Estudo de metodologias de controle de qualidade do Mo-99 utilizado no preparo de geradores de Mo-99/Tc-99m

O 99mTc é o radionuclídeo mais utilizado em medicina nuclear. No Brasil os geradores de 99Mo/99mTc são produzidos exclusivamente pelo Centro de Radiofarmácia do IPEN-CNEN/SP, com 99Mo importado de diferentes fornecedores. O 99Mo (t1/2 = 66 h), por ser um produto de fissão do 235U, pode conter impurezas radionuclídicas prejudiciais à saúde humana. Dessa forma, para que o gerador seja utilizado de forma segura, é necessário que o 99Mo seja avaliado por ensaios de controle de qualidade e atenda à alguma especificação descrita em farmacopeia. A Farmacopeia Europeia (FE) apresenta monografia, com parâmetros (identificação, pureza radioquímica e pureza radionuclídica), métodos de análise, e limites, para avaliação da qualidade da solução de [99Mo] na forma de molibdato de sódio, que é utilizada como matéria-prima no preparo dos geradores de 99Mo/99mTc. No entanto, observa-se uma dificuldade na implementação e execução dos métodos por parte dos produtores de geradores, com pouca literatura sobre o assunto, provavelmente devido à falta de praticidade dos métodos propostos e à extensa lista de reagentes utilizados. Nesse trabalho foram avaliados vários parâmetros de qualidade do 99Mo descritos na monografia da FE. Foram estudados métodos de separação do 99Mo de suas impurezas radionuclídicas por extração em fase sólida (SPE) e por TLC. Após separação por SPE, foi proposta a quantificação de metais por ICP-OES para avaliar a porcentagem de retenção de Mo e a porcentagem de recuperação de Ru e Te e Sr em diversos tipos de cartuchos, em substituição ao uso de radiotraçadores. Observou-se que a marca de cartucho de SPE para separação do 99Mo recomendada pela FE apresentou baixa recuperação para Ru, quando comparado aos outros cartuchos de troca aniônica disponíveis no mercado. Amostras de 99Mo de diferentes fornecedores mundiais foram analisadas. Observou-se que é possível realizar a quantificação de 103Ru em amostras de 99Mo mesmo com tempos de decaimento acima de 4 semanas. Um método alternativo de separação do 99Mo do 131I por TLC apresentou resultados promissores. Não foi feita a quantificação das impurezas radionuclídicas emissoras beta e alfa. Todas as amostras analisadas apresentaram resultados dentro das especificações da FE para pureza radioquímica (>95%) e pureza radionuclídica.

Desenvolvimento de microesferas de vidro fosfato contendo hólmio para uso em radioterapia interna seletiva

A radioterapia interna seletiva é uma alternativa para o tratamento de alguns tipos de cânceres como o carcinoma hepatocelular (CHC), ou câncer de fígado primário. Neste tratamento, microesferas de vidro ou polimérica contendo em sua estrutura radionuclídeos emissores de partículas β- são introduzidas no fígado por meio da artéria hepática e migram, preferencialmente, para regiões hipervascularizadas, que são características da presença de tecido canceroso. Neste trabalho, foram propostos o desenvolvimento de vidros fosfato contendo hólmio para produção de microesferas e sua aplicação em radioterapia interna seletiva no Brasil. O vidro desenvolvido apresentou durabilidade química adequada, densidade de 2,7(3)g/cm3, alta estabilidade térmica e as impurezas encontradas não inviabilizam o tratamento. As microesferas foram produzidas pelos métodos da chama e da queda gravitacional e foram caracterizadas por diversas técnicas em que se observaram forma, granulometria, atividade e biocompatibilidade apropriados para o tratamento pretendido. Propõe-se que as microesferas possam ser submetidas a testes in vivo.

Estudo da cristalinidade de filmes finos de nitreto de índio e simulado pelo pacote de programas Wien2k

Neste trabalho, foi utilizado o método de deposição assistida por feixe de íons (IBAD na sigla em inglês) para produção de filmes finos de nitreto de índio em substratos de silício (111) e Safira-C. Variando as condições de deposição e utlilizando a técnica de difração de raios-X, investigou-se com o intuito de obter os parâmetros que resultam em filmes finos com melhor grau de cristalinidade. Os filmes produzidos a 380C apresentaram alta cristalinidade, superior àqueles a 250C. Temperaturas muito superiores a 380C não ocasionam a formação de filme cristalino de InN, como foi observado ao utilizar a temperatura de 480C; o mesmo se observa ao utilizar temperatura ambiente. Na temperatura considerada adequada ,de 380C, obteve-se que a utilização de Ra, ou seja, a razão de fluxo de partículas entre o nitrogênio e índio, em torno de 2,3 permite obter um melhor grau de cristalinização, o qual decresce conforme se diverge desse valor. A comparação entre difratogramas de amostras produzidas com e sem a evaporação prévia de titânio, o qual é possível observar um deslocamento dos picos do InN, indicam que o efeito Gettering permite a redução de impurezas no filme, principalmente de oxigênio. Utilizou-se a técnica de Retroespalhamento de Rutherford para obtenção da composição dos elementos e o perfil de profundidade. Notou-se uma forte mistura dos elementos do substrato de silício e safira com o nitreto de índio mesmo próximos a superfície. A presença indesejável de impurezas, principalmente o oxigênio, durante a deposição de filmes finos é praticamente inevitável. Desta forma, cálculos ab initio baseados na Teoria do Funcional da Densidade (DFT) foram realizados para investigar defeitos isolados e complexos de oxigênio no nitreto de índio e a sua influência nas propriedades óticas. Considerou-se diferentes concentrações de oxigênio (x=2,76, 8,32, 11,11 e 22,22%) aplicando-se o método PBEsolGGA e TB-mBJ para o tratamento da energia e potencial de troca e correlação. Obteve-se que é energeticamente favorável o oxigênio existir principalmente como defeito carregado e isolado. Os resultados utilizando a aproximação de TB-mBJ indicam um estreitamento do bandgap conforme a concentração de oxigênio aumenta. Entretanto, a alta contribuição do efeito de Moss-Burstein resulta num efetivo alargamento do band gap, gerando valores de band gap ótico maiores que no do bulk de nitreto de índio.

Caracterização elétrica de túnel-FET em estrutura de nanofio com fontes de SiGe e Ge em função da temperatura.

Este trabalho teve como objetivo estudar os transistores de tunelamento por efeito de campo em estruturas de nanofio (NW-TFET), sendo realizado através de analises com base em explicações teóricas, simulações numéricas e medidas experimentais. A fim de avaliar melhorar o desempenho do NW-TFET, este trabalho utilizou dispositivos com diferentes materiais de fonte, sendo eles: Si, liga SiGe e Ge, além da variação da espessura de HfO2 no material do dielétrico de porta. Com o auxílio de simulações numéricas foram obtidos os diagramas de bandas de energia dos dispositivos NW-TFET com fonte de Si0,73Ge0,27 e foi analisada a influência de cada um dos mecanismos de transporte de portadores para diversas condições de polarização, sendo observado a predominância da influência da recombinação e geração Shockley-Read-Hall (SRH) na corrente de desligamento, do tunelamento induzido por armadilhas (TAT) para baixos valores de tensões de porta (0,5V > VGS > 1,5V) e do tunelamento direto de banda para banda (BTBT) para maiores valores tensões de porta (VGS > 1,5V). A predominância de cada um desses mecanismos de transporte foi posteriormente comprovada com a utilização do método de Arrhenius, sendo este método adotado em todas as análises do trabalho. O comportamento relativamente constante da corrente dos NW-TFETs com a temperatura na região de BTBT tem chamado a atenção e por isso foi realizado o estudo dos parâmetros analógicos em função da temperatura. Este estudo foi realizado comparando a influência dos diferentes materiais de fonte. O uso de Ge na fonte, permitiu a melhora na corrente de tunelamento, devido à sua menor banda proibida, aumentando a corrente de funcionamento (ION) e a transcondutância do dispositivo. Porém, devido à forte dependência de BTBT com o campo elétrico, o uso de Ge na fonte resulta em uma maior degradação da condutância de saída. Entretanto, a redução da espessura de HfO2 no dielétrico de porta resultou no melhor acoplamento eletrostático, também aumentando a corrente de tunelamento, fazendo com que o dispositivo com fonte Ge e menor HfO2 apresentasse melhores resultados analógicos quando comparado ao puramente de Si. O uso de diferentes materiais durante o processo de fabricação induz ao aumento de defeitos nas interfaces do dispositivo. Ao longo deste trabalho foi realizado o estudo da influência da densidade de armadilhas de interface na corrente do dispositivo, demonstrando uma relação direta com o TAT e a formação de uma região de platô nas curvas de IDS x VGS, além de uma forte dependência com a temperatura, aumentando a degradação da corrente para temperaturas mais altas. Além disso, o uso de Ge introduziu maior número de impurezas no óxido, e através do estudo de ruído foi observado que o aumento na densidade de armadilhas no óxido resultou no aumento do ruído flicker em baixa frequência, que para o TFET, ocorre devido ao armadilhamento e desarmadilhamento de elétrons na região do óxido. E mais uma vez, o melhor acoplamento eletrostático devido a redução da espessura de HfO2, resultou na redução desse ruído tornando-se melhor quando comparado à um TFET puramente de Si. Neste trabalho foi proposto um modelo de ruído em baixa frequência para o NW-TFET baseado no modelo para MOSFET. Foram realizadas apenas algumas modificações, e assim, obtendo uma boa concordância com os resultados experimentais na região onde o BTBT é o mecanismo de condução predominante.