41 resultados para Matrice métallo-organique


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Thèse numérisée par la Direction des bibliothèques de l'Université de Montréal.

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Modélisations moléculaires réalisés avec le logiciel HyperChem 8.

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Ce projet de recherche mené en collaboration industrielle avec St-Jean Photochimie Inc. / PCAS Canada vise le développement et la caractérisation de dérivés dipyrrométhène pour des applications dans le domaine du photovoltaïque. La quête du récoltage des photons se situant dans le proche-infrarouge a été au centre des modifications structurales explorées afin d’augmenter l’efficacité de conversion des cellules solaires de type organique et à pigments photosensibles. Trois familles de composés intégrant le motif dipyrrométhène ont été synthétisées et caractérisées du point de vue spectroscopique, électrochimique, structural ainsi que par modélisation moléculaire afin d’établir des relations structures-propriétés. La première famille comporte six azadipyrrométhènes au potentiel de coordination tétradentate sur des centres métalliques. Le développement d’une nouvelle voie synthétique asymétrique combinée à l’utilisation d’une voie symétrique classique ont permis d’obtenir l’ensemble des combinaisons de substituants possibles sur les aryles proximaux incluant les noyaux 2-hydroxyphényle, 2-méthoxyphényle et 2- pyridyle. La modulation du maximum d’absorption dans le rouge a pu être faite entre 598 et 619 nm. De même, la présence de groupements méthoxyle ou hydroxyle augmente l’absorption dans le violet (~410 nm) tel que démontré par modélisation. La caractérisation électrochimique a montré que les dérivés tétradentates étaient en général moins stables aux processus redox que leur contre-parti bidentate. La deuxième famille comporte dix dérivés BODIPY fusionnés de façon asymétrique en position [b]. L’aryle proximal a été modifié de façon systématique afin de mieux comprendre l’impact des substituents riches en électron et de la fusion de cycles aromatiques. De plus, ces dérivés ont été mis en relation avec une vaste série de composés analogues. Les résultats empiriques ont montré que les propriétés optoélectroniques de la plateforme sont régies par le degré de communication électronique entre l’aryle proximal, le pyrrole sur lequel il est attaché et le noyau indolique adjacent à ce dernier. Les maximums d’absorption dans le rouge sont modulables entre 547 et 628 nm et la fluorescence des composés se situe dans le proche- infrarouge. L’un des composé s’est révélé souhaitable pour une utilisation en photovoltaïque ainsi qu’à titre de sonde à pH. La troisième famille comporte cinq complexes neutres de RuII basés sur des polypyridines et portant un ligand azadipyrrométhène cyclométalé. Les composés ont montré une forte absorption de photons dans la région de 600 à 800 nm (rouge à proche- infrarouge) et qui a pu être étendue au-delà de 1100 nm dans le cas des dérivés portant un ligand terpyridine. L’analyse des propriétés optoélectroniques de façon empirique et théorique a montré un impact significatif de la cyclométalation et ouvert la voie pour leur étude en tant que photosensibilisateurs en OPV et en DSSC. La capacité d’un des complexes à photo-injecter un électron dans la bande de conduction du semi-conducteur TiO2 a été démontré en collaboration avec le groupe du Pr Gerald J. Meyer à University of North Carolina at Chapel Hill, premier pas vers une utilisation dans les cellules solaires à pigments photosensibles. La stabilité des complexes en solution s’est toutefois avérée problématique et des pistes de solutions sont suggérées basées sur les connaissances acquises dans le cadre de cette thèse.

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Le site routier expérimental de Beaver Creek (62º 20’ 20’’ N – 140º 50’ 10’’ O) est sis sur la moraine de Beaver Creek pré datant le Dernier Maximum Glaciaire. Dans un périmètre d’un kilomètre carré, son relief, sa végétation, son sol et sa cryostratigraphie ont été étudiés avec une perspective géosystémique, afin d’en détailler la catena et sa structure. Ensuite, la cryostratigraphie a été interprétée pour suggérer un modèle d’évolution du paysage. Enfin, les changements récents y ont été intégrés en vue d’actualiser la tendance évolutive du géosystème. Il ressort de cet ouvrage que la durabilité du pergélisol est fortement appuyée par la présence des milieux humides dans les replats. Quelques affleurements de la moraine sont toujours visibles, quoique faiblement exprimés. Ils contiennent peu de glace et leur teneur en matière organique est mince. Quant aux dépressions, elles sont peu profondes et étendues. Non seulement elles ont hérité des sédiments érodés des crêtes, mais elles ont aussi fixé une quantité importante de glace et de matière organique par le truchement d’un pergélisol syngénétique (>15 m) généré par le climat et protégé par l’écosystème. Au moins un évènement de thermo-érosion est survenu avant le dernier stade d’aggradation syngénétique (Holocène), mais il n’a été que partiel. L’actuel réchauffement climatique menace d’engager un autre épisode de dégradation à l’échelle du bassin versant. Contrairement au changement climatique, l’utilisation du territoire provoque déjà la dégradation du pergélisol, mais de manière localisée seulement.

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FTY720 (aussi connu sous le nom de Fingolimod ou Gilenya) agit sur les récepteurs sphingosine-1-phosphate (S1P) et induit la suppression du système immunitaire (immunosuppression). Cette molécule est reconnue pour avoir une activité contre plusieurs cellules cancéreuses. Cette activité est indépendante de l’action sur les récepteurs S1P et on attribue plutôt la mort (apoptose) des cellules cancéreuse à la capacité que possède la molécule à réduire le transport des nutriments dans la cellule. Toutefois, malgré ses nombreux avantages, FTY720 ne peut pas être utilisé afin de traiter des humains puisque l’activation secondaire des récepteurs S1P1 et S1P3 mènent à une diminution du rythme cardiaque (bradycardie) chez les patients. Notre groupe s’est donc concentré sur la synthèse d’analogues qui potentiellement n’activeraient pas le récepteur S1P tout en gardant une activité biologique contre plusieurs cellules cancéreuses. Malgré le fait que nos analogues agissent également sur la diminution du transport des nutriments dans les cellules, nous ne connaissons pas le mécanisme d’action par lequel ceux-ci agissent. Au passage, le projet de recherche ci-présenté nous aura par ailleurs permis de développer une grande variété de sondes photo-actives dans l’espoir d’isoler une ou plusieurs protéines qui seraient impliquées dans le mécanisme d’action.