Theory of laser-induced ultrafast structural changes in solids

The present thesis is a contribution to the study of laser-solid interaction. Despite the numerous applications resulting from the recent use of laser technology, there is still a lack of satisfactory answers to theoretical questions regarding the mechanism leading to the structural changes induced by femtosecond lasers in materials. We provide here theoretical approaches for the description of the structural response of different solids (cerium, samarium sulfide, bismuth and germanium) to femtosecond laser excitation. Particular interest is given to the description of the effects of the laser pulse on the electronic systems and changes of the potential energy surface for the ions. Although the general approach of laser-excited solids remains the same, the potential energy surface which drives the structural changes is calculated with different theoretical models for each material. This is due to the difference of the electronic properties of the studied systems. We use the Falicov model combined with an hydrodynamic method to study photoinduced phase changes in cerium. The local density approximation (LDA) together with the Hubbard-type Hamiltonian (LDA+U) in the framework of density functional theory (DFT) is used to describe the structural properties of samarium sulfide. We parametrize the time-dependent potential energy surface (calculated using DFT+ LDA) of bismuth on which we perform quantum dynamical simulations to study the experimentally observed amplitude collapse and revival of coherent $A_{1g}$ phonons. On the basis of a time-dependent potential energy surface calculated from a non-orthogonal tight binding Hamiltonian, we perform molecular dynamics simulation to analyze the time evolution (coherent phonons, ultrafast nonthermal melting) of germanium under laser excitation. The thermodynamic equilibrium properties of germanium are also reported. With the obtained results we are able to give many clarifications and interpretations of experimental results and also make predictions.

Development and applications of density matrix functional theory of generalized Hubbard Models

In dieser Doktorarbeit wird eine akkurate Methode zur Bestimmung von Grundzustandseigenschaften stark korrelierter Elektronen im Rahmen von Gittermodellen entwickelt und angewandt. In der Dichtematrix-Funktional-Theorie (LDFT, vom englischen lattice density functional theory) ist die Ein-Teilchen-Dichtematrix γ die fundamentale Variable. Auf der Basis eines verallgemeinerten Hohenberg-Kohn-Theorems ergibt sich die Grundzustandsenergie Egs[γgs] = min° E[γ] durch die Minimierung des Energiefunktionals E[γ] bezüglich aller physikalischer bzw. repräsentativer γ. Das Energiefunktional kann in zwei Beiträge aufgeteilt werden: Das Funktional der kinetischen Energie T[γ], dessen lineare Abhängigkeit von γ genau bekannt ist, und das Funktional der Korrelationsenergie W[γ], dessen Abhängigkeit von γ nicht explizit bekannt ist. Das Auffinden präziser Näherungen für W[γ] stellt die tatsächliche Herausforderung dieser These dar. Einem Teil dieser Arbeit liegen vorausgegangene Studien zu Grunde, in denen eine Näherung des Funktionals W[γ] für das Hubbardmodell, basierend auf Skalierungshypothesen und exakten analytischen Ergebnissen für das Dimer, hergeleitet wird. Jedoch ist dieser Ansatz begrenzt auf spin-unabhängige und homogene Systeme. Um den Anwendungsbereich von LDFT zu erweitern, entwickeln wir drei verschiedene Ansätze zur Herleitung von W[γ], die das Studium von Systemen mit gebrochener Symmetrie ermöglichen. Zuerst wird das bisherige Skalierungsfunktional erweitert auf Systeme mit Ladungstransfer. Eine systematische Untersuchung der Abhängigkeit des Funktionals W[γ] von der Ladungsverteilung ergibt ähnliche Skalierungseigenschaften wie für den homogenen Fall. Daraufhin wird eine Erweiterung auf das Hubbardmodell auf bipartiten Gittern hergeleitet und an sowohl endlichen als auch unendlichen Systemen mit repulsiver und attraktiver Wechselwirkung angewandt. Die hohe Genauigkeit dieses Funktionals wird aufgezeigt. Es erweist sich jedoch als schwierig, diesen Ansatz auf komplexere Systeme zu übertragen, da bei der Berechnung von W[γ] das System als ganzes betrachtet wird. Um dieses Problem zu bewältigen, leiten wir eine weitere Näherung basierend auf lokalen Skalierungseigenschaften her. Dieses Funktional ist lokal bezüglich der Gitterplätze formuliert und ist daher anwendbar auf jede Art von geordneten oder ungeordneten Hamiltonoperatoren mit lokalen Wechselwirkungen. Als Anwendungen untersuchen wir den Metall-Isolator-Übergang sowohl im ionischen Hubbardmodell in einer und zwei Dimensionen als auch in eindimensionalen Hubbardketten mit nächsten und übernächsten Nachbarn. Schließlich entwickeln wir ein numerisches Verfahren zur Berechnung von W[γ], basierend auf exakten Diagonalisierungen eines effektiven Vielteilchen-Hamilton-Operators, welcher einen von einem effektiven Medium umgebenen Cluster beschreibt. Dieser effektive Hamiltonoperator hängt von der Dichtematrix γ ab und erlaubt die Herleitung von Näherungen an W[γ], dessen Qualität sich systematisch mit steigender Clustergröße verbessert. Die Formulierung ist spinabhängig und ermöglicht eine direkte Verallgemeinerung auf korrelierte Systeme mit mehreren Orbitalen, wie zum Beispiel auf den spd-Hamilton-Operator. Darüber hinaus berücksichtigt sie die Effekte kurzreichweitiger Ladungs- und Spinfluktuationen in dem Funktional. Für das Hubbardmodell wird die Genauigkeit der Methode durch Vergleich mit Bethe-Ansatz-Resultaten (1D) und Quanten-Monte-Carlo-Simulationen (2D) veranschaulicht. Zum Abschluss wird ein Ausblick auf relevante zukünftige Entwicklungen dieser Theorie gegeben.

Optimizing Robust Quantum Gates in Open Quantum Systems

We are currently at the cusp of a revolution in quantum technology that relies not just on the passive use of quantum effects, but on their active control. At the forefront of this revolution is the implementation of a quantum computer. Encoding information in quantum states as “qubits” allows to use entanglement and quantum superposition to perform calculations that are infeasible on classical computers. The fundamental challenge in the realization of quantum computers is to avoid decoherence – the loss of quantum properties – due to unwanted interaction with the environment. This thesis addresses the problem of implementing entangling two-qubit quantum gates that are robust with respect to both decoherence and classical noise. It covers three aspects: the use of efficient numerical tools for the simulation and optimal control of open and closed quantum systems, the role of advanced optimization functionals in facilitating robustness, and the application of these techniques to two of the leading implementations of quantum computation, trapped atoms and superconducting circuits. After a review of the theoretical and numerical foundations, the central part of the thesis starts with the idea of using ensemble optimization to achieve robustness with respect to both classical fluctuations in the system parameters, and decoherence. For the example of a controlled phasegate implemented with trapped Rydberg atoms, this approach is demonstrated to yield a gate that is at least one order of magnitude more robust than the best known analytic scheme. Moreover this robustness is maintained even for gate durations significantly shorter than those obtained in the analytic scheme. Superconducting circuits are a particularly promising architecture for the implementation of a quantum computer. Their flexibility is demonstrated by performing optimizations for both diagonal and non-diagonal quantum gates. In order to achieve robustness with respect to decoherence, it is essential to implement quantum gates in the shortest possible amount of time. This may be facilitated by using an optimization functional that targets an arbitrary perfect entangler, based on a geometric theory of two-qubit gates. For the example of superconducting qubits, it is shown that this approach leads to significantly shorter gate durations, higher fidelities, and faster convergence than the optimization towards specific two-qubit gates. Performing optimization in Liouville space in order to properly take into account decoherence poses significant numerical challenges, as the dimension scales quadratically compared to Hilbert space. However, it can be shown that for a unitary target, the optimization only requires propagation of at most three states, instead of a full basis of Liouville space. Both for the example of trapped Rydberg atoms, and for superconducting qubits, the successful optimization of quantum gates is demonstrated, at a significantly reduced numerical cost than was previously thought possible. Together, the results of this thesis point towards a comprehensive framework for the optimization of robust quantum gates, paving the way for the future realization of quantum computers.