Wet and dry model granulates under mechanical load : a confocal microscopy study

Granular matter, also known as bulk solids, consists of discrete particles with sizes between micrometers and meters. They are present in many industrial applications as well as daily life, like in food processing, pharmaceutics or in the oil and mining industry. When handling granular matter the bulk solids are stored, mixed, conveyed or filtered. These techniques are based on observations in macroscopic experiments, i.e. rheological examinations of the bulk properties. Despite the amply investigations of bulk mechanics, the relation between single particle motion and macroscopic behavior is still not well understood. For exploring the microscopic properties on a single particle level, 3D imaging techniques are required.rnThe objective of this work was the investigation of single particle motions in a bulk system in 3D under an external mechanical load, i.e. compression and shear. During the mechanical load the structural and dynamical properties of these systems were examined with confocal microscopy. Therefor new granular model systems in the wet and dry state were designed and prepared. As the particles are solid bodies, their motion is described by six degrees of freedom. To explore their entire motion with all degrees of freedom, a technique to visualize the rotation of spherical micrometer sized particles in 3D was developed. rnOne of the foci during this dissertation was a model system for dry cohesive granular matter. In such systems the particle motion during a compression of the granular matter was investigated. In general the rotation of single particles was the more sensitive parameter compared to the translation. In regions with large structural changes the rotation had an earlier onset than the translation. In granular systems under shear, shear dilatation and shear zone formation were observed. Globally the granular sediments showed a shear behavior, which was known already from classical shear experiments, for example with Jenike cells. Locally the shear zone formation was enhanced, when near the applied load a pre-diluted region existed. In regions with constant volume fraction a mixing between the different particle layers occurred. In particular an exchange of particles between the current flowing region and the non-flowing region was observed. rnThe second focus was on model systems for wet granular matter, where an additional binding liquid is added to the particle suspension. To examine the 3D structure of the binding liquid on the micrometer scale independently from the particles, a second illumination and detection beam path was implemented. In shear and compression experiments of wet clusters and bulk systems completely different dynamics compared to dry cohesive models systems occured. In a Pickering emulsion-like system large structural changes predominantly occurred in the local environment of binding liquid droplets. These large local structural changes were due to an energy interplay between the energy stored in the binding droplet during its deformation and the binding energy of particles at the droplet interface. rnConfocal microscopy in combination with nanoindentation gave new insights into the single particle motions and dynamics of granular systems under a mechanical load. These novel experimental results can help to improve the understanding of the relationship between bulk properties of granular matter, such as volume fraction or yield stress and the dynamics on a single particle level.rnrn

Granulare Materie, auch Schüttgüter genannt, besteht aus diskreten Teilchen im Mikrometer- bis Meterbereich. Sie ist in vielen Industriezweigen und im täglichen Leben zu finden, wie z.B. in der Lebensmittelverarbeitung, Pharmazie oder in der Öl- und Bergbauindustrie. Bei der Verarbeitung granularer Materie wird diese gespeichert, gemischt, gefördert oder filtriert. Die Verarbeitungs-techniken beruhen auf der Grundlage makroskopischer Experimente, d.h. rheologischen Untersuch-ungen des Schüttguts mit seinen Volumeneigenschaften. Trotz dieser zahlreichen Untersuchungen ist die Beziehung zwischen den Einzelpartikelbewegungen und dem makroskopischen Verhalten des Schüttguts immer noch nicht ausreichend verstanden. Für die Erforschung der mikroskopischen Eigenschaften auf Partikelniveau werden 3D-Bildgebungsverfahren benötigt. Das Ziel der vorliegenden Arbeit war die Untersuchung von Einzelpartikelbewegungen in einem granularen System in 3D unter äußerer mechanischer Belastung, im Speziellen Kompression und Scherung. Während der mechanischen Belastung wurden die strukturellen und dynamischen Eigenschaften der Systeme mit konfokaler Mikroskopie untersucht. Hierfür wurden neue Modell-systeme für granulare Materie entwickelt und präpariert. Da die untersuchten Partikel Festkörper sind, wird ihre Bewegung durch sechs Freiheitsgrade beschrieben. Um die Bewegung vollständig mit allen Freiheitsgraden zu erforschen, wurde eine Technik entwickelt, die die Visualisierung der Rota-tion sphärischer mikrometergroßer Partikel in 3D ermöglicht.rnEiner der Schwerpunkte war ein Modellsystem für trockene kohäsive granulare Materie. In solchen Systemen wurde die Bewegung der Einzelpartikel bei einer Kompression des Granulats untersucht. Im Allgemeinen war die Rotation der Teilchen die empfindlichere Messgröße gegenüber der Translation. In Regionen mit großen strukturellen Veränderungen setzte die Rotation deutlich früher ein als die translatorische Bewegung. In granularen Schichtsystemen unter Scherung wurden Scherdilatation und Scherzonenbildung beobachtet. Auf globaler Ebene zeigten die granularen Schichten ein Scherverhalten, welches bereits aus klassischen Scherexperimenten wie z.B. mit der Jenike-Zelle bekannt ist. Lokal wurde die Scherzonenbildung gefördert, wenn in der Nähe der aufgebrachten mechanischen Belastung bereits eine Region mit niedrigerer Partikeldichte existierte. In Regionen mit konstantem Volumenbruch fand ein Mischen zwischen den Partikelschichten statt. Insbesondere wurde ein Austausch von Partikeln zwischen dem fließenden Bereich und dem nicht fließenden beobachtet. rnDer zweite Schwerpunkt lag auf der Entwicklung und Untersuchung von einem Modellsystem für nasse granulare Materie, in dem eine zusätzliche bindende Flüssigkeit der Partikelsuspension hinzugegeben wird. Um auf Mikrometerskala die 3D-Struktur der bindenden Flüssigkeit unabhängig von den Partikeln zu untersuchen, wurde ein zweiter Beleuchtungs- und Detektionsstrahlengang im Mikroskop implementiert. In Scher- und Kompressionsexperimenten von nassen Clustern und Volumensystemen traten völlig andere Dynamiken im Vergleich zu trockenen kohäsiven Modell-systemen auf. In einem System ähnlich einer Pickering-Emulsion traten große strukturelle Veränderungen in der lokalen Umgebung um Flüssigkeitstropfen auf. Die Ursache dieser Veränderungen war ein Wechselspiel zwischen der gespeicherten Energie in den Flüssigkeitstropfen nach dessen Deformation und der Bindungsenergie der Partikel in der Tropfenoberfläche. rnKonfokale Mikroskopie in Kombination mit Nanoindentation gaben neue Einblicke in die Einzelpartikelbewegungen und -dynamiken von granularen Systemen unter mechanischer Belastung. Diese neuen experimentellen Ergebnisse können dazu beitragen, das Verständnis der Beziehung zwischen den Volumeneigenschaften von granularer Materie, wie Volumenbruch oder Fließspannung, und der Dynamik auf Einzelteilchenniveau zu verbessern.