Organic lasing: correlation between molecular structure, optical and optoelectronic properties

In this thesis mainly two alternating indenofluorene-phenanthrene copolymers were investigated with a variety of spectroscopic and optoelectronic experiments. The different experimental techniques allowed to retrieve deeper insights into their unique optical as well as optoelectronic properties. The motivation of the research presented in this work was to correlate their photophysical properties with respect to their application in electrically pumped lasing. This thesis begins with the description of optical properties studied by classical absorption and emission spectroscopy and successively describes an overall picture regarding their excited state dynamics occurring after photoexcitation studied by time-resolved spectroscopy. The different spectroscopic methods do not only allow to elucidate the different optical transitions occurring in this class of materials, but also contribute to a better understanding of exciton dynamics and exciton interaction with respect to the molecular structure as well as aggregation and photooxidation of the polymers. Furthermore, the stimulated emission properties were analyzed by amplified spontaneous emission (ASE) experiments. Especially one of the investigated materials, called BLUE-1, showed outstanding optical properties including a high optical gain, a low threshold for ASE and low optical losses. Apart from the optical experiments, the charge carrier mobility was measured with the time-of-flight technique and a comparably high hole mobility on the order of 1 x 10-² cm²/(Vs) was determined for BLUE-1 which makes this material promising for organic lasing. The impact of the high charge carrier mobility in this material class was further analyzed in different optoelectronic devices such as organic LEDs (OLEDs) and organic solar cells.

Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden mit einer Reihe von verschiedenen spektroskopischen wie auch optoelektronischen Experimenten zwei alternierende Indenofluoren-Phenanthren Copolymere untersucht. Die hier vorgestellten experimentellen Techniken erlauben einen tiefen Einblick in die einzigartigen optischen wie auch optoelektronischen Eigenschaften dieser Materialklasse. Die dabei gewonnen photophysikalischen Erkenntnisse werden in Hinblick auf eine Realisierung eines rein elektrisch betriebenen organischen Lasers diskutiert. Mittels klassischer Absorptions- und Emissionsspektroskopie wurden optisch angeregte Zustände untersucht und deren Dynamiken mit der zeitaufgelösten Spektroskopie bestimmt. Die verschiedenen spektroskopischen Experimente dienten dabei nicht nur zur Beschreibung der optischen Übergänge, sondern auch zum Verständnis von Exzitonendynamiken, Exzitonen-Wechselwirkungen in Bezug auf die Molekülstruktur wie auch Zwischenkettenwechselwirkungen und Photooxidation. Weiterhin wurde diese Klasse von konjugierten Polymeren hinsichtlich der verstärkten spontanen Emission (engl. Amplified Spontaneous Emission, ASE) untersucht. Vor allem ein Material mit der Bezeichnung BLUE-1 stach hervor mit einer für ASE hohen optischen Verstärkung, einer niedrigen Schwelle und geringen optischen Verlusten. Neben den spektroskopischen Methoden, wurde die Ladungsträgermobilität für BLUE-1 mit der Time-of-Flight Methode zu 1 x 10-² cm²/(Vs) bestimmt. Die Auswirkung von hohen Ladungsträgermobilitäten in dieser Materialklasse wurde weiterhin auch in verschiedenen optoelektronischen Bauteilen wie organischen LEDs (OLEDs) und organischen Solarzellen analysiert.