten Schichtsystemen möglich ist. Die Agglomeration der Partikel wird dabei intrinsisch vermieden. Diese Beobachtungen verdeutlichen die Vorzüge des DOWMAT-Mechanismus für biosensorische Anwendungen. Die präsentierten Untersuchungen bilden die Grundlage auf dem Weg zur Umsetzung neuer vielversprechender Biosensorkonzepte, die eine Schlüsselfunktion in der medizinischen point-of-care-Diagnostik bei der Detektion kleinster Konzentrationen krankheitsrelevanter Biomarker einnehmen können.