Aerosol-cloud interactions studied with a chemistry-climate model

This study aims at a comprehensive understanding of the effects of aerosol-cloud interactions and their effects on cloud properties and climate using the chemistry-climate model EMAC. In this study, CCN activation is regarded as the dominant driver in aerosol-cloud feedback loops in warm clouds. The CCN activation is calculated prognostically using two different cloud droplet nucleation parameterizations, the STN and HYB CDN schemes. Both CDN schemes account for size and chemistry effects on the droplet formation based on the same aerosol properties. The calculation of the solute effect (hygroscopicity) is the main difference between the CDN schemes. The kappa-method is for the first time incorporated into Abdul-Razzak and Ghan activation scheme (ARG) to calculate hygroscopicity and critical supersaturation of aerosols (HYB), and the performance of the modied scheme is compared with the osmotic coefficient model (STN), which is the standard in the ARG scheme. Reference simulations (REF) with the prescribed cloud droplet number concentration have also been carried out in order to understand the effects of aerosol-cloud feedbacks. In addition, since the calculated cloud coverage is an important determinant of cloud radiative effects and is influencing the nucleation process two cloud cover parameterizations (i.e., a relative humidity threshold; RH-CLC and a statistical cloud cover scheme; ST-CLC) have been examined together with the CDN schemes, and their effects on the simulated cloud properties and relevant climate parameters have been investigated. The distinct cloud droplet spectra show strong sensitivity to aerosol composition effects on cloud droplet formation in all particle sizes, especially for the Aitken mode. As Aitken particles are the major component of the total aerosol number concentration and CCN, and are most sensitive to aerosol chemical composition effect (solute effect) on droplet formation, the activation of Aitken particles strongly contribute to total cloud droplet formation and thereby providing different cloud droplet spectra. These different spectra influence cloud structure, cloud properties, and climate, and show regionally varying sensitivity to meteorological and geographical condition as well as the spatiotemporal aerosol properties (i.e., particle size, number, and composition). The changes responding to different CDN schemes are more pronounced at lower altitudes than higher altitudes. Among regions, the subarctic regions show the strongest changes, as the lower surface temperature amplifies the effects of the activated aerosols; in contrast, the Sahara desert, where is an extremely dry area, is less influenced by changes in CCN number concentration. The aerosol-cloud coupling effects have been examined by comparing the prognostic CDN simulations (STN, HYB) with the reference simulation (REF). Most pronounced effects are found in the cloud droplet number concentration, cloud water distribution, and cloud radiative effect. The aerosol-cloud coupling generally increases cloud droplet number concentration; this decreases the efficiency of the formation of weak stratiform precipitation, and increases the cloud water loading. These large-scale changes lead to larger cloud cover and longer cloud lifetime, and contribute to high optical thickness and strong cloud cooling effects. This cools the Earth's surface, increases atmospheric stability, and reduces convective activity. These changes corresponding to aerosol-cloud feedbacks are also differently simulated depending on the cloud cover scheme. The ST-CLC scheme is more sensitive to aerosol-cloud coupling, since this scheme uses a tighter linkage of local dynamics and cloud water distributions in cloud formation process than the RH-CLC scheme. For the calculated total cloud cover, the RH-CLC scheme simulates relatively similar pattern to observations than the ST-CLC scheme does, but the overall properties (e.g., total cloud cover, cloud water content) in the RH simulations are overestimated, particularly over ocean. This is mainly originated from the difference in simulated skewness in each scheme: the RH simulations calculate negatively skewed distributions of cloud cover and relevant cloud water, which is similar to that of the observations, while the ST simulations yield positively skewed distributions resulting in lower mean values than the RH-CLC scheme does. The underestimation of total cloud cover over ocean, particularly over the intertropical convergence zone (ITCZ) relates to systematic defficiency of the prognostic calculation of skewness in the current set-ups of the ST-CLC scheme.rnOverall, the current EMAC model set-ups perform better over continents for all combinations of the cloud droplet nucleation and cloud cover schemes. To consider aerosol-cloud feedbacks, the HYB scheme is a better method for predicting cloud and climate parameters for both cloud cover schemes than the STN scheme. The RH-CLC scheme offers a better simulation of total cloud cover and the relevant parameters with the HYB scheme and single-moment microphysics (REF) than the ST-CLC does, but is not very sensitive to aerosol-cloud interactions.

Thema dieser Arbeit ist eine Modellstudie mit dem Chemie-Klimamodell EMAC zum vertieften Verstaendnis der Aerosol-Wolken-Wechselwirkung und deren Einfluss auf Wolkeneigenschaften und Klima. Diese Studie geht von der Annahme aus, dass die Aktivierung von Kondensationskernen (engl. Cloud Condensation Nuclei, CCN) der dominante Antrieb der Aerosol-Wolken-Rueckkopplung in warmen Wolken ist. Die CCN-Aktivierung wird prognostisch berechnet, mittelsrnzweier unterschiedlicher Parametrisierungen (STN und HYB) fuer die Nukleation von Wolkentropfen (engl. Cloud Droplet Nucleation, CDN). Beide CDN Schemata beruecksichtigen sowohl Groessen- als auch Chemieeffekte bei der Aerosolaktivierung und der Bildung von Wolkentropfen, wobei sie sich hauptsaechlich in der Berechnung der Loeslichkeit (Hygroskopizitaet) unterscheiden.rnDie kappa-Methode ist hier zum ersten Mal in das Abdul-Razzak und Ghan Aktivierungsverfahren (ARG) integriert worden, um Hygroskopizitaet und kritische Uebersaettigung zu berechnen (HYB).rnDieser modifizierte Algorithmus wird im Vergleich zu Modellsimulationen mit dem Standard-ARG-Verfahren (STN) betrachtet, das ein auf osmotischen Koeffizienten basiertes Modell zur Berechnung der kritischen Uebersaettigung nutzt. Ausserdem sind beide Verfahren mit dem selben interaktiven Aerosolmodell gekoppelt. Weiterhin wurden zum besseren Verstaendnis der Aerosol-Wolken-Rueckkopplung Referenzsimulationen (REF) mit vorgegebenen Wolkentropfenkonzentrationen durchgefuehrt. Da die Wolkenbedeckung ein bestimmender Faktor des Strahlungseffekts von Wolken ist und auch die Aktivierung von Aerosolen beeinflusst, wurden zwei Parametrisierungen der Wolkenbedeckung (RH-CLC, grenzwertbasiert fuer relative Feuchte; ST-CLC, statistisch-basiert) rnjeweils mit den beiden CDN-Verfahren und der Referenz-Wolkentropfenkonzentration kombiniert.rnDie resultierenden sechs Modellsimulationen wurden bezueglich der Wolkeneigenschaften und rnrelevanter Klimaparameter untersucht.rnDie Wolkentropfenspektren zeigen eine hohe Sensitivitaet bzgl. des Einflusses der Aersosolzusammensetzung in allen Moden auf die Wolkentropfenbildung. Dies gilt besonders fuer den Aitken Mode, der den Hauptanteil der Aerosolanzahl bildet und in den Simulationen auch den dominierenden Beitrag zu den CCN. Wegen der geringeren Partikelgroesse spielt hier bei der Berechnung der kritischen Uebersaettigung die Aerosolzusammensetzung (Loeslichkeits-Effekt) eine besonders grosse Rolle und auch die Sensitivitaet bzgl. des gewaelten Verfahrens (STN, HYB) ist hoch. Diese Unterschiede in den Tropfenspektren beeinflussen Strukturen und Eigenschaften von Wolken und somit das Klima und sie zeigen sich regional unterschiedlich sensitiv auf meteorologische und geographische Bedingungen, sowie die raeumlich-zeitliche Verteilung der Aerosol-Eigenschaften (Groesse, Anzahl und Aufbau). Die Aenderungen, die sich auf die unterschiedlichen CDN-Schemata zurueckfuehren lassen, sind in niedrigen Schichten am deutlichsten. Generell zeigen die subarktischen Regionen die staerksten Aenderungen, da die niedrigen Temperaturen den Effekt der Aerosolaktivierung beguenstigen; wohingegen die Sahara, als extrem trockene Region, kaum auf Aenderungen der Konzentration von CCN reagiert. Die Aerosol-Wolken-Kopplung wurde untersucht durch den Vergleich der Simulationen mit prognostischer Berechnung der CDN (STN, HYB) mit der Referenzsimulation (REF). Die deutlichsten Effekte zeigen sich fuer die Wolkentropfenkonzentration, die Wolkenwasserverteilung und fuer den Strahlungseffekt von Wolken. Die Aerosol-Wolken-Kopplung erhoeht generell die Wolkentropfenkonzentration, was wiederum die Bildung von schwachem stratiformen Niederschlag senkt und das Wolkenwasser erhoeht. Diese skaligen Aenderungen fuehren zu erhoehter Wolkenbedeckung und Lebensdauer von Wolken. Damit verbunden ist eine erhoehte optische Dicke von Wolken und ein starker Kuehlungseffekt. Die kuehlere Erdoberflaeche erhoeht die statische Stabilitaet der Atmosphaere und reduziert die Konvektion. Die Auspraegung dieser generellen Aenderungen durch die Aerosol-Wolken-Kopplung haengt aber auch vom verwendeten Schema zur Berechnung des Bedeckungsgrads ab. Das ST-CLC Verfahren reagiert sensitiver auf die Aerosol-Wolken-Kopplung als RH-CLC, da es lokale Dynamik und die Verteilung von Wolkenwasser bei der Simulation der Wolkenbildung enger koppelt. Fuer die totale Wolkenbedeckung simuliert RH-CLC eine bessere Uebereinstimmung mit Beobachtungen als ST-CLC, aber generell (z.B. Bedeckung, Wolkenwasser) ueberschaetzen die RH-Simulationen, besonders ueber den Ozeanen. Diese Unterschiede haben ihre Ursache in der berechneten Schiefe des Bedeckungsgrades: die RH-Simulationen berechnen eine Verteilung mit negativer Schiefe, aehnlich den Beobachtungnen, w{"a}hrend die positive Schiefe in den ST-Simulationen zu niedrigeren Bedeckungsgraden im Vergleich zu RH-CLC fuehrt. Die Unterschaetzung des totalen Bedeckungsgrads ueber den Ozeanen, besonders in der Intertropischen-Konvergenz-Zone (ITCZ), verursacht den systematischen Fehler in der prognostischen Berechnung der Schiefe durch das verwendete ST-CLC Schema. rnrnGenerell, zeigt das EMAC-Modell fuer alle hier untersuchten Konfigurationen bessere Resultaternueber den Kontinenten. Zur Simulation der Aersosol-Wolkenwechselwirkung, ist die Berechnungrnder kritischen Uebersaettigung mit dem HYB-Verfahren die bessere Methode als das STN-Schema,rnda es mit beiden Berechnungsverfahren zur Wolkenbedeckung die besten Resultate liefert. rnDas RH-CLC Verfahren bietet eine bessere Simulation des Wolkenbedeckungsgades und anderer relevanter Parameter, sowohl mit HYB als auch mit REF, als ST-CLC, aber es ist generell nicht sehr sensitiv auf Aerosol-Wolken-Kopplung.