Membranas compósitas para separação de CO2

O presente trabalho envolveu a produção de membranas compósitas para separação de CO2 a altas temperaturas. Os compósitos habituais são constituídos por duas fases, uma cerâmica, de céria dopada com gadolínio (Ce0.9Gd0.1O0.95 - CGO) condutora de iões óxido, que funciona como suporte da segunda fase composta por uma mistura eutética de carbonatos alcalinos (Li2CO3 e Na2CO3), que assegura o transporte de iões carbonato. O objetivo do trabalho prende-se com o estudo do transporte de iões através destes compósitos, por forma a perceber se os sais destes compósitos apresentam condução iónica singular ou condução mista. Neste sentido a resposta a esta questão teve por base a realização de ensaios de eficiência faradaica com recurso a amostras compósitas envolvendo matrizes de CGO (condutor de iões óxido) e de aluminato de lítio (não condutor de iões óxido). A preparação tanto de esqueletos porosos como de compósitos foi realizada tendo por base métodos e precursores semelhantes aos usados na literatura. Primeiramente efetuou-se o processamento dos esqueletos porosos para posteriormente impregnação com mistura eutética de carbonatos. Obtidos os compósitos estes foram caraterizados por microscopia de impedância e por microscopia eletrónica de varrimento de forma a serem submetidos mais tarde aos ensaios de eficiência faradaica. Os resultados de eficiência faradaica revelaram que na realidade existem processos de condução mista cuja importância depende das condições de operação da membrana.

The present work is focused on composite membranes for CO2 separation at high temperatures. The standard composites are constituted by two phases, a ceramic phase, of gadolinium doped ceria (Ce0.9Gd0.1O0.95 - CGO) that acts as support of the second conductive phase and is an oxide ion conductor, and a phase composed of a eutectic mixture of alkali carbonates (Li2CO3 and Na2CO3), which ensures the transport of carbonate ions. The objective of this work is the study of ion transport through these composites, in order to understand if the salt phases of these composites have unique ionic conduction or mixed conduction. To answer this question faradaic efficiency tests were used involving CGO-based composite samples (ion-conducting oxide) and samples based on lithium aluminate (not oxide-ion conducting oxide). The preparation of both composite and porous skeletons was carried out based on precursors and methods similar to those used in the literature. Firstly porous skeletons were produced before impregnation with eutectic mixture of carbonates. The composites were thus characterized by impedance microscopy and scanning electron microscopy and then subjected to faradaic efficiency tests. The faradaic efficiency results revealed that we do have mixed conduction and that the relevance of distinct species will depend on the membrane operating conditions.

Mestrado em Sistemas Energéticos Sustentáveis