Measurements and modeling of ozone fluxes in and above Norway spruce canopies

Ozon (O3) ist ein wichtiges Oxidierungs- und Treibhausgas in der Erdatmosphäre. Es hat Einfluss auf das Klima, die Luftqualität sowie auf die menschliche Gesundheit und die Vegetation. Ökosysteme, wie beispielsweise Wälder, sind Senken für troposphärisches Ozon und werden in Zukunft, bedingt durch Stürme, Pflanzenschädlinge und Änderungen in der Landnutzung, heterogener sein. Es ist anzunehmen, dass diese Heterogenitäten die Aufnahme von Treibhausgasen verringern und signifikante Rückkopplungen auf das Klimasystem bewirken werden. Beeinflusst wird der Atmosphären-Biosphären-Austausch von Ozon durch stomatäre Aufnahme, Deposition auf Pflanzenoberflächen und Böden sowie chemische Umwandlungen. Diese Prozesse zu verstehen und den Ozonaustausch für verschiedene Ökosysteme zu quantifizieren sind Voraussetzungen, um von lokalen Messungen auf regionale Ozonflüsse zu schließen.rnFür die Messung von vertikalen turbulenten Ozonflüssen wird die Eddy Kovarianz Methode genutzt. Die Verwendung von Eddy Kovarianz Systemen mit geschlossenem Pfad, basierend auf schnellen Chemilumineszenz-Ozonsensoren, kann zu Fehlern in der Flussmessung führen. Ein direkter Vergleich von nebeneinander angebrachten Ozonsensoren ermöglichte es einen Einblick in die Faktoren zu erhalten, die die Genauigkeit der Messungen beeinflussen. Systematische Unterschiede zwischen einzelnen Sensoren und der Einfluss von unterschiedlichen Längen des Einlassschlauches wurden untersucht, indem Frequenzspektren analysiert und Korrekturfaktoren für die Ozonflüsse bestimmt wurden. Die experimentell bestimmten Korrekturfaktoren zeigten keinen signifikanten Unterschied zu Korrekturfaktoren, die mithilfe von theoretischen Transferfunktionen bestimmt wurden, wodurch die Anwendbarkeit der theoretisch ermittelten Faktoren zur Korrektur von Ozonflüssen bestätigt wurde.rnIm Sommer 2011 wurden im Rahmen des EGER (ExchanGE processes in mountainous Regions) Projektes Messungen durchgeführt, um zu einem besseren Verständnis des Atmosphären-Biosphären Ozonaustauschs in gestörten Ökosystemen beizutragen. Ozonflüsse wurden auf beiden Seiten einer Waldkante gemessen, die einen Fichtenwald und einen Windwurf trennt. Auf der straßenähnlichen Freifläche, die durch den Sturm "Kyrill" (2007) entstand, entwickelte sich eine Sekundärvegetation, die sich in ihrer Phänologie und Blattphysiologie vom ursprünglich vorherrschenden Fichtenwald unterschied. Der mittlere nächtliche Fluss über dem Fichtenwald war -6 bis -7 nmol m2 s-1 und nahm auf -13 nmol m2 s-1 um die Mittagszeit ab. Die Ozonflüsse zeigten eine deutliche Beziehung zur Pflanzenverdunstung und CO2 Aufnahme, was darauf hinwies, dass während des Tages der Großteil des Ozons von den Pflanzenstomata aufgenommen wurde. Die relativ hohe nächtliche Deposition wurde durch nicht-stomatäre Prozesse verursacht. Die Deposition über dem Wald war im gesamten Tagesverlauf in etwa doppelt so hoch wie über der Freifläche. Dieses Verhältnis stimmte mit dem Verhältnis des Pflanzenflächenindex (PAI) überein. Die Störung des Ökosystems verringerte somit die Fähigkeit des Bewuchses, als Senke für troposphärisches Ozon zu fungieren. Der deutliche Unterschied der Ozonflüsse der beiden Bewuchsarten verdeutlichte die Herausforderung bei der Regionalisierung von Ozonflüssen in heterogen bewaldeten Gebieten.rnDie gemessenen Flüsse wurden darüber hinaus mit Simulationen verglichen, die mit dem Chemiemodell MLC-CHEM durchgeführt wurden. Um das Modell bezüglich der Berechnung von Ozonflüssen zu evaluieren, wurden gemessene und modellierte Flüsse von zwei Positionen im EGER-Gebiet verwendet. Obwohl die Größenordnung der Flüsse übereinstimmte, zeigten die Ergebnisse eine signifikante Differenz zwischen gemessenen und modellierten Flüssen. Zudem gab es eine klare Abhängigkeit der Differenz von der relativen Feuchte, mit abnehmender Differenz bei zunehmender Feuchte, was zeigte, dass das Modell vor einer Verwendung für umfangreiche Studien des Ozonflusses weiterer Verbesserungen bedarf.rn

Ozone (O3) is an important oxidation and greenhouse gas in the Earth’s atmosphere, having an influence on climate and air quality, affecting human health and vegetation. Ecosystems like forest canopies are sinks for tropospheric ozone. In a future climate system forests will be more heterogeneous due to wind, pests and changes in land use. These heterogeneities are assumed to decrease the uptake of greenhouse gases by an ecosystem with significant feedback on the climate system. The atmosphere-biosphere exchange of ozone is controlled by stomatal uptake, deposition to plant surfaces and soil, as well as chemical transformations. Understanding these processes and quantifying the ozone exchange for different ecosystem types are prerequisites to upscale from local measurements towards regional ozone fluxes.rnVertical turbulent ozone fluxes are measured by the eddy-covariance technique. In order to ensure high quality fluxes obtained with closed-path eddy-covariance systems based upon a fast chemiluminescence ozone sensor, side-by-side measurements have been performed to provide insight to factors affecting ozone flux estimates. Systematic differences between individual sensors and the impact of different sampling tube lengths were investigated by analyzing frequency spectra and determining correction factors for the ozone fluxes with the cospectral correction method. The experimentally determined correction factors were found to show no significant difference to correction factors determined from theoretic transfer functions, which verified the applicability of the theoretic factors for the correction of ozone fluxes.rnIn summer 2011, measurements have been performed in the frame of the EGER (ExchanGE processes in mountainous Regions) project to contribute to a better understanding of the atmosphere-biosphere ozone exchange in disturbed ecosystems. Ozone fluxes have been measured on both sides of a forest edge separating a Norway spruce canopy and a wind-throw area in the mountains of the Fichtelgebirge, South-East Germany. On the road-like clearing, generated by the winter storm "Kyrill" (2007), secondary vegetation developed, which differed in its phenology and leaf physiology from the original Norway spruce. The averaged nighttime flux above the spruce forest was -6 to -7 nmol m2 s-1 and decreased to -13 nmol m2 s-1 around noon. The measured ozone fluxes showed a strong dependency on canopy transpiration and CO2 assimilation, indicating that during daytime most ozone was absorbed by plant stomata. The relatively large nighttime deposition was caused by non-stomatal deposition. The deposition above the forest was about twice as high as above the clearing over the entire diel cycle, which agrees with the ratio of the plant area indices (PAI) measured during EGER-IOP3. Thus, the disturbance of the ecosystem reduced the capability of the canopy to act as a sink for tropospheric ozone. The significant differences between ozone depositions for the two canopy types have challenging implications for the regionalization of ozone fluxes for heterogeneously forested areas.rnFurthermore, the experimental results have been compared to simulations with the chemistry model MLC-CHEM. In order to evaluate the model regarding the calculation of ozone fluxes, measured and modeled fluxes at two positions within the EGER site have been used. Although the order of magnitude of the fluxes agreed, the results showed a significant difference between measured and modeled fluxes. Moreover, there was a clear dependency of the difference between measurement and modeling on relative humidity, with decreasing difference with increasing relative humidity, showing that the model needs further improvement in advance of a more extensive use for ozone flux modeling studies.