Desenvolvimento e caraterização de hidrogéis físicos e químicos a partir de polissacarídeos naturais

Dissertação de Mestrado, Engenharia Biológica, Faculdade de Ciências e Tecnologia, Universidade do Algarve, 2016

A celulose e o quitosano, este último resultante da desacetilação da quitina, são biopolímeros vastamente disponíveis com propriedades únicas tais como biocompatibilidade e biodegradabilidade. Ambos os biopolímeros são polissacarídeos anfifílicos utilizados na síntese de hidrogéis e são capazes de reter ou libertar compostos na sua matriz, consoante as características do meio onde se encontram. Estes biopolímeros têm características gerais muito apelativas para serem usados como invólucros biológicos de iões, moléculas e micro-organismos. Neste trabalho desenvolveram-se estudos laboratoriais em duas etapas. A primeira é relativa à criação de um intermediário solúvel de celulose, o carbamato de celulose, capaz de substituir o método tradicional da viscose, através do processo “CarbaCell”. Este processo é potencialmente mais amigo do ambiente comparativamente à viscose, sem requerer a utilização de equipamentos muito especializados. Este intermediário solúvel da celulose foi obtido com sucesso, após adaptações e alterações ao protocolo, sendo analisado e caracterizado com recurso a técnicas de reologia e de FTIR. A segunda etapa teve como objetivo a obtenção de géis físicos e químicos através do uso de cross-linkers (agentes reticulantes) naturais tais como a genipina. Esta molécula é um agente natural reticulante menos citotóxico que os agentes reticulantes mais comuns. A formação de géis físicos e químicos com celulose e quitosano foram avaliados e caracterizados físico-quimicamente através de microscopia eletrónica, termo gravimetria, FTIR, testes de swelling (turgescência) e comportamento reológico. O efeito da temperatura, da concentração de genipina e quitosano na cinética de gelificação do hidrogel foi determinada, sendo também avaliado o efeito da adição de ciclodextrinas na cinética de formação dos hidrogéis químicos. O aumento das concentrações de quitosano e genipina resultou num incremento da cinética de gelificação bem como da reticulação. A adição de β-ciclodextrina traduziu-se num aumento do tempo de gelificação. Quanto à turgescência, o aumento de volume foi mais rápido quando o pH do meio era mais ácido.

Cellulose and chitosan (deacetylated product of chitin) are abundantly available biopolymers with unique properties such as biocompatibility and biodegradability. Both biopolymers are amphiphilic polysaccharides which form hydrogels and undergo swelling depending on the environment characteristics. Therefore, these biopolymers present global appealing characteristics to be used, for instance, as a bio-carrier of ions, molecules or microorganisms. In this work, studies were developed in two stages. The first concerns the synthesis of a soluble cellulose intermediate, the cellulose carbamate, which is expected to replace the traditional method of viscose, through the the so called "CarbaCell" process. This process is potentially environmentally friendly without requiring the use of highly specialized equipment. The soluble cellulose intermediate formed was successfully obtained, after adaptations and modifications to the protocol, being analyzed and characterized using rheology techniques and FTIR. In the second stage physical and chemical gels (cross-linked) were proposed to be obtained through the use of natural cross-linkers such as genipin. This molecule is a natural cross-linking agent less cytotoxic than common cross-linking agents and thought to give a semi-interpenetrating polymeric network (semi-IPN) within the developed hydrogel system. The formation of physical and chemical gels with modified cellulose and chitosan were evaluated and characterized physicochemically by, electron microscopy, termal gravimetry, FTIR and rheology. The effect of temperature and genipin and chitosan concentrations on the kinetics of gelation of the hydrogels was evaluated. Moreover, the effect of cyclodextrins on the kinetics of gelation of chemical hydrogels was studied. Increasing concentrations of genipin and chitosan resulted in increased gelation kinetics and crosslink. The addition of β-cyclodextrin resulted into an increased gelation time. Regarding the swelling, the volume increase was faster when the pH of the medium was more acidic