硅酸盐熔体-流体共存体系中Cu分配系数的实验研究

硅酸盐固相与液相共存体系中Cu分配系数研究近年来取得重大进展，但大部分工作主要集中在研究流体组分的变化对Cu分配系数的影响。而固相组成的变化对Cu分配系数的影响则少有涉及。本文作者在相同实验条件、实验流程下成功合成了数个硅酸盐组分初始凝胶。初始凝胶基于精确改变AIUAI，Na/K的相对摩尔比值及SiO_2，Na+K的摩尔含量分为四组，而且同一组内其它组分的相对摩尔含量控制不变。分配实验条件设定为温度800℃，压力Ikbar，时间5天，在此实验条件下讨论了不同成分的初始硅酸盐固相与共存流体相（0.1mol／l的HCI）中Cu的分配系数。通过上述研究，主要得出如下初步认识。在初始固相组成中，Alk＋Al所占的总相对摩尔含量不变，改变初始固相Alk/Al的摩尔比。实验结果表明：在本文实验条件下，铜的分配系数明显地受Alk/Al比值改变的制约。随着Alk/Al的比值从0.666增大到1.500，铜的分配系数由54.16线性下降到16.55。即Al／Alk比值增大有利于硅酸盐固相与液相共存体系中铜在流体相中富集。控制Na＋K在初始固相中的摩尔百分含量不变，改变Na/K的比值。实验结果表明：尽管Na/K的比值在一个较大的范围内变化，但Cu的分配系数值在10上下很小一个范围内摆动，基本上可以认为是不变的。即在本文实验条件下，初始固相组成中Na/K比值的变化不影响硅酸盐固相与液相共存体系中Cu的分配系数。故可初步认为：初始固相中Na、K对Cu分配作用的贡献可能是一致的。单独改变初始固相中Na＋K的总摩尔含量，实验表明：随着Na＋K．的总相对摩尔含量增大，铜的分配系数线性下降。我们还可以结合Al/Al的改变对铜分配系数的影响可得到相似的结果。又上一小段结论认为：在Na＋K含量不变的情况下，Na/K比值改变不影响铜的分配系数。综合上述几方面进一步认为：在可能制约Cu分配系数的因子中，Na＋K的总含量变化是影响铜分配系数的一个重要因素；而Na＋K的总含量不变的情况下，Na/K的相对改变并不会影响铜的分配系数。改变SiO_2的初始摩尔相对含量，实验结果的规律性不是很明显，但从整体上分析分配系数，仍可发现一些可能的趋势：SiO_2的相对摩尔含量越高，铜的分配系数有下降的趋势。该组实验结果的不确定性，可能与SiO_2初始含量的基数大有关。铜的分配系数受流体的pH值的的制约。实验结果认为，酸性流体有利于铜在分配过程中进入流体相。虽则所有实验初始流体浓度及量是一样的，但实验后流体组成中铜的浓度与氯的浓度却呈正相关线性关系。本文实验与前人通过改变初始流体氯的浓度来讨论铜的分配系数实验相比，虽然实验体系各异，但在流体相中却得到相同的铜与氯的浓度关系。从而更有力地说明了流体相中铜与氯之间的互相依存关系，很可能流体相中铜与氯结合成络合物的形式存在。

黄土风化过程中元素的地球化学行为及风化淋滤模拟实验

开展黄土风化淋溶规律方面的工作，在土壤改良，环境质量评价，黄土高原的开发和治理，生态环境的保护等方面均有一定的理论和实际意义。笔者旨在从剖面上、地球化学动力学、水化学、及微量元素重金属形态方面研究黄土风化过程中元素的地球化学行为。一、黄土风化成壤作用过程中常量、微量元素的地球化学行为 本文的样品主要采自陕西洛川黑木沟黄土剖面，并选择了以Ti作为难迁移参考组分的方法从定量的风化程度指标和元素的淋失或聚积指标反映元素风化过程的变化。二、黄土与古土壤中重金属的存在形态及风化成壤作用对其影响 结果表明：Fe、Cu、Zn、Co、Ni均在残余态含量最高，其次为晶形和无定形氧化铁结合态，黄土与古土壤中晶形、无定形氧化铁含量与和这两个形态结合的Cu、Zn、Co、Ni之间作线性回归分析表明，Cu、Zn、Co、Ni与晶形、无定形氧化铁之间分别存在显著正相关。由各形态计算的相对淋溶、聚积值表明：黄土风化为古土壤后，碳酸盐结合态的重金属几乎全部释放。而晶形、无定形氧化铁结合态的重金属则明显聚积，其它形态的重金属变化不大。因此黄土风化为古土壤后与晶形、无定形氧化铁结合的重金属含量增加是古土壤相对黄土重金属总量增加的主要原因。三、黄土风化淋滤模拟实验及动力学机理 结果表明：1）pH对黄土风化有显著影响，酸度愈强，愈易于风化作用的进行；2）母质对黄土风化也有影响。四、洛河水系仙茹河流域元素的水迁移序列 为了反应在目前的水热生物气候条件下元素的迁移情况，笔者由仙菇河的河水化学组成及该流域黄土的平均化学成分，计算了粉砂质黄土带元素的水迁移序列：Na > Mg > Ca > K > Si > Fe > Al。