Noncoherent upconversion in multimolecular organic systems

The dissertation is devoted to the investigation of the process of triplet-triplet annihilation assisted upconversion (TTA – UC). The current state of the art of the used nowadays emitters and sensitizers was overviewed. The new emitters, synthesized mainly on the base of perylene, were created and analyzed for the applicability for TTA – UC in the combination with the sensitizers from tetrabenzo- and tetranaphtoporphyrin families. A strong influence of the excitation beam parameters on UC efficiency was shown. The new strategy of an effective UC emitter’s creation by comprising the functions of two chromophors in a dyad, where the function of the triplet-triplet transfer (TTT) and the triplet-triplet annihilation (TTA) are attributed to different parts of the molecule, was represented. The successful transfer of an UC medium into the water environment by the encapsulation of hydrophobic UC dyes into the micelles, formed by the PTS surfactant, was done. Resulting quantum efficiency is comparable with that in an organic solvent. An extremely strong dependence of the efficiency of the TTA – UC process on temperature in such micellar structures was obtained

In der vorliegenden Dissertation wird der Prozess der Triplett-Triplett-Annihilation-Aufkonversion (TTA-UC) untersucht. Ein Überblick über den bisherigen Stand der aktuell verwendeten Farbstoffe (Sensitizer und Emitter) sowie ein Ausblick auf deren zukünftige und mögliche Weiterentwicklungen gegeben. Die neue Emitter, überwiegend auf der Basis von Perylen, und Sensitizer aus der Familie der Tetrabenzo- oder Tetranaphtaporphyrine wurden auf eine mögliche Anwendbarkeit im TTA-UC-Prozess untersucht. Ein starker Einfluss der Parameter des Anregungsstrahls auf die resultierende UC-Effizienz wurde nachgewiesen und diskutiert. Durch die Kombination der Eigenschaften von eigentlich zwei Farbstoffen in einer Dyade, wird eine neue Strategie für die Darstellung effektiver UC-Emitter beschrieben. Dabei wird ein Teil des Farbstoffmoleküls für die Funktion des Triplett-Triplett-Transfers (TTT) verwendet, während der andere Teil des Moleküls für die Funktion der Triplett-Triplett-Annihilation zuständig ist. Der erfolgreiche Transfer des UC-Mediums in eine wässrige Umgebung wurde mittels Verkapselung der hydrophoben UC-Farbstoffe in Mizellen, aufgebaut aus PTS-Tensid, dargestellt. Die dabei erhaltene Quanteneffizienz ist mit der Effizienz in einem organischen Lösungsmittel vergleichbar. Ein extrem starker Temperatureinfluss auf die Effizienz des TTA-UC-Prozesses in diesen micellaren Strukturen wurde beobachtet.