97 resultados para KCl


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本文采用离子交换色层法和扩散法进行水样硝酸盐δ15N分析预处理。采用的Dowex® 1-X8树脂对50mL浓度为500、1000、2000mg/L的硝酸盐溶液的吸附率均>99.9%,30mL 2mol/L KCl溶液对树脂柱长5cm的色层柱洗脱率>95%。该方法适用于在野外及时对样品进行初步处理,并可保存较长的时间而不影响分析结果。50℃对硝酸盐扩散10d,回收率>95%,且不会引起氮同位素分馏。

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南岭中段骑田岭A型花岗岩与芙蓉超大型锡矿床具有密切的时间和空间关系。流体包裹体地球化学研究表明,骑田岭A型花岗岩石英斑晶中的流体包裹体类型主要有熔融包裹体、流体-熔融包裹体和流体包裹体。流体-熔融包裹体的显微测温学研究结果显示,骑田岭A花岗岩在岩浆演化过程中可以分异出流体,且岩浆分异出的流体与芙蓉超大型锡矿床流体包裹体所反映的高温和高盐度的CaCl2-NaCl-KCl-H2O流体体系的特征相吻合。综合分析表明,芙蓉超大型锡矿床成矿流体中的高盐度流体应为骑田岭黑云母二长花岗岩结晶过程中分异出的富含Cl等挥发份和成矿物质的高盐度热流体。

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汞,是一种人体非必需的有毒重金属元素,一种全球性污染物,其全球生物地球化学循环演化规律的研究是目前环境科学领域的热点问题。汞在大气中的行为对其全球生物地球化学循环起着极其重要的控制作用。因此,关于大气汞循环演化规律的研究已经成为目前汞全球生物地球化学研究的热点问题。大气中的汞主要分为三类,即气态单质汞(GEM)、活性气态汞(RGM)和颗粒态汞(TPM)。各种形态汞的物理化学性质不同,在大气中的行为存在显著的差异。研究大气中不同形态汞的分布特征,对于正确认识汞在大气中的循环演化规律意义重大。目前中国是全球人为活动向大气释汞最多的国家,而城市区域是人为活动的中心地带,城市大气汞污染形势严峻。因此,开展城市大气中不同形态汞的研究对于评价与预测城市环境汞污染特征以及正确认识大气汞的局地、区域、全球循环演化规律具有重要的理论与实际意义。 本论文选取贵州省省会贵阳市的中心城区作为研究区域。贵阳市(东经106º07´~107º17´,北纬26º11´~27º22´)位于中国西南地区正好处在环太平洋汞矿化带中,能源消耗以煤炭为主,大气环境污染属煤烟型污染,常年影响大气环境质量的主要污染物是二氧化硫和可吸入颗粒物。本论文的研究工作包括:⑴2004年4月~12月在中国科学院地球化学研究所建立与完善了大气中气态总汞(TGM)、GEM、RGM、TPM的采集与分析方法,并测定了大气和雨水中不同形态汞的含量,对大气汞的干、湿沉降通量进行了估算;⑵2005年4月~2006年1月在贵阳市中心城区的居民区、商业区、工业区、游览区4个功能区各设1个研究点,农村设1个对照点,按春、夏、冬3个季节研究了大气中GEM、RGM、TPM的分布特征,估算了贵阳市中心城区大气汞的干沉降通量,并利用高分辨透射电子显微镜(HR–TEM)分析技术对冬季各采样点TPM的来源作了定性识别;⑶测量了中心城区表层土壤和某些植物的总汞(THg)含量,探讨了大气汞对中心城区地表生态系统的污染效应。通过本论文的研究,得出以下主要结论: 1.在国内外研究基础上,建立了金捕汞管–冷原子荧光光谱法(CVAFS)测定大气中TGM的方法、微型捕集管–CVAFS测定大气中TPM的方法、镀KCl直形扩散管–金捕汞管串联采集RGM与GEM的方法。每种形态汞的测量技术水平都在pg•m-3量级。并在国内首次实现了对城市大气中GEM、RGM、TPM的同步测量。 2.2005 ~ 2006年间贵阳市中心城区大气中GEM、RGM、TPM的平均浓度分别是9.11 ng•m-3、132.4 pg•m-3、1.02 ng•m-3,均为对照点的1.5倍,都显著高于全球背景参考值1.5 ~ 2.0 ng·m-3、< 10 pg•m-3、1 ~ 86 pg•m-3。3种形态汞的季节、昼夜与空间分布特征如下:⑴GEM:①季节平均浓度表现为冬季>夏季>春季,居民采暖燃煤释放是造成冬季GEM浓度高的主要原因。②春、夏非采暖季受释放源及其排放方式、自身物理化学性质与气候条件等因素的影响一般是夜间高于白天;冬季则受居民白天采暖燃煤影响主要表现为白天高于夜间。③年平均浓度,工业区>居民区>商业区>游览区>对照点。⑵RGM:①季节平均浓度表现为春季>夏季>冬季,气候条件对RGM的影响较大。②受白天释放源、自身物理化学性质、大气氧化强度与气候条件等因素的影响,春、夏、冬3季一般都为白天高于夜间。③年平均浓度,商业区>工业区、居民区>游览区、对照点。⑶TPM:①季节平均浓度表现为冬季>夏季>春季,居民采暖燃煤释放是造成冬季TPM浓度高的主要原因。②受释放源及其排放方式、自身物理化学性质与气候条件等因素的影响,春、夏、冬3季一般都为夜间高于白天。③年平均浓度,工业区>居民区>商业区>对照点>游览区。④TPM受局地释放源的影响显著,而燃煤释放是其冬季的普遍来源。 3.2005 ~ 2006年间不同形态汞在贵阳市中心城区大气中的含量分布为GEM(89.8 %)> TPM(8.8 %)> RGM(1.5 %),其中(RGM + TPM)占大气总汞(TAM)的比例略高于对照点的10.0 %,但显著高于全球背景参考值1 ~ 5 %,说明贵阳市中心城区大气汞向地表生态系统的沉降通量相对背景区较大。因为尽管RGM、TPM在大气中的含量很低,但正是它们控制了大气汞向地表生态系统的沉降速率。 4.2005 ~ 2006年间贵阳市中心城区各功能区及对照点大气中不同形态汞日均浓度的相关关系大多数都表现为不显著,表明在贵阳市中心城区及对照点大气中不同形态汞的来源可能是多元化的。 5.2005 ~ 2006年间贵阳市中心城区大气中GEM、RGM、TPM的干沉降通量平均值分别为28.7 μg•m-2•yr-1、10.4 μg•m-2•yr-1、160.9 μg•m-2•yr-1,均为对照点的1.5倍,其中TPM控制了大气汞向地表生态系统的干沉降通量;TAM干沉降通量平均值为200.1 μg•m-2•yr-1,其时空差异表现为冬季>春季>夏季和工业区>居民区>商业区>对照点>游览区。 6.经估算,2005 ~ 2006年间在贵阳市中心城区面积范围内大气汞干、湿沉降总量为54.7 kg•yr-1,它仅占燃煤向大气排汞量(以2003年为例,贵阳市中心城区燃煤向大气排汞量为334 kg•yr-1)的16.4 %,说明贵阳市中心城区的大部分大气汞仍然停留在大气中,最终将经由大气进行长距离迁移,散布到更广的区域。 7.在中国科学院地球化学研究所,2000 ~ 2006年间的大气TGM污染程度呈逐年递增趋势;2004年大气汞的干沉降通量为16.5 ng•m-2•h-1,高于湿沉降通量12.2 ng•m-2•h-1。 8.贵阳市中心城区及对照点不同类型土壤THg含量的几何平均值分别是0.370和0.276 mg•kg -1,都高于贵阳市土壤汞背景值0.201 mg•kg -1。土壤释汞是贵阳市大气气态总汞的一个重要自然源,而土壤THg含量是土壤释汞的最主要影响因子。因此,为了提高城乡居民的生活环境质量,更为了保护城乡居民的健康,非常有必要采取防治措施来降低贵阳市中心城区及对照点的土壤汞污染。 9.贵阳市中心城区苔藓THg平均含量为0.258 mg•kg -1,为对照点的1.5倍;中心城区某些常见的木本植物叶片THg含量范围是 0.068 ~ 0.181 mg•kg -1,木本植物叶片吸收大气汞的能力表现为落叶植物>常绿植物。苔藓、梧桐叶片中的THg含量与其生长时期的大气汞浓度密切相关,能够指示区域大气汞的污染现状与空间分布规律。

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锡的分布和成矿作用通常与花岗岩浆作用具有十分密切的联系。以往研究表明锡矿化与高度分异的S型花岗岩或陆壳改造型花岗岩具有密切的成因联系,但近年来随着大量与A型花岗岩有关的锡矿床的发现,人们开始关注A型花岗岩与锡成矿关系的研究。相对于与S型花岗岩有关的锡矿床来说,与A型花岗岩有关的锡矿床成成矿机理的研究积累少,研究程度相对较低。 湘南地区位于南岭多金属成矿带中部,是我国华南地区重要的有色金属成矿带。近年来在该成矿带上新发现的芙蓉超大型锡多金属矿床为世界瞩目,该矿床的形成与骑田岭花岗岩具有密切的时空关系。近年来研究显示骑田岭花岗岩具有A型花岗岩的特征。本文以芙蓉超大型锡多金属矿床和相关的骑田岭岩体为研究对象,在前人研究的基础上,运用岩石学、矿物学、流体包裹体、微量元素和稳定同位素地球化学等理论和方法,对芙蓉锡矿成矿流体的地球化学特征及其演化机制进行了系统的研究,并在此基础上探讨了骑田岭花岗岩体与芙蓉锡矿间的成因联系和芙蓉锡矿的成因机制。论文取得的主要认识包括以下几个方面: 1. 运用矿物学、岩石化学、微量元素地球化学以及同位素地球化学方法,进一步证实了骑田岭花岗岩体具有A型花岗岩的特征,总体具有偏铝质-弱过铝质、高硅富碱高钾的地球化学特征,早晚两期花岗岩具有同源岩浆演化特征,属于A2型花岗岩。同位素地球化学数据显示花岗岩体具有EMII型富集地幔的特征,形成于华南大陆地壳拉张减薄的构造环境,成岩过程中有地幔物质加入。 2. 通过对矿石矿物组构和成分的岩矿鉴定、扫描电镜和电子探针分析,确定了芙蓉锡多金属矿床原生夕卡岩形成于较氧化的环境,成岩作用主要与早期侵入的角闪石黑云母花岗岩密切相关,锡主要以Sn(IV)进入夕卡岩的造岩矿物晶体内。退蚀变夕卡岩、云英岩和蚀变花岗岩矿化为锡成矿主阶段,三种矿化类型的成矿流体具有相似的地球化学性质,即富Cl、Ti和Sn的特征,而锡石硫化物型矿石形成于成矿晚阶段。 3. 运用流体包裹体地球化学理论和方法以及激光拉曼分析技术,揭示了芙蓉锡矿的成矿流体组成、形成的物理化学条件和演化特征。芙蓉锡多金属矿田成矿流体为CO2-CH4-CaCl2- NaCl-KCl不混溶体系,成矿过程中发生流体不混溶作用。芙蓉锡矿成矿流体盐度为0~50.63 wt%NaCl eq.,密度为0.31~1.12g/cm3,主成矿阶段热液流体的均一温度主要集中在300-450℃,流体压力为179-1800bar,成矿晚阶段锡石硫化物型矿石中均一温度主要集中在150~300℃,流体压力为400-600bar。成矿流体特别是主成矿阶段的流体成矿过程中普遍发生了沸腾现象。从主成矿阶段到成矿晚阶段、矿化期后,热液流体盐度呈降低的趋势,流体成分也从含CO2、CH4的CaCl2-NaCl-KCl-H2O水溶液体系转化为不含CO2的简单NaCl-KCl-H2O水溶液体系。 4. 通过分析主要矿化类型矿石中脉石矿物的稀土元素和稳定同位素特征,揭示了成矿流体来源。研究表明芙蓉矿床成矿期热液脉石矿物的稀土元素地球化学和稳定同位素地球化学显示了与本区花岗岩具明显的相似性,骑田岭黑云母花岗岩形成过程中分异出的岩浆期后热液应是芙蓉矿床成矿流体的主要来源,成矿过程中有少量经过深循环的大气降水加入。 5. 在总结前人研究成果的基础上,综合上述研究,探讨了骑田岭花岗岩体与芙蓉锡矿间的成因联系和芙蓉锡矿的成因机制。本文认为骑田岭岩体中黑云母花岗岩与Sn成矿具有密切的成因联系,芙蓉锡矿田的成矿流体主要来源于黑云母花岗岩岩浆结晶期后分异出的富Cl和Sn的热液流体。芙蓉锡矿成矿流体中锡主要呈Sn(II)与氯离子形成亚锡氯络合物进行迁移,低温的大气降水与高温的岩浆热液流体混合,导致流体体系温度、盐度、压力的降低和富CO2相流体的分离(CO2去气作用),流体的氧逸度升高,使得Sn(II)与氯离子形成亚锡氯络合物解体,Sn(II)被氧化成SnO2并发生沉淀作用。这种流体的混合作用是导致锡石沉淀的最有效的机制。

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以往研究表明锡成矿与S型花岗岩具有密切的成因联系。近年来随着大量与A型花岗岩有关的锡矿床的发现,有关锡成矿与A型花岗岩关系的研究成为地学界关注的热点。 芙蓉超大型锡多金属矿床位于我国著名的南岭钨锡多金属成矿带上,锡矿体位于骑田岭A型花岗岩体的内部或者岩体与围岩的内外接触带。成岩成矿年代学研究表明,成岩与成矿为前后相继的地质事件,具有密切的时空关系。本论文以与芙蓉超大型锡多金属矿床有密切时空关系的骑田岭A型花岗岩为研究对象,在详细野外地质调查的基础上,运用岩石学、矿物学、矿物化学、同位素地球化学、流体地球化学等学科的理论和方法,对骑田岭花岗岩的岩石学特征、岩石成因、成岩物理化学条件、岩浆分异的流体特征、挥发性组分特征以及成岩与成矿的关系等方面进行详细的分析,探讨骑田岭花岗岩成岩过程中流体聚集的机制及其对锡成矿的制约,初步揭示A型花岗岩与锡成矿之间的本质联系。本论文主要取得以下成果和认识: (1)通过对与锡矿有关的骑田岭花岗岩体的主量、微量、稀土元素、同位素和花岗岩中黑云母的微量、稀土元素分析研究发现:骑田岭角闪石黑云母花岗岩和黑云母花岗岩为高度分异演化的花岗岩,具有高硅、富铝、富碱、高钾的特征。随着岩体分异演化程度的增加,花岗岩总体向富硅、富碱的方向演化。岩体轻重稀土分异明显,表现为右倾型模式,Eu负异常明显,表现为中等-强烈的负Eu异常。岩体明显富集Rb、Th等大离子亲石元素及Zr、Hf等高场强元素,而亏损Ba、Nb、Sr、P、Ti。骑田岭花岗岩两个阶段岩石有着相似的Sr、Nd同位素特征,揭示其具有相同的物质来源,是同源岩浆演化的产物,为具壳幔混合特征的A2型花岗岩。 (2)对骑田岭花岗岩体矿物学和矿物化学特征、全岩Sn含量分析研究发现:角闪石黑云母花岗岩的结晶温度为774~796℃,氧逸度(logfO2)为-15.30~-15.0。黑云母花岗岩的结晶温度为714~784℃,氧逸度(logfO2)为-17.5~-20.0。随着岩浆的演化,从角闪石黑云母花岗岩到黑云母花岗岩随着结晶温度的降低,氧逸度也随之减小。随着岩浆的演化,岩体中Cl含量不断的减少,而F含量有所增加,Cl趋向分配进入流体相。随着岩浆分异演化程度的增加,岩体成岩温度降低,氧逸度减小,岩体中Sn含量不断的减少,Sn趋向分配进入富Cl流体,表明岩浆演化过程中分异出富Cl、富Sn的流体。 (3)骑田岭花岗岩石英斑晶中的包裹体研究表明:骑田岭角闪石黑云母花岗岩和黑云母花岗岩在岩浆演化过程中经历了两个阶段,即岩浆阶段和岩浆-热液阶段,分别以出现熔融包裹体、流体-熔融包裹体为特征,其中流体-熔融包裹体的出现是岩浆分异流体的直接证据。结合矿物的结构、构造特征,研究发现骑田岭花岗岩浆演化过程分异出流体。骑田岭花岗岩原生流体包裹体地球化学研究表明,岩浆分异出的流体为H2O-CO2-NaCl-KCl-CaCl2不混溶体系,具有盐度高(32.98~52.04Wt%NaCleq.),密度低(0.27~0.95g/cm3),均一温度较高(190~ 494℃)的特征,压力为600~800bar,成岩过程中发生了沸腾现象。 (4)对芙蓉超大型锡矿床和骑田岭花岗岩研究表明,锡矿与花岗岩有着密切的时间、空间和成因联系。矿体产在花岗岩体内部或者岩体与围岩的接触带,成岩与成矿时限一致,随着岩浆分异演化程度的增加,岩体成岩温度降低,氧逸度降低,岩体中的挥发性组分Cl含量减小,而F含量增加,Cl趋向分配进入流体相,这种流体萃取熔体中的成矿元素Sn,并以氯络合物形式迁移。可以认为,随着岩浆的演化,骑田岭花岗岩岩浆结晶期后分异出的热液流体具有富Cl和Sn的特征。芙蓉超大型锡多金属矿床的成矿流体应主要来源于黑云母花岗岩岩浆结晶期后分异出的岩浆热液。

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锡矿床是与花岗岩在时间、空间、成因上有着密切联系的典型矿种之一。与锡矿有关的花岗岩多具有过铝、富钾、硅含量高的特征。传统观点认为与锡矿有关的花岗岩主要是S型花岗岩,可是近年在国内外相继发现了许多具有重要经济价值的锡矿床与富碱侵入岩有着密切成因联系。与富碱侵入岩有关的锡成矿作用日益受到地质学家的重视,锡矿床与富碱侵入岩的关系已成为研究热点之一,相关的研究工作虽然取得了很大的进展,但是富碱侵入岩体能否分异出富锡成矿流体还存在争议。研究表明,与岩浆岩有关的成矿与岩浆演化过程中成矿元素在流体-熔体相间的分配行为有着密切的关系。成矿元素在流体-熔体相间的分配行为除受到温度、压力及氧逸度等物理化学条件的制约外,还受到岩浆熔体成份及岩浆分异出来的流体化学组成的影响。以往有关锡在流体-熔体相间分配行为的实验研究主要侧重于改变流体相来观测锡的分配系数,且多为单一的含氯或含氟岩浆体系,这制约了对岩浆演化过程中元素在流体-熔体相间分配行为的深入认识。本文通过改变流体相、熔体相的化学组成,开展了一系列锡在流体和花岗质熔体相间分配行为的实验研究。综合分析了锡在晶体-熔体-流体间的分配行为,并结合地质实际探讨与富碱侵入岩有关的锡成矿的物理化学条件和成矿机理。研究成果对深入认识与花岗岩有关锡矿的成矿机理、丰富和完善与花岗岩有关的锡成矿理论、为进一步探索与花岗岩有关的锡成矿规律提供重要的实验依据。此外,实验对进一步推动实验地球化学学科发展具有重要意义。 实验在中国科学院地球化学研究所矿床地球化学国家重点实验室的成矿实验室完成,主要实验设备为快速内冷(RQV)高压釜。实验的温度为850℃,压力100MPa、氧逸度接近NNO。实验首先采用人工合成硅酸盐凝胶的方法制成具有不同化学组成的花岗质熔体,使用分析纯化学试剂配制不同成分和不同浓度的溶液,分别作为实验初始固液相。主要开展了三方面的实验研究:1.熔体相组成不变,以改变流体相组成来观察锡的分配行为。这组实验固相初始物为过碱质富钾的硅酸盐,初始液相分别为NaCl、KCl、HCl、HF、去离子水溶液;2.流体相组成不变,改变熔体化学组成观察锡分配行为。初始液相选用低浓度的0.1mol/L HCl溶液,熔体相为具不同化学组成的凝胶(其中一组改变熔体碱质含量和铝饱和指数ASI、另一组改变熔体钠钾摩尔比值);3.氟氯共存含水的花岗质岩浆体系中氟氯含量相对变化时锡分配行为。实验通过改变熔体相中氟含量和液相盐酸溶液的浓度来观察锡在含氟硅酸盐熔体和不同浓度盐酸溶液间的分配行为。氟主要以(NaF+KF)混合物的形式加入初始固相中。实验研究结果表明: 1.流体相络阴离子种类及含量对锡在流体-熔体相间的分配行为有着明显的影响。当流体相中络阴离子Cl-、F-含量增大时,有利于增大锡在流体-熔体相间的分配系数;尤其当流体为富氯的酸性流体时,锡在流体-熔体相间的分配系数随液相中HCl浓度的增大而增大并存在关系式logD Sn=2.0247×log[HCl]+0.6717([HCl]的单位为mol/L),锡在流体相中主要以二价锡氯配合物的形式迁移,锡倾向于分配进入富氯的酸性流体中。此外,富氯酸性流体与共存的熔体反应后,熔体中的碱质含量降低,铝饱和指数增大。 2.熔体化学组成对锡在熔体相/流体相的分配行为有着明显的影响。D Sn随着熔体中碱质含量增大而减小:D Sn=-0.0489×MAlk+0.4516, R2=0.98(MAlk为熔体中Na2O+K2O摩尔含量),表明富碱质熔体有利于锡在熔体相中富集,从而可能为锡矿形成提供矿质来源。D Sn随熔体ASI值的增大而增大:D Sn=0.1886×ASI-0.1256, R2=0.99,即过铝质熔体相对有利于锡分配进入流体相中。过铝质熔体中碱质总量及其它组分相对不变的前提下,熔体钠钾摩尔比值越高D Sn越小:D Sn=-0.0314×RNa/K+0.0483, R2=0.82(RNa/K为Na/K摩尔比值),富钠的熔体有利于锡分配进入熔体相,而富钾的熔体却相对有利于锡分配进入流体相中。 3.在氟氯共存花岗质岩浆体系中:①熔体相中氟含量对氯在流体-熔体相间的分配有着明显影响,熔体中氟含量降低有利于氯分配进入流体相。②熔体中氟含量大于约1 wt%后,D Sn小于0.1且变化不大,当液相富含HCl且熔体中氟含量从约1 wt%降低后,D Sn 迅速增大,即熔体中氟含量小于约1 wt%后锡倾向于分配进入富氯的酸性流体中。而富氟(F含量大于约1 wt%)的熔体有利于萃取锡并使锡在熔体相中富集。③熔体铝饱和指数ASI值越大,相应锡的分配系数越大;流体相中HCl浓度增大时,锡分配系数随之增大;当熔体为过铝质的花岗质熔体、流体富含HCl时有利于锡分配进入流体相。 分析总结与花岗岩有关的锡成矿特征和锡在不同晶体相和熔体相间的分配行为得出:壳源铝质、富碱、富挥发份、贫钙铁镁的岩浆在结晶分异演化过程中相对有利于锡在残余熔流体相中富集。因此,具有这些特征的岩浆结晶分异演化产生的晚期岩浆可富含锡,能为后期锡矿床的形成提供矿质来源。这种富锡富挥发份的岩浆在上侵过程中,当温度压力降低、岩浆水饱和度增大、硅含量增大、熔体相氟含量降低时,可分异出含氯富锡的成矿流体。 根据上述结论,分析了与湖南芙蓉锡矿床有着密切成因联系的骑田岭花岗岩的岩石化学特征、成岩成矿物理化学条件,得出芙蓉锡矿床成矿流体可由骑田岭晚期岩浆分异产生。 最后得出如下认识:1)当花岗质岩浆体系水不饱和、流体相络阴离子浓度低的情况下,锡倾向于分配进入熔体相中;2)水饱和富含挥发份的过铝、富钾的岩浆体系有利于锡分配进入流体相;3) 铝质、富钾、富挥发份的富碱侵入岩岩浆演化过程中可在有利的物理化学条件下分异出富锡的流体相,与芙蓉超大型锡矿床有成因联系的骑田岭富碱侵入岩体成岩过程中可分异出富锡的成矿流体。

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汞是一种有毒的人体非必需重金属元素,是一种全球性污染物。大气在全球汞生物地球化学循环中占极其重要的地位,20世纪80年代末和90年代初,在没有人为和自然汞污染源的北欧和北美偏远地区的大片湖泊中发现的鱼体高甲基汞负荷就是由人为排放的汞通过大气长距离迁移后的沉降造成的。我国被认为是全球汞排放最多的国家,大量的汞排放到大气中势必会造成不同形态大气汞浓度以及大气汞沉降通量的升高,然而就目前而言,国内关于长时间分辨率的大气汞分布规律及汞沉降通量的系统研究还比较缺乏。 2005年5月到2007年5月,采用高时间分辨率大气自动测汞仪、镀KCl石英扩散管和颗粒汞微型捕汞管对贡嘎山地区大气中的气态总汞(TGM)、活性气态汞(RGM)和颗粒汞(TPM)进行了为期2年的系统监测;同时,系统的采集分析了贡嘎山地区的大气降水、植物叶片和河流水体样品,对大气汞的干、湿沉降进行了研究,并初步探讨了贡嘎山地区汞的输入和输出。主要得到以下结论: (1) 贡嘎山大气本底站两年的大气气态总汞的几何平均浓度为3.94±1.16 ng m-3,显著高于欧洲和北美同类型地区的大气气态总汞浓度,但和亚洲一些同类型地区的监测结果较为一致;和国内城市等受人为污染区域的大气气态总汞浓度相比,贡嘎山的浓度明显偏低,但略高于长白山大气本底站的气态总汞年均浓度。以上说明,贡嘎山地区的监测结果基本上反映了亚洲特别是我国西南偏远地区的大气汞的含量水平,说明我国人为活动的汞排放,已经造成了一定程度的大气汞污染。 (2) 活性气态汞和颗粒汞表现出和气态总汞不一致的分布特征,贡嘎山地区的活性气态汞平均浓度为6.2±3.9 pg m-3,颗粒汞的平均浓度为30.7±32.1 pg m-3,分别占到大气总汞的0.2%和0.8%,和国外偏远地区的研究结果一致。而活性气态汞和颗粒汞较高的沉降速率和较短的大气迁移距离是导致活性气态汞和颗粒汞偏低的主要原因。 (3) 贡嘎山不同功能区(特别是取暖季节)的大气气态总汞浓度明显高于全球背景区的平均浓度,且具有显著的空间分布特征:城区(8.63~22.5 ng m-3)>乡镇(4.74 ng m-3)>村落(2.55~8.83 ng m-3)>区域参照点(1.65~3.57 ng m-3)。 (4) 西南地区较高的汞释放背景是贡嘎山地区大气气态总汞偏高的一个重要原因;另外,石棉地区的金属冶炼活动、城市等人口集中地区的汞释放是造成该地区大气气态总汞浓度升高的区域性污染源。 (5) 气态总汞和颗粒汞表现出冬季>秋季>春季>夏季的季节性分布规律,而活性气态汞的季节性分布规律为春季>秋季>夏季>冬季。影响气态总汞和颗粒汞季节性变化的因素有释放源强度、气象条件(特别是风向)、光化学反应和干沉降速率的季节性变化;而活性气态汞的季节性变化则可能与大气光化学反应速率以及湿沉降的季节性变化有关。 (6) 贡嘎山地区海拔1600米和3000米空旷处的大气降水的湿沉降通量分别为9.1和26.1 μg m-2 yr-1,而森林地区的湿沉降通量可达57.0 μg m-2 yr-1;贡嘎山地区大气汞的干沉降通量51.9 μg m-2 yr-1,其中约15.9 μg m-2 yr-1(31 %)来自于植物落叶的沉降。 (7) 贡嘎山地区是大气汞的汇,仅泸定县的年均大气汞净沉降量就达142 kg yr-1,且绝大部分(>95%)进入了森林生态系统,而非森林地区的大气汞输入和输出则基本平衡。