Molecular Imaging using Strong-Field Processes

Die Arbeit befasst sich mit dem Zusammenhang zwischen einfachen Molekülen und deren Verhalten in starken, kurzen Laserfeldern. Einerseits wird versucht, strukturelle Daten des Moleküls in den Elektronen- und Photonenspektren wiederzuerkennen. Andererseits geht es darum, ein Bild der elektronischen Wellenfunktion aus den spektralen Daten abzuleiten.

Identität der Identität und Differenz von Raum und Zeit bei Schelling mit Blick auf die Relativitäts- und Quantentheorie

In genannter Schrift soll versucht werden, einen aus der Kantschen und Fichteschen Erkenntnistheorie erfolgenden allgemeinen Zusammenhang herzustellen zwischen dem kategorialen Denken hinsichtlich Denken und Anschauen und dem Problem von Raum und Zeit, wie es sich mit der Entwicklung der modernen Physik durch die Relativitäts- und Quantentheorie deutlich aufdrängt. Es wird gezeigt, dass F.W.J. Schelling grundlegende Lösungsansätze hierzu bereitstellt, welche auf dem Gebiet der Logik, der Epistomologie und Naturphilosophie in der Nachfolge von Kant, Fichte und Spinoza stattfinden, jedoch weit über seine Zeit hinausreichen. Diese Ansätze werden von Schelling selbst unter den Begriff einer „Identität der Identität und Differenz“ gesetzt. In der genannten Dissertation sollen Denkbewegungen dargestellt werden, die eine Anbindung der Schellingschen Naturphilosophie an die sich mit den genannten unterschiedlichen Theorien bzw. deren problematischer Vereinheitlichung beschäftigende Physik zu erreichen versuchen. Der formelle Aufbau der Arbeit gehorcht der inhaltlichen Struktur dieser Anbindungsbemühung, insofern unterstellt wird, dass diese rein nur aus einem dialektischen Denken (sowohl in der Erkenntnistheorie, als auch Naturphilosophie) heraus überhaupt erreicht werden kann. So werden sowohl die Tätigkeiten des Verstandes als die des Anschauens in ihrem Zusammenspiel, wie aber auch die Verstandes- und Anschauungstätigkeiten an sich selbst betrachtet, dialektisch vermittelt dargestellt, was innerhalb der formellen Deduktion der Kantschen Kategorien und der korrespondierenden Anschauungsformen selbst durchgeführt wird. Schellings Intention seines späteren Denkens, die philosophischen Probleme auf die Geschichtlichkeit, die Freiheit und den Erfahrungsbezug des Menschen zu beziehen, wird nicht als Gegenposition zu den frühen Ansätze der Logik und Transzendentalphilosophie gedeutet, sondern selbst als Endpunkt einer dialektischen Entwicklung des Schellingschen Denkens gefasst. Dies ergibt folgenden formellen Aufbau der Arbeit: Zunächst wird in einem einleitenden Abschnitt über die Aufgabe der Philosophie selbst und ihrer Darstellbarkeit im Zusammenhang mit der Hegel-Schelling-Kontroverse gearbeitet, um Schelling als adäquaten Bezugspunkt für unsere moderne Diskussion auf der methodischen und sprachlichen Ebene einzuführen. Im Hauptteil werden die wesentlichen Momente der für Schelling wichtigen Transzendentalphilosophie der Jahrhundertwende dargestellt, um diese dann an den späteren phänomenologisch-epistemologischen Ansätzen zu spiegeln. Von der theoretischen Seite kommend werden die Hauptmomente der praktischen Philosophie Schellings aufgezeigt, um dann den Menschen in einem dritten Schritt Symbol der Ununterschiedenheit von logischen und freien Tätigkeiten bzw. von Leib und Seele zu deuten. Diese Resultate bleiben zunächst einmal liegen, um in dem zweiten Hauptabschnitt auf grundlegende naturphilosophische Voraussetzungen und Resultate derjenigen Physik einzugehen, welche die prinzipiellen Verständnisschwierigkeiten der Physik des frühen 20. Jahrhundert in die heutige kosmologische und atomistische Diskussion mitbringt. Der dritte Hauptabschnitt stellt den Versuch dar, Schellings Naturphilosophie an symptomatische Anschauungen der Physik heranzuführen, um ihn als zeitgenössischen Kritiker einzuführen, wie aber auch als einen, der bestimmte moderne naturwissenschaftliche bzw. physikalische Resultate im Besonderen vorwegzunehmen vermochte. Die Einführung seiner Philosophie in aktuelle naturphilosophische Diskussion wird als unabdingbare Voraussetzung zu einem zukünftigen Verständnis des Natur, des Kosmos´ und des Menschen gefordert.

Quality oriented drying of Lemon Balm (Melissa officinalis L.)

Heilkräuter sind während des Trocknungsprozesses zahlreichen Einflüssen ausgesetzt, welche die Qualität des Endproduktes entscheidend beeinflussen. Diese Forschungsarbeit beschäftigt sich mit der Trocknung von Zitronenmelisse (Melissa officinalis .L) zu einem qualitativ hochwertigen Endprodukt. Es werden Strategien zur Trocknung vorgeschlagen, die experimentelle und mathematische Aspekte mit einbeziehen, um bei einer adäquaten Produktivität die erforderlichen Qualitätsmerkmale im Hinblick auf Farbeänderung und Gehalt an ätherischen Ölen zu erzielen. Getrocknete Zitronenmelisse kann zurzeit, auf Grund verschiedener Probleme beim Trocknungsvorgang, den hohen Qualitätsanforderungen des Marktes nicht immer genügen. Es gibt keine standardisierten Informationen zu den einzelnen und komplexen Trocknungsparametern. In der Praxis beruht die Trocknung auf Erfahrungswerten, bzw. werden Vorgehensweisen bei der Trocknung anderer Pflanzen kopiert, und oftmals ist die Trocknung nicht reproduzierbar, oder beruht auf subjektiven Annäherungen. Als Folge dieser nicht angepassten Wahl der Trocknungsparameter entstehen oftmals Probleme wie eine Übertrocknung, was zu erhöhten Bruchverlusten der Blattmasse führt, oder eine zu geringe Trocknung, was wiederum einen zu hohen Endfeuchtegehalt im Produkt zur Folge hat. Dies wiederum mündet zwangsläufig in einer nicht vertretbaren Farbänderung und einen übermäßigen Verlust an ätherischen Ölen. Auf Grund der unterschiedlichen thermischen und mechanischen Eigenschaften von Blättern und Stängel, ist eine ungleichmäßige Trocknung die Regel. Es wird außerdem eine unnötig lange Trocknungsdauer beobachtet, die zu einem erhöhten Energieverbrauch führt. Das Trocknen in solaren Tunneln Trocknern bringt folgendes Problem mit sich: wegen des ungeregelten Strahlungseinfalles ist es schwierig die Trocknungstemperatur zu regulieren. Ebenso beeinflusst die Strahlung die Farbe des Produktes auf Grund von photochemischen Reaktionen. Zusätzlich erzeugen die hohen Schwankungen der Strahlung, der Temperatur und der Luftfeuchtigkeit instabile Bedingungen für eine gleichmäßige und kontrollierbare Trocknung. In Anbetracht der erwähnten Probleme werden folgende Forschungsschwerpunkte in dieser Arbeit gesetzt: neue Strategien zur Verbesserung der Qualität werden entwickelt, mit dem Ziel die Trocknungszeit und den Energieverbrauch zu verringern. Um eine Methodik vorzuschlagen, die auf optimalen Trocknungsparameter beruht, wurden Temperatur und Luftfeuchtigkeit als Variable in Abhängigkeit der Trocknungszeit, des ätherischer Ölgehaltes, der Farbänderung und der erforderliche Energie betrachtet. Außerdem wurden die genannten Parametern und deren Auswirkungen auf die Qualitätsmerkmale in solaren Tunnel Trocknern analysiert. Um diese Ziele zu erreichen, wurden unterschiedliche Ansätze verfolgt. Die Sorption-Isothermen und die Trocknungskinetik von Zitronenmelisse und deren entsprechende Anpassung an verschiedene mathematische Modelle wurden erarbeitet. Ebenso wurde eine alternative gestaffelte Trocknung in gestufte Schritte vorgenommen, um die Qualität des Endproduktes zu erhöhen und gleichzeitig den Gesamtenergieverbrauch zu senken. Zusätzlich wurde ein statistischer Versuchsplan nach der CCD-Methode (Central Composite Design) und der RSM-Methode (Response Surface Methodology) vorgeschlagen, um die gewünschten Qualitätsmerkmalen und den notwendigen Energieeinsatz in Abhängigkeit von Lufttemperatur und Luftfeuchtigkeit zu erzielen. Anhand der gewonnenen Daten wurden Regressionsmodelle erzeugt, und das Verhalten des Trocknungsverfahrens wurde beschrieben. Schließlich wurde eine statistische DOE-Versuchsplanung (design of experiments) angewandt, um den Einfluss der Parameter auf die zu erzielende Produktqualität in einem solaren Tunnel Trockner zu bewerten. Die Wirkungen der Beschattung, der Lage im Tunnel, des Befüllungsgrades und der Luftgeschwindigkeit auf Trocknungszeit, Farbänderung und dem Gehalt an ätherischem Öl, wurde analysiert. Ebenso wurden entsprechende Regressionsmodelle bei der Anwendung in solaren Tunneltrocknern erarbeitet. Die wesentlichen Ergebnisse werden in Bezug auf optimale Trocknungsparameter in Bezug auf Qualität und Energieverbrauch analysiert.

Zustandsselektive Untersuchung von Anregungs-, Ionisations- und Dissoziationsprozessen in molekularem Wasserstoff mit Fluoreszenzspektroskopie nach Anregung mit schmalbandiger Synchrotronstrahlung

Die Fluoreszenzspektroskopie ist eine der wenigen Methoden, die eine Untersuchung von Zerfallsprozessen nach einer Anregung mit schmalbandiger Synchrotronstrahlung ermöglicht, wenn die Zerfallsprodukte nicht geladen sind. In der vorliegenden Arbeit wurden in erster Linie Anregungen des molekularen Wasserstoffs untersucht, die zur Erzeugung ungeladener aber angeregter Fragmente führten. Eine Bestimmung der absoluten Querschnitte für die drei möglichen Zerfallskanäle: Ionisation, Dissoziation und molekulare Fluoreszenz nach einer Anregung des Wasserstoffmoleküls im Anregungswellenlängenbereich zwischen 72,4 nm und 80 nm stand im ersten Teil der Arbeit im Vordergrund. Die oben erwähnten Zerfallskanäle und das Transmissionsspektrum wurden simultan aufgenommen und mit Hilfe des Lambert-Beerschen-Gesetzes absolut ermittelt. Die Verwendung der erhaltenen Querschnitte ermöglichte die Bestimmung der Dominanz der einzelnen Zerfallskanäle für 3p-D Pi-, 4p-D' Pi- und 5p-D’’ Pi-Zustände in Abhängigkeit von Vibrationsniveaus. Diese Zustände koppeln über eine nicht adiabatische Kopplung mit einem 2p-C Pi-Zustand, was zur Prädissoziation führt. Des Weiteren koppeln die angeregten Zustände zu höher liegenden Rydberg-Zuständen, damit wird eine starke Variation der Ionisationswahrscheinlichkeit in Abhängigkeit von Vibrationsniveaus verursacht. Die Stärke der Kopplung ist dabei entscheidend welcher der drei möglichen Zerfallswege dominant zur Relaxation des angeregten Zustandes beiträgt. Alle Werte wurden mit theoretisch ermittelten Daten aus MQDT- Berechnungen [Phys. Rev. A 82 (2010), 062511] verglichen und zeigten sehr gute Übereinstimmungen. Im zweiten Teil der Arbeit ist eine neue Apparatur für winkel- und zeitauflösende Photon-Photon-Koinzidenz entwickelt worden. Die zwei Off-Axis-Parabolspiegel, die das Herzstück der Apparatur bilden, parallelisieren die im Fokus abgestrahlte Emission des doppelt angeregten Wasserstoffmoleküls und projizieren diese auf jeweils einen Detektor. Die an zwei Strahlrohren bei BESSY II durchgeführten Messungen zeigten gute Übereinstimmungen mit den schon vorher veröffentlichten Daten: Messungen [J. Chem. Phys. 88 (1988), 3016] und theoretische Berechnungen [J. Phys. B: At Mol. Opt. Phys. 38 (2005), 1093-1105] der Koinzidenzrate in Abhängigkeit von der anregenden Strahlung. Durch die Bestimmung der gemessenen Zerfallszeit einzelner Prozesse konnten einzelne doppelt angeregte Zustände identifiziert werden.

Verfahren zur echtzeitfähigen Simulation dynamischer Emissionsverläufe ausgewählter Schadstoffe von Ottomotoren

Im Rahmen dieser Arbeit werden Modellbildungsverfahren zur echtzeitfähigen Simulation wichtiger Schadstoffkomponenten im Abgasstrom von Verbrennungsmotoren vorgestellt. Es wird ein ganzheitlicher Entwicklungsablauf dargestellt, dessen einzelne Schritte, beginnend bei der Ver-suchsplanung über die Erstellung einer geeigneten Modellstruktur bis hin zur Modellvalidierung, detailliert beschrieben werden. Diese Methoden werden zur Nachbildung der dynamischen Emissi-onsverläufe relevanter Schadstoffe des Ottomotors angewendet. Die abgeleiteten Emissionsmodelle dienen zusammen mit einer Gesamtmotorsimulation zur Optimierung von Betriebstrategien in Hybridfahrzeugen. Im ersten Abschnitt der Arbeit wird eine systematische Vorgehensweise zur Planung und Erstellung von komplexen, dynamischen und echtzeitfähigen Modellstrukturen aufgezeigt. Es beginnt mit einer physikalisch motivierten Strukturierung, die eine geeignete Unterteilung eines Prozessmodells in einzelne überschaubare Elemente vorsieht. Diese Teilmodelle werden dann, jeweils ausgehend von einem möglichst einfachen nominalen Modellkern, schrittweise erweitert und ermöglichen zum Abschluss eine robuste Nachbildung auch komplexen, dynamischen Verhaltens bei hinreichender Genauigkeit. Da einige Teilmodelle als neuronale Netze realisiert werden, wurde eigens ein Verfah-ren zur sogenannten diskreten evidenten Interpolation (DEI) entwickelt, das beim Training einge-setzt, und bei minimaler Messdatenanzahl ein plausibles, also evidentes Verhalten experimenteller Modelle sicherstellen kann. Zum Abgleich der einzelnen Teilmodelle wurden statistische Versuchs-pläne erstellt, die sowohl mit klassischen DoE-Methoden als auch mittels einer iterativen Versuchs-planung (iDoE ) generiert wurden. Im zweiten Teil der Arbeit werden, nach Ermittlung der wichtigsten Einflussparameter, die Model-strukturen zur Nachbildung dynamischer Emissionsverläufe ausgewählter Abgaskomponenten vor-gestellt, wie unverbrannte Kohlenwasserstoffe (HC), Stickstoffmonoxid (NO) sowie Kohlenmono-xid (CO). Die vorgestellten Simulationsmodelle bilden die Schadstoffkonzentrationen eines Ver-brennungsmotors im Kaltstart sowie in der anschließenden Warmlaufphase in Echtzeit nach. Im Vergleich zur obligatorischen Nachbildung des stationären Verhaltens wird hier auch das dynami-sche Verhalten des Verbrennungsmotors in transienten Betriebsphasen ausreichend korrekt darge-stellt. Eine konsequente Anwendung der im ersten Teil der Arbeit vorgestellten Methodik erlaubt, trotz einer Vielzahl von Prozesseinflussgrößen, auch hier eine hohe Simulationsqualität und Ro-bustheit. Die Modelle der Schadstoffemissionen, eingebettet in das dynamische Gesamtmodell eines Ver-brennungsmotors, werden zur Ableitung einer optimalen Betriebsstrategie im Hybridfahrzeug ein-gesetzt. Zur Lösung solcher Optimierungsaufgaben bieten sich modellbasierte Verfahren in beson-derer Weise an, wobei insbesondere unter Verwendung dynamischer als auch kaltstartfähiger Mo-delle und der damit verbundenen Realitätsnähe eine hohe Ausgabequalität erreicht werden kann.

Electron-Nuclear Correlation in Laser-Driven Diatomic Molecules

The interaction of short intense laser pulses with atoms/molecules produces a multitude of highly nonlinear processes requiring a non-perturbative treatment. Detailed study of these highly nonlinear processes by numerically solving the time-dependent Schrodinger equation becomes a daunting task when the number of degrees of freedom is large. Also the coupling between the electronic and nuclear degrees of freedom further aggravates the computational problems. In the present work we show that the time-dependent Hartree (TDH) approximation, which neglects the correlation effects, gives unreliable description of the system dynamics both in the absence and presence of an external field. A theoretical framework is required that treats the electrons and nuclei on equal footing and fully quantum mechanically. To address this issue we discuss two approaches, namely the multicomponent density functional theory (MCDFT) and the multiconfiguration time-dependent Hartree (MCTDH) method, that go beyond the TDH approximation and describe the correlated electron-nuclear dynamics accurately. In the MCDFT framework, where the time-dependent electronic and nuclear densities are the basic variables, we discuss an algorithm to calculate the exact Kohn-Sham (KS) potentials for small model systems. By simulating the photodissociation process in a model hydrogen molecular ion, we show that the exact KS potentials contain all the many-body effects and give an insight into the system dynamics. In the MCTDH approach, the wave function is expanded as a sum of products of single-particle functions (SPFs). The MCTDH method is able to describe the electron-nuclear correlation effects as the SPFs and the expansion coefficients evolve in time and give an accurate description of the system dynamics. We show that the MCTDH method is suitable to study a variety of processes such as the fragmentation of molecules, high-order harmonic generation, the two-center interference effect, and the lochfrass effect. We discuss these phenomena in a model hydrogen molecular ion and a model hydrogen molecule. Inclusion of absorbing boundaries in the mean-field approximation and its consequences are discussed using the model hydrogen molecular ion. To this end, two types of calculations are considered: (i) a variational approach with a complex absorbing potential included in the full many-particle Hamiltonian and (ii) an approach in the spirit of time-dependent density functional theory (TDDFT), including complex absorbing potentials in the single-particle equations. It is elucidated that for small grids the TDDFT approach is superior to the variational approach.

Professionswissen von Lehrkräften der Naturwissenschaften im Kompetenzbereich Erkenntnisgewinnung

Die Ergebnisse internationaler Schulleistungsstudien wie TIMMS und PISA haben eine umfassende Diskussion zur Qualität, Struktur und Effizienz der Ausbildung und berufsbegleitenden Qualifizierung im deutschen Bildungssystem angestoßen. Die Kultusministerkonferenz der Länder (KMK) hat mit ihren Beschlüssen zu fachbezogenen Bildungsstandards für den mittleren Schulabschluss erstmalig ein funktionales und länderübergreifendes Konzept vorgelegt, in dem Bildung durch Kompetenzen beschrieben wird. Die von den Schülerinnen und Schülern zu erreichenden Kenntnisse und Fertigkeiten werden in Standards konkretisiert, die in den Bereichen Fachwissen, Erkenntnisgewinnung, Kommunikation und Bewertung als Regelstandards organisiert sind. Die ländergemeinsamen Anforderungen für die Fachwissenschaften und Fachdidaktiken und die Standards für die Lehrerbildung beschreiben ein auf die Bildungsstandards bezugnehmendes Anforderungsprofil auf Seiten der Lehrkräfte zur Sicherung der Qualität in der Aus-, Fort- und Weiterbildung in allen drei Phasen der Lehrerbildung, mit dem Ziel eine kompetente Berufsausübung zu gewährleisten. Durch die Einführung des Kompetenzbegriffs werden somit auch die Kenntnisse und Fertigkeiten von Lehrkräften der Naturwissenschaften beschrieben, die auf Lehr- und Lernsituationen im Kompetenzbereich Fachwissen und Erkenntnisgewinnung ausgerichtet sind. Diese Standards markieren den Einstieg in ein Qualitätsmanagement, in dem normativen Standards konkretisiert und fachbezogen operationalisiert werden. Deren Evaluation ermöglicht eine empirisch fundiertere Darstellung der Lehrerbildung, die somit auch einen Beitrag zu einer weitergehenden Beschreibung des Professionswissens von Lehrkräften leistet. Allerdings ist im deutschsprachigen Raum bislang noch kein umfassendes Modell zum Professionswissen von Lehrkräften der Naturwissenschaften und einer niveaubezogenen Differenzierung ausgewiesener Kompetenzen verfügbar. Erste Strukturierungsansätze weisen auf die besondere Bedeutung der Bereiche Fachwissen, Fachdidaktisches Wissen und Pädagogisches Wissen hin. Insbesondere das in diesen Bereichen organisierte Wissen und Können von Lehrkräften ist für eine professionelle Handlungskompetenz von besonderer Bedeutung, die einen bedeutsamen Prädiktor für die Unterrichtsqualität darstellt und den Erwerb von Kenntnissen und Fertigkeiten im naturwissenschaftlichen Unterricht maßgeblich beeinflusst. Wesentliche Elemente einer umfassenden naturwissenschaftlichen Grundbildung werden in den Standards der Kompetenzbereiche Fachwissen und Erkenntnisgewinnung konkretisiert, die auch im Focus der Standards der Lehrerbildung in den naturwissenschaftlichen Fächern stehen. Die Kompetenzkonstrukte und Standards der Erkenntnisgewinnung systematisieren prozessbezogen zentrale Kompetenzen Fachmethodischen Wissens im Kontext einer naturwissenschaftlichen Untersuchung. Das Rahmenkonzept wissenschaftsmethodischer Kompetenzen von Mayer (2007) weist die Standards der Erkenntnisgewinnung in den Teilkompetenzen, bezogen auf die Phasen einer naturwissenschaftlichen Untersuchung, aus. Die vorliegende Untersuchung ist auf die Erhebung und Beschreibung von Kenntnissen und Fertigkeiten von Lehrkräften in den Kompetenzkonstrukten und Standards der Erkenntnisgewinnung ausgerichtet. Es wird untersucht, in welcher Weise die in den Kompetenzkonstrukten und Standards der Erkenntnisgewinnung beschriebenen wissenschaftsmethodischen Kompetenzen bei der Anlage fachdidaktisch begründeter Lernprozesse von den Lehrkräften berücksichtigt werden. Zudem wird der Frage nachgegangen, welche Erwartungen die Lehrkräfte an die Wirksamkeit ihrer Unterrichtsgestaltung in Bezug auf den intendierten Kompetenzerwerb wissenschaftsmethodischer Kompetenzen im naturwissenschaftlichen Unterricht haben. Im Anschluss wird das auf Seiten der Lehrkräfte verfügbare Fachmethodische Wissen beschrieben, auf das bei der Konkretisierung der Standards der Erkenntnisgewinnung im naturwissenschaftlichen Fachunterricht zurückgegriffen werden kann. Begleitend werden die Fächerkombination und das Lehramt als relevante Prädiktorvariablen im Hinblick auf die ausgewiesenen Fragestellungen betrachtet. Als Instrument wurde ein Erhebungsbogen entwickelt, der im Kooperationsprojekt „Kompetenzorientiert unterrichten in Mathematik und Naturwissenschaften“ der Universitäten Kassel und Gießen mit dem Amt für Lehrerbildung in Frankfurt zur Datenerhebung eingesetzt wurde. Den an der hessenweiten Qualifizierung teilnehmenden Lehrkräften (N = 282) wurde ein Erhebungsbogen mit 3 Instrumenten zu Beginn der Qualifizierung vorgelegt. Im ersten Instrument wurden die Ziele des naturwissenschaftlichen Arbeitens durch 24 Items abgebildet, die eine Selbstauskunft der Lehrkräfte durch eine sechsstufige Likert Skala erheben. Acht offene Testaufgaben haben im zweiten Instrument die wissenschaftsmethodischen Kenntnisse der Lehrkräfte in den Kompetenzkonstrukten und Standards der Erkenntnisgewinnung erhoben. Im dritten Instrument konnten die Lehrkräfte in drei freien Antwortformaten ihre Erwartungen an eine Qualifizierung im Kooperationsprojekt angeben. Wie die statistische Bearbeitung der Daten ausweist, berücksichtigen die Lehrkräfte die Kompetenzkonstrukte und Standards der Erkenntnisgewinnung in der Facette „Kompetenzorientiert Unterrichten“ und ihrer Dimensionen durchgängig „oft“. Lehrkräfte mit zwei naturwissenschaftlichen Fächern berücksichtigen die Kompetenzkonstrukte zudem häufiger bei der Anlage fachbezogenen Lernens. Im Hinblick auf die Erwartungen an die Lernprogression der Schülerinnen und Schüler werden die kompetenzbezogenen Ziele im naturwissenschaftlichen Unterricht nach Selbstauskunft der Lehrkräfte in der Facette „Kompetenzbezogene Ziele erreichen“ und ihrer Dimensionen „oft“ erreicht. Nach der Selbstauskunft der Lehrkräfte gehen diese davon aus, dass die intendierte Lernprogression wissenschaftsmethodischer Kenntnisse und Fertigkeiten von den Lernenden „oft“ erreicht wird. Insbesondere der Dimension Arbeitstechniken wird von den Lehrkräften in beiden Facetten ein gleichermaßen hoher Stellenwert im naturwissenschaftlichen Unterricht beigemessen. Ein Vergleich der Facetten „Kompetenzorientiert Unterrichten“ und „Kompetenzbezogene Ziele erreichen“ und ihrer Dimensionen zeigt allerdings auch, dass die Lehrkräfte die intendierte Lernprogression der Lernenden im Kompetenzbereich Erkenntnisgewinnung schwächer einschätzen. Des Weiteren besteht ein belastbarer Zusammenhang zwischen der Planung von Lernprozessen und dem Erwerb von Kenntnissen und Fertigkeiten im Kompetenzbereich Erkenntnisgewinnung. Die mittleren bis hohen Korrelationen zwischen den Facetten „Kompetenzorientiert Unterrichten“ und „Kompetenzbezogene Ziele erreichen“ deuten darauf hin, dass die seitens der Lehrkräfte eingesetzten fachmethodischen Kenntnisse in einem unmittelbaren Zusammenhang mit der Lernprogression im naturwissenschaftlichen Unterricht gesehen werden. Die Kompetenzkonstrukte und Standards der Erkenntnisgewinnung werden von den Lehrkräften durchgängig berücksichtigt und als bedeutsam im naturwissenschaftlichen Fachunterricht erachtet. Bezüglich der Prädiktorvariablen Lehramt und Alter liegen keine statistisch bedeutsamen Befunde vor. Die Standards der KMK werden von den Lehrkräften im Bereich Fachwissen und Fachdidaktischem Wissen gleichermaßen, unabhängig von ihrer Berufspraxis, umgesetzt. Die von den Lehrkräften angegebenen Lösungen der offenen Aufgaben in den Teilkompetenzen einer naturwissenschaftlichen Untersuchung lassen sich weitgehend der Niveaustufe 1 zuordnen. Lehrkräfte mit dem Lehramt für Gymnasien lösen die Aufgaben auf einem höheren Niveau, das allerdings die Niveaustufe 2 noch nicht erreicht. Offenbar gelingt es diesen Lehrkräften umfassender Kenntnisse und Fertigkeiten in den Teilkompetenzen einer naturwissenschaftlichen Untersuchung zu aktivieren. Allerdings werden die mittleren Anforderungen, die national und international der Niveaustufe 3 zugeordnet werden, von den Lehrkräften durchgängig nicht erreicht. Zudem besteht zwischen den beiden Facetten „Kompetenzorientiert Unterrichten“ und „Kompetenzbezogene Ziele erreichen“ und den offenen Aufgaben kein statistisch bedeutsamer Zusammenhang. Die Lehrkräfte setzen ihre Kenntnisse und Fertigkeiten mit den Anforderungen eines kompetenzorientierten naturwissenschaftlichen Fachunterrichts nur unzureichend in Beziehung. Wie die Befunde der im dritten Instrument erhobenen Erwartungen und Ziele einer Qualifizierung zeigen, bringen die Lehrkräfte die Bereitschaft mit, sich aktiv in die Qualitätsentwicklung einzubringen. Sie erwarten von dem kumulativen Kompetenzerwerb in den Bereichen Fachwissen und Fachmethodisches Wissen einen wesentlichen Beitrag zur Gestaltung standardorientierter Lehr- und Lernsituationen.

Development and applications of density matrix functional theory of generalized Hubbard Models

In dieser Doktorarbeit wird eine akkurate Methode zur Bestimmung von Grundzustandseigenschaften stark korrelierter Elektronen im Rahmen von Gittermodellen entwickelt und angewandt. In der Dichtematrix-Funktional-Theorie (LDFT, vom englischen lattice density functional theory) ist die Ein-Teilchen-Dichtematrix γ die fundamentale Variable. Auf der Basis eines verallgemeinerten Hohenberg-Kohn-Theorems ergibt sich die Grundzustandsenergie Egs[γgs] = min° E[γ] durch die Minimierung des Energiefunktionals E[γ] bezüglich aller physikalischer bzw. repräsentativer γ. Das Energiefunktional kann in zwei Beiträge aufgeteilt werden: Das Funktional der kinetischen Energie T[γ], dessen lineare Abhängigkeit von γ genau bekannt ist, und das Funktional der Korrelationsenergie W[γ], dessen Abhängigkeit von γ nicht explizit bekannt ist. Das Auffinden präziser Näherungen für W[γ] stellt die tatsächliche Herausforderung dieser These dar. Einem Teil dieser Arbeit liegen vorausgegangene Studien zu Grunde, in denen eine Näherung des Funktionals W[γ] für das Hubbardmodell, basierend auf Skalierungshypothesen und exakten analytischen Ergebnissen für das Dimer, hergeleitet wird. Jedoch ist dieser Ansatz begrenzt auf spin-unabhängige und homogene Systeme. Um den Anwendungsbereich von LDFT zu erweitern, entwickeln wir drei verschiedene Ansätze zur Herleitung von W[γ], die das Studium von Systemen mit gebrochener Symmetrie ermöglichen. Zuerst wird das bisherige Skalierungsfunktional erweitert auf Systeme mit Ladungstransfer. Eine systematische Untersuchung der Abhängigkeit des Funktionals W[γ] von der Ladungsverteilung ergibt ähnliche Skalierungseigenschaften wie für den homogenen Fall. Daraufhin wird eine Erweiterung auf das Hubbardmodell auf bipartiten Gittern hergeleitet und an sowohl endlichen als auch unendlichen Systemen mit repulsiver und attraktiver Wechselwirkung angewandt. Die hohe Genauigkeit dieses Funktionals wird aufgezeigt. Es erweist sich jedoch als schwierig, diesen Ansatz auf komplexere Systeme zu übertragen, da bei der Berechnung von W[γ] das System als ganzes betrachtet wird. Um dieses Problem zu bewältigen, leiten wir eine weitere Näherung basierend auf lokalen Skalierungseigenschaften her. Dieses Funktional ist lokal bezüglich der Gitterplätze formuliert und ist daher anwendbar auf jede Art von geordneten oder ungeordneten Hamiltonoperatoren mit lokalen Wechselwirkungen. Als Anwendungen untersuchen wir den Metall-Isolator-Übergang sowohl im ionischen Hubbardmodell in einer und zwei Dimensionen als auch in eindimensionalen Hubbardketten mit nächsten und übernächsten Nachbarn. Schließlich entwickeln wir ein numerisches Verfahren zur Berechnung von W[γ], basierend auf exakten Diagonalisierungen eines effektiven Vielteilchen-Hamilton-Operators, welcher einen von einem effektiven Medium umgebenen Cluster beschreibt. Dieser effektive Hamiltonoperator hängt von der Dichtematrix γ ab und erlaubt die Herleitung von Näherungen an W[γ], dessen Qualität sich systematisch mit steigender Clustergröße verbessert. Die Formulierung ist spinabhängig und ermöglicht eine direkte Verallgemeinerung auf korrelierte Systeme mit mehreren Orbitalen, wie zum Beispiel auf den spd-Hamilton-Operator. Darüber hinaus berücksichtigt sie die Effekte kurzreichweitiger Ladungs- und Spinfluktuationen in dem Funktional. Für das Hubbardmodell wird die Genauigkeit der Methode durch Vergleich mit Bethe-Ansatz-Resultaten (1D) und Quanten-Monte-Carlo-Simulationen (2D) veranschaulicht. Zum Abschluss wird ein Ausblick auf relevante zukünftige Entwicklungen dieser Theorie gegeben.

Theoretical study of magnetism, structure and chemical order in transition-metal alloy clusters

Research on transition-metal nanoalloy clusters composed of a few atoms is fascinating by their unusual properties due to the interplay among the structure, chemical order and magnetism. Such nanoalloy clusters, can be used to construct nanometer devices for technological applications by manipulating their remarkable magnetic, chemical and optical properties. Determining the nanoscopic features exhibited by the magnetic alloy clusters signifies the need for a systematic global and local exploration of their potential-energy surface in order to identify all the relevant energetically low-lying magnetic isomers. In this thesis the sampling of the potential-energy surface has been performed by employing the state-of-the-art spin-polarized density-functional theory in combination with graph theory and the basin-hopping global optimization techniques. This combination is vital for a quantitative analysis of the quantum mechanical energetics. The first approach, i.e., spin-polarized density-functional theory together with the graph theory method, is applied to study the Fe$_m$Rh$_n$ and Co$_m$Pd$_n$ clusters having $N = m+n \leq 8$ atoms. We carried out a thorough and systematic sampling of the potential-energy surface by taking into account all possible initial cluster topologies, all different distributions of the two kinds of atoms within the cluster, the entire concentration range between the pure limits, and different initial magnetic configurations such as ferro- and anti-ferromagnetic coupling. The remarkable magnetic properties shown by FeRh and CoPd nanoclusters are attributed to the extremely reduced coordination number together with the charge transfer from 3$d$ to 4$d$ elements. The second approach, i.e., spin-polarized density-functional theory together with the basin-hopping method is applied to study the small Fe$_6$, Fe$_3$Rh$_3$ and Rh$_6$ and the larger Fe$_{13}$, Fe$_6$Rh$_7$ and Rh$_{13}$ clusters as illustrative benchmark systems. This method is able to identify the true ground-state structures of Fe$_6$ and Fe$_3$Rh$_3$ which were not obtained by using the first approach. However, both approaches predict a similar cluster for the ground-state of Rh$_6$. Moreover, the computational time taken by this approach is found to be significantly lower than the first approach. The ground-state structure of Fe$_{13}$ cluster is found to be an icosahedral structure, whereas Rh$_{13}$ and Fe$_6$Rh$_7$ isomers relax into cage-like and layered-like structures, respectively. All the clusters display a remarkable variety of structural and magnetic behaviors. It is observed that the isomers having similar shape with small distortion with respect to each other can exhibit quite different magnetic moments. This has been interpreted as a probable artifact of spin-rotational symmetry breaking introduced by the spin-polarized GGA. The possibility of combining the spin-polarized density-functional theory with some other global optimization techniques such as minima-hopping method could be the next step in this direction. This combination is expected to be an ideal sampling approach having the advantage of avoiding efficiently the search over irrelevant regions of the potential energy surface.

Systematics and evolution of the genus Deuterocohnia Mez (Bromeliaceae)

The present study investigates the systematics and evolution of the Neotropical genus Deuterocohnia Mez (Bromeliaceae). It provides a comprehensive taxonomic revision as well as phylogenetic analyses based on chloroplast and nuclear DNA sequences and presents a hypothesis on the evolution of the genus. A broad morphological, anatomical, biogeographical and ecological overview of the genus is given in the first part of the study. For morphological character assessment more than 700 herbarium specimens from 39 herbaria as well as living plant material in the field and in the living collections of botanical gardens were carefully examined. The arid habitats, in which the species of Deuterocohnia grow, are reflected by the morphological and anatomical characters of the species. Important characters for species delimitation were identified, like the length of the inflorescence, the branching order, the density of flowers on partial inflorescences, the relation of the length of the primary bracts to that of the partial inflorescence, the sizes of floral bracts, sepals and petals, flower colour, the presence or absence of a pedicel, the curvature of the stamina and the petals during anthesis. After scrutinizing the nomenclatural history of the taxa belonging to Deuterocohnia – including the 1992 syonymized genus Abromeitiella – 17 species, 4 subspecies and 4 varieties are accepted in the present revision. Taxonomic changes were made in the following cases: (I) New combinations: A. abstrusa (A. Cast.) N. Schütz is re-established – as defined by Castellanos (1931) – and transfered to D. abstrusa; D. brevifolia (Griseb.) M.A. Spencer & L.B. Sm. includes accessions of the former D. lorentziana (Mez) M.A. Spencer & L.B. Sm., which are not assigned to D. abstrusa; D. bracteosa W. Till is synonymized to D. strobilifera Mez; D. meziana Kuntze ex Mez var. carmineo-viridiflora Rauh is classified as a subspecies of D. meziana (ssp. carmineo-viridiflora (Rauh) N. Schütz); D. pedicellata W. Till is classified as a subspecies of D. meziana (ssp. pedicellata (W. Till) N. Schütz); D. scapigera (Rauh & L. Hrom.) M.A. Spencer & L.B. Sm ssp. sanctae-crucis R. Vásquez & Ibisch is classified as a species (D. sanctae-crucis (R. Vásquez & Ibisch) N. Schütz); (II) New taxa: a new subspecies of D. meziana Kuntze ex Mez is established; a new variety of D. scapigera is established; (the new taxa will be validly published elsewhere); (III) New type: an epitype for D. longipetala was chosen. All other species were kept according to Spencer and Smith (1992) or – in the case of more recently described species – according to the protologue. Beside the nomenclatural notes and the detailed descriptions, information on distribution, habitat and ecology, etymology and taxonomic delimitation is provided for the genus and for each of its species. An key was constructed for the identification of currently accepted species, subspecies and varieties. The key is based on easily detectable morphological characters. The former synonymization of the genus Abromeitiella into Deuterocohnia (Spencer and Smith 1992) is re-evalutated in the present study. Morphological as well as molecular investigations revealed Deuterocohnia incl. Abromeitiella as being monophyletic, with some indications that a monophyletic Abromeitiella lineage arose from within Deuterocohnia. Thus the union of both genera is confirmed. The second part of the present thesis describes and discusses the molecular phylogenies and networks. Molecular analyses of three chloroplast intergenic spacers (rpl32-trnL, rps16-trnK, trnS-ycf3) were conducted with a sample set of 119 taxa. This set included 103 Deuterocohnia accessions from all 17 described species of the genus and 16 outgroup taxa from the remainder of Pitcairnioideae s.str. (Dyckia (8 sp.), Encholirium (2 sp.), Fosterella (4 sp.) and Pitcairnia (2 sp.)). With its high sampling density, the present investigation by far represents the most comprehensive molecular study of Deuterocohnia up till now. All data sets were analyzed separately as well as in combination, and various optimality criteria for phylogenetic tree construction were applied (Maximum Parsimony, Maximum Likelihood, Bayesian inferences and the distance method Neighbour Joining). Congruent topologies were generally obtained with different algorithms and optimality criteria, but individual clades received different degrees of statistical support in some analyses. The rps16-trnK locus was the most informative among the three spacer regions examined. The results of the chloroplast DNA analyses revealed a highly supported paraphyly of Deuterocohnia. Thus, the cpDNA trees divide the genus into two subclades (A and B), of which Deuterocohnia subclade B is sister to the included Dyckia and Encholirium accessions, and both together are sister to Deuterocohnia subclade A. To further examine the relationship between Deuterocohnia and Dyckia/Encholirium at the generic level, two nuclear low copy markers (PRK exon2-5 and PHYC exon1) were analysed with a reduced taxon set. This set included 22 Deuterocohnia accessions (including members of both cpDNA subclades), 2 Dyckia, 2 Encholirium and 2 Fosterella species. Phylogenetic trees were constructed as described above, and for comparison the same reduced taxon set was also analysed at the three cpDNA data loci. In contrast to the cpDNA results, the nuclear DNA data strongly supported the monophyly of Deuterocohnia, which takes a sister position to a clade of Dyckia and Encholirium samples. As morphology as well as nuclear DNA data generated in the present study and in a former AFLP analysis (Horres 2003) all corroborate the monophyly of Deuterocohnia, the apparent paraphyly displayed in cpDNA analyses is interpreted to be the consequence of a chloroplast capture event. This involves the introgression of the chloroplast genome from the common ancestor of the Dyckia/ Encholirium lineage into the ancestor of Deuterocohnia subclade B species. The chloroplast haplotypes are not species-specific in Deuterocohnia. Thus, one haplotype was sometimes shared by several species, where the same species may harbour different haplotypes. The arrangement of haplotypes followed geographical patterns rather than taxonomic boundaries, which may indicate some residual gene flow among populations from different Deuteroccohnia species. Phenotypic species coherence on the background of ongoing gene flow may then be maintained by sets of co-adapted alleles, as was suggested by the porous genome concept (Wu 2001, Palma-Silva et al. 2011). The results of the present study suggest the following scenario for the evolution of Deuterocohnia and its species. Deuterocohnia longipetala may be envisaged as a representative of the ancestral state within the genus. This is supported by (1) the wide distribution of this species; (2) the overlap in distribution area with species of Dyckia; (3) the laxly flowered inflorescences, which are also typical for Dyckia; (4) the yellow petals with a greenish tip, present in most other Deuterocohnia species. The following six extant lineages within Deuterocohnia might have independently been derived from this ancestral state with a few changes each: (I) D. meziana, D. brevispicata and D. seramisiana (Bolivia, lowland to montane areas, mostly reddish-greenish coloured, very laxly to very densely flowered); (II) D. strobilifera (Bolivia, high Andean mountains, yellow flowers, densely flowered); (III) D. glandulosa (Bolivia, montane areas, yellow-greenish flowers, densely flowered); (IV) D. haumanii, D. schreiteri, D. digitata, and D. chrysantha (Argentina, Chile, E Andean mountains and Atacama desert, yellow-greenish flowers, densely flowered); (V) D. recurvipetala (Argentina, foothills of the Andes, recurved yellow flowers, laxly flowered); (VI) D. gableana, D. scapigera, D. sanctae-crucis, D. abstrusa, D. brevifolia, D. lotteae (former Abromeitiella species, Bolivia, Argentina, higher Andean mountains, greenish-yellow flowers, inflorescence usually simple). Originating from the lower montane Andean regions, at least four lineages of the genus (I, II, IV, VI) adapted in part to higher altitudes by developing densely flowered partial inflorescences, shorter flowers and – in at least three lineages (II, IV, VI) – smaller rosettes, whereas species spreading into the lowlands (I, V) developed larger plants, laxly flowered, amply branched inflorescences and in part larger flowers (I).

High-Speed Semiconductor Lasers based on Low-Dimensional Active Materials for Optical Telecommunication

The scope of this work is the fundamental growth, tailoring and characterization of self-organized indium arsenide quantum dots (QDs) and their exploitation as active region for diode lasers emitting in the 1.55 µm range. This wavelength regime is especially interesting for long-haul telecommunications as optical fibers made from silica glass have the lowest optical absorption. Molecular Beam Epitaxy is utilized as fabrication technique for the quantum dots and laser structures. The results presented in this thesis depict the first experimental work for which this reactor was used at the University of Kassel. Most research in the field of self-organized quantum dots has been conducted in the InAs/GaAs material system. It can be seen as the model system of self-organized quantum dots, but is not suitable for the targeted emission wavelength. Light emission from this system at 1.55 µm is hard to accomplish. To stay as close as possible to existing processing technology, the In(AlGa)As/InP (100) material system is deployed. Depending on the epitaxial growth technique and growth parameters this system has the drawback of producing a wide range of nano species besides quantum dots. Best known are the elongated quantum dashes (QDash). Such structures are preferentially formed, if InAs is deposited on InP. This is related to the low lattice-mismatch of 3.2 %, which is less than half of the value in the InAs/GaAs system. The task of creating round-shaped and uniform QDs is rendered more complex considering exchange effects of arsenic and phosphorus as well as anisotropic effects on the surface that do not need to be dealt with in the InAs/GaAs case. While QDash structures haven been studied fundamentally as well as in laser structures, they do not represent the theoretical ideal case of a zero-dimensional material. Creating round-shaped quantum dots on the InP(100) substrate remains a challenging task. Details of the self-organization process are still unknown and the formation of the QDs is not fully understood yet. In the course of the experimental work a novel growth concept was discovered and analyzed that eases the fabrication of QDs. It is based on different crystal growth and ad-atom diffusion processes under supply of different modifications of the arsenic atmosphere in the MBE reactor. The reactor is equipped with special valved cracking effusion cells for arsenic and phosphorus. It represents an all-solid source configuration that does not rely on toxic gas supply. The cracking effusion cell are able to create different species of arsenic and phosphorus. This constitutes the basis of the growth concept. With this method round-shaped QD ensembles with superior optical properties and record-low photoluminescence linewidth were achieved. By systematically varying the growth parameters and working out a detailed analysis of the experimental data a range of parameter values, for which the formation of QDs is favored, was found. A qualitative explanation of the formation characteristics based on the surface migration of In ad-atoms is developed. Such tailored QDs are finally implemented as active region in a self-designed diode laser structure. A basic characterization of the static and temperature-dependent properties was carried out. The QD lasers exceed a reference quantum well laser in terms of inversion conditions and temperature-dependent characteristics. Pulsed output powers of several hundred milli watt were measured at room temperature. In particular, the lasers feature a high modal gain that even allowed cw-emission at room temperature of a processed ridge wave guide device as short as 340 µm with output powers of 17 mW. Modulation experiments performed at the Israel Institute of Technology (Technion) showed a complex behavior of the QDs in the laser cavity. Despite the fact that the laser structure is not fully optimized for a high-speed device, data transmission capabilities of 15 Gb/s combined with low noise were achieved. To the best of the author`s knowledge, this renders the lasers the fastest QD devices operating at 1.55 µm. The thesis starts with an introductory chapter that pronounces the advantages of optical fiber communication in general. Chapter 2 will introduce the fundamental knowledge that is necessary to understand the importance of the active region`s dimensions for the performance of a diode laser. The novel growth concept and its experimental analysis are presented in chapter 3. Chapter 4 finally contains the work on diode lasers.

Development of directly modulated high speed telecommunication lasers based on surface defined feedback gratings

High-speed semiconductor lasers are an integral part in the implemen- tation of high-bit-rate optical communications systems. They are com- pact, rugged, reliable, long-lived, and relatively inexpensive sources of coherent light. Due to the very low attenuation window that exists in the silica based optical fiber at 1.55 μm and the zero dispersion point at 1.3 μm, they have become the mainstay of optical fiber com- munication systems. For the fabrication of lasers with gratings such as, distributed bragg reflector or distributed feedback lasers, etching is the most critical step. Etching defines the lateral dimmensions of the structure which determines the performance of optoelectronic devices. In this thesis studies and experiments were carried out about the exist- ing etching processes for InP and a novel dry etching process was de- veloped. The newly developed process was based on Cl2/CH4/H2/Ar chemistry and resulted in very smooth surfaces and vertical side walls. With this process the grating definition was significantly improved as compared to other technological developments in the respective field. A surface defined grating definition approach is used in this thesis work which does not require any re-growth steps and makes the whole fabrication process simpler and cost effective. Moreover, this grating fabrication process is fully compatible with nano-imprint lithography and can be used for high throughput low-cost manufacturing. With usual etching techniques reported before it is not possible to etch very deep because of aspect ratio dependent etching phenomenon where with increasing etch depth the etch rate slows down resulting in non-vertical side walls and footing effects. Although with our de- veloped process quite vertical side walls were achieved but footing was still a problem. To overcome the challenges related to grating defini- tion and deep etching, a completely new three step gas chopping dry etching process was developed. This was the very first time that a time multiplexed etching process for an InP based material system was demonstrated. The developed gas chopping process showed extra ordinary results including high mask selectivity of 15, moderate etch- ing rate, very vertical side walls and a record high aspect ratio of 41. Both the developed etching processes are completely compatible with nano imprint lithography and can be used for low-cost high-throughput fabrication. A large number of broad area laser, ridge waveguide laser, distributed feedback laser, distributed bragg reflector laser and coupled cavity in- jection grating lasers were fabricated using the developed one step etch- ing process. Very extensive characterization was done to optimize all the important design and fabrication parameters. The devices devel- oped have shown excellent performance with a very high side mode suppression ratio of more than 52 dB, an output power of 17 mW per facet, high efficiency of 0.15 W/A, stable operation over temperature and injected currents and a threshold current as low as 30 mA for almost 1 mm long device. A record high modulation bandwidth of 15 GHz with electron-photon resonance and open eye diagrams for 10 Gbps data transmission were also shown.

Molecular Beam Epitaxial Growth of III-V Semiconductor Nanostructures on Silicon Substrates

The main focus and concerns of this PhD thesis is the growth of III-V semiconductor nanostructures (Quantum dots (QDs) and quantum dashes) on silicon substrates using molecular beam epitaxy (MBE) technique. The investigation of influence of the major growth parameters on their basic properties (density, geometry, composition, size etc.) and the systematic characterization of their structural and optical properties are the core of the research work. The monolithic integration of III-V optoelectronic devices with silicon electronic circuits could bring enormous prospect for the existing semiconductor technology. Our challenging approach is to combine the superior passive optical properties of silicon with the superior optical emission properties of III-V material by reducing the amount of III-V materials to the very limit of the active region. Different heteroepitaxial integration approaches have been investigated to overcome the materials issues between III-V and Si. However, this include the self-assembled growth of InAs and InGaAs QDs in silicon and GaAx matrices directly on flat silicon substrate, sitecontrolled growth of (GaAs/In0,15Ga0,85As/GaAs) QDs on pre-patterned Si substrate and the direct growth of GaP on Si using migration enhanced epitaxy (MEE) and MBE growth modes. An efficient ex-situ-buffered HF (BHF) and in-situ surface cleaning sequence based on atomic hydrogen (AH) cleaning at 500 °C combined with thermal oxide desorption within a temperature range of 700-900 °C has been established. The removal of oxide desorption was confirmed by semicircular streaky reflection high energy electron diffraction (RHEED) patterns indicating a 2D smooth surface construction prior to the MBE growth. The evolution of size, density and shape of the QDs are ex-situ characterized by atomic-force microscopy (AFM) and transmission electron microscopy (TEM). The InAs QDs density is strongly increased from 108 to 1011 cm-2 at V/III ratios in the range of 15-35 (beam equivalent pressure values). InAs QD formations are not observed at temperatures of 500 °C and above. Growth experiments on (111) substrates show orientation dependent QD formation behaviour. A significant shape and size transition with elongated InAs quantum dots and dashes has been observed on (111) orientation and at higher Indium-growth rate of 0.3 ML/s. The 2D strain mapping derived from high-resolution TEM of InAs QDs embedded in silicon matrix confirmed semi-coherent and fully relaxed QDs embedded in defectfree silicon matrix. The strain relaxation is released by dislocation loops exclusively localized along the InAs/Si interfaces and partial dislocations with stacking faults inside the InAs clusters. The site controlled growth of GaAs/In0,15Ga0,85As/GaAs nanostructures has been demonstrated for the first time with 1 μm spacing and very low nominal deposition thicknesses, directly on pre-patterned Si without the use of SiO2 mask. Thin planar GaP layer was successfully grown through migration enhanced epitaxy (MEE) to initiate a planar GaP wetting layer at the polar/non-polar interface, which work as a virtual GaP substrate, for the GaP-MBE subsequently growth on the GaP-MEE layer with total thickness of 50 nm. The best root mean square (RMS) roughness value was as good as 1.3 nm. However, these results are highly encouraging for the realization of III-V optical devices on silicon for potential applications.

Squeezed thermal phonons precurse nonthermal melting of silicon as a function of fluence

A femtosecond-laser pulse can induce ultrafast nonthermal melting of various materials along pathways that are inaccessible under thermodynamic conditions, but it is not known whether there is any structural modification at fluences just below the melting threshold. Here, we show for silicon that in this regime the room-temperature phonons become thermally squeezed, which is a process that has not been reported before in this material. We find that the origin of this effect is the sudden femtosecond-laser-induced softening of interatomic bonds, which can also be described in terms of a modification of the potential energy surface. We further find in ab initio molecular-dynamics simulations on laser-excited potential energy surfaces that the atoms move in the same directions during the first stages of nonthermal melting and thermal phonon squeezing. Our results demonstrate how femtosecond-laser-induced coherent fluctuations precurse complete atomic disordering as a function of fluence. The common underlying bond-softening mechanism indicates that this relation between thermal squeezing and nonthermal melting is not material specific.