Vektorielle Quantenkontrolle an Molekülen mit Hilfe von maßgeschneiderten Femtosekundenlaserpulsen

Diese Arbeit befasst sich mit zwei Aspekten der kohärenten Quantenkontrolle, die sich aus der räumlichen Struktur von Molekülen und der daraus folgenden Vektoreigenschaft der Laser-Molekül-Wechselwirkung ergeben. Im ersten Teil der vorliegenden Arbeit wird zum ersten Mal experimentell gezeigt, dass es möglich ist, den vektoriellen Charakter der Licht-Molekül-Wechselwirkung gezielt zu einer besseren Kontrolle der Moleküldynamik auszunutzen. Dazu wurde in einem Molekularstrahlexperiment die Multi-Photonen-Ionisation von K$_2$-Dimeren durch polarisationsgeformte Femtosekundenlaserpulse untersucht. Mit Hilfe der Technik der Polarisationsformung ist es möglich, Laserpulse zu generieren, bei denen nicht nur der zeitliche Verlauf der Einhüllenden des elektrischen Feldes, sondern auch der zeitliche Verlauf des Polarisationszustandes manipuliert werden kann. Um die optimale Pulsform zu finden, wurde ein adaptives, rückgekoppeltes Verfahren angewandt. Es wird gezeigt, dass im Vergleich zu reiner Phasenformung die Polarisationsformung neue, bisher nicht zugängliche Kontrollmöglichkeiten bietet und so zu einer qualitativ neuen Art von Kontrolle führt. Der zweiten Teil dieser Arbeit hat die Ausrichtung von Molekülen durch ultrakurze Laserpulse zum Thema. Dabei wird zum ersten Mal systematisch untersucht, ob und inwieweit das erzeugte Rotationswellenpaket und damit die erzielte transiente Ausrichtung durch geformte Laserpulse manipuliert und kontrolliert werden kann. Im Experiment wurde mit linear polarisierten phasengeformten Laserpulsen N$_2$ und O$_2$ in Gasphase und bei Raumtemperatur ausgerichtet und der zeitliche Verlauf der so erzeugten transienten Molekülausrichtung aufgenommen. Es wird gezeigt, dass mit Hilfe einer adaptiven Optimierung der Pulsform des Lasers der zeitlichen Verlauf der transienten Molekülausrichtung gezielt manipuliert werden kann. Des weiteren wird die transiente Molekülausrichtung untersucht, die durch Doppelpulse, Pulszüge und durch Pulse mit TOD-Phase erzeugt wird.