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随着城市化进程的快速推进,大量蔬菜等食物由农村向城市输送,因此促进了城郊结合部蔬菜基地的发展。然而,城市化发展却导致越来越严重的城市和城郊土壤和大气污染,加上现代化生产中化肥和农用化学品的大量使用等,使得重金属在菜园土中大量积累,并可能通过食物链进入人体,威胁人类身体健康。因此,对重金属在土壤-蔬菜体系间迁移的生物地球化学行为的研究是我们了解和防治蔬菜重金属污染、促进绿色作物生产和保护人类健康的关键。 本文选择世界典型喀斯特地区的贵阳市市郊的菜园土-蔬菜体系为主要研究对象,通过系统地对土壤、主要蔬菜和大气沉降物质的元素分析以及铅同位素分析,对研究区域菜园土的主要理化性质、土壤(以及剖面)和蔬菜样品中重金属Cu、Pb、Zn和Cd的含量变化、菜园土以及土壤剖面重金属的形态分布等特征进行了研究。利用微量元素地球化学以及同位素地球化学理论,并结合土壤学研究理论和方法探讨了重金属在菜园土(石灰土和黄壤)和蔬菜体系间的赋存形态、重金属元素的来源、迁移与转化规律及其中的主要控制因素。 主要研究结果认为:贵阳市郊菜园土重金属元素含量变化与土壤母质显著相关,黄壤类型菜园土处于中度污染水平,石灰土类型菜园土处于轻度污染水平。菜园土中重金属形态以残余态为主,其次为有机结合态,再次为铁锰氧化物结合态和酸可提取态。土壤剖面中,菜园土表层大多数重金属含量高于背景剖面,其余各层吻合度较高。土壤剖面中重金属的形态分布仍以残余态为主,菜园土剖面上各元素的生物可利用态即酸可提取态、氧化物结合态和有机结合态则均要高于背景剖面,Pb和Zn主要受到有机结合态的影响,而Cd则三种形态的含量均高于背景剖面,种种迹象表明人为活动增加了菜园土重金属的活性和生物有效性,且以有机结合态的改变最为显著。 蔬菜中红薯可食部位的各项重金属富集系数均大于其他蔬菜,最容易受到土壤中重金属的影响;在土壤-蔬菜体系中,重金属元素含量的分布总体特征为菜园土>根>茎叶>果实,体系内元素的迁移在土壤/蔬菜根界面上最为关键,起着控制作用,此界面上各元素的迁移系数顺序为Cd>>Cu,Zn>Pb,大多数重金属元素在黄壤类型的菜园土中的迁移系数要小于石灰土类型的;在土壤-红薯和土壤-辣椒体系中,Cd的迁移系数随土壤pH的增加而降低,而其余元素的迁移系数则随土壤pH的增加而增加;土壤主成分与土壤理化性质对重金属形态分布有显著影响,但BCR连续提取法得到的土壤中重金属元素的各生物可利用态的含量与蔬菜根部的含量相关性不大;覆膜种植方式使土壤pH由4.5降低到3.8,并改变了其它物化参数,从而影响重金属的形态分布及其在蔬菜体内的含量分布特征,极可能增加农业系统中重金属的环境风险;铅稳定同位素分析表明,土壤中的铅主要来自于母岩的风化,蔬菜中放射成因铅明显略低于菜园土,菜园土和蔬菜中铅同位素组成在208Pb/206Pb对207Pb/206Pb的分布图上呈直线分布(在菜园土-蔬菜体系中,土壤样品、蔬菜不同部位的样品、以及雨水样品的铅同位素组成的分布也形成了极好的直线),显示明显的两端元混合体系;根据各端元物质铅同位素组成计算,土壤铅对蔬菜根部、茎叶的贡献值由71.8%~77.7%降低到16.0%~45.4%之间,大气铅的贡献则沿根向茎叶和果实逐渐增加,研究结果显示大气污染对蔬菜重金属Pb的贡献不可忽视。